全固体电池及其制造方法技术

本发明专利技术提供一种能抑制全固体电池的内部短路的全固体电池的制造方法以及利用该方法制造而成的全固体电池。为了制造全固体电池的层叠体（10）中的至少1个单电池的层叠体，首先制作正极层（1）或负极层（3）中的至少一个的生片即第一生片、以及固体电解质层（2）的生片即第二生片，之后对第一生片和第二生片进行层叠来形成层叠体，然后将定位器配制成与层叠体的至少一侧的表面相接触，并对层叠体进行烧成。在烧成工序中，与层叠体的至少一侧的表面相接触的定位器的表面粗糙度在0.11μmRa以上，50.13μmRa以下。

【技术实现步骤摘要】
【国外来华专利技术】
本专利技术涉及。
技术介绍
近年来，使用电池来作为移动电话、便携式个人计算机等便携式电子设备的电源的需求正在大幅度地扩大。在应用于如上所述用途的电池中，一直以来都使用有机溶剂等电解质(电解液)作为用于使离子移动的介质。然而,采用上述结构的电池存在电解液漏出的危险。此外，电解液所使用的有机溶剂等是可燃性物质。因此，要求进一步提高电池的安全性。因此，作为用于提高电池的安全性的一个方案，提出了使用固体电解质取代电解液，来作为电解质的方法。并且，在使用固体电解质作为电解质的同时，其他的结构要素也由固体构成的全固体电池的开发正在不断地推进。例如，日本专利特开2009-206087号公报(以下称为专利文献I)公开了一种全固体电池的制造方法，即在由定位器夹持的状态下对构成全固体电池的生片的层叠体进行烧成。此外，例如日本专利特开2009-80970号公报(以下称为专利文献2)公开了一种固体电解质的制造方法，即用空隙率在10体积％以下的定位器覆盖构成固体电解质的生片并进行烧成。 现有技术文献 专利文献专利文献1:日本专利特开2009 - 206087号公报 专利文献2:日本专利特开2009 - 80970号公报
技术实现思路
专利技术所要解决的技术问题专利技术人对专利文献1、2所记载的全固体电池或固体电解质的制造方法进行了各方面的探讨，结果发现在层叠生片来形成层叠体、并在由定位器夹持的状态下对该层叠体进行烧成来制造全固体电池的情况下，在利用烧成去除生片中所含的树脂的工序(脱脂工序)中，由于树脂的分解或气化而产生的气体会通过定位器而被密封在层叠体内部。其结果是，发现树脂的残留物会以碳化后的状态残留在层叠体内部而成为残留碳，当固体电解质层内部存在该残留碳时，可能会引起全固体电池的内部短路。本专利技术是基于上述见解而完成的。因此，本专利技术的目的在于提供一种能抑制全固体电池的内部短路的全固体电池的制造方法以及利用该方法制造而成的全固体电池。 解决技术问题所采用的技术方案专利技术人为了解决上述问题进行了各种探讨，结果发现在利用定位器夹持生片的层叠体、或者用定位器覆盖一部分层叠体的状态下进行烧成的工序中、通过对定位器与层叠体之间所接触的界面的状态进行控制，能抑制残留碳的产生，从而能抑制全固体电池的内部短路。基于专利技术人的上述见解，本专利技术具有以下特征。本专利技术的全固体电池的制造方法具备以下工序。(A)生片制作工序，在该生片制作工序中，制作正极层或者负极层的至少一个的生片即第一生片，以及固体电解质层的生片即第二生片。(B)层叠体形成工序，在该层叠体形成工序中，层叠第一生片与第二生片，从而形成层叠体。(C)烧成工序，在该烧成工序中，将定位器配置成与层叠体的至少一侧的表面相接触，并对层叠体进行烧成。在烧成工序中，与层叠体的至少一侧的表面相接触的定位器的表面粗糙度在0.1lymRa 以上，50.13 μ mRa 以下。在烧成工序中，与层叠体的至少一侧的表面相接触的定位器的表面粗糙度优选为1.04 μ mRa 以上，10.01 μ mRa 以下。在烧成工序中，优选经由定位器对层叠体施加压力。此外，优选烧成工序包括以第一烧成温度对层叠体进行烧成的第一烧成工序、以及在第一烧成工序后以第二烧成温度对层叠体进行烧成的第二烧成工序，第二烧成温度高于第一烧成温度。在本专利技术的全固体电池的制造方法中，优选从由正极层、固体电解质层及负极层构成的组中所选出的至少一个的材料包含由钠超离子导体(NASIC0N)型结构的含锂磷酸化合物构成的固体电解质。在本专利技术的全固体电池的制造方法中，优选从由正极层及负极层构成的组中所选出的至少一个的材料包含由含锂磷酸化合物构成的电极活性物质。[0021 ] 本专利技术的全固体电池是利用具有上述特征的制造方法进行制造而得到的。 专利技术效果本专利技术的全固体电池的制造方法通过将定位器所接触的层叠体的至少一侧表面的表面粗糙度限定在规定的值的范围内，从而能抑制全固体电池的内部短路。【附图说明】图1是示意性地表示作为应用本专利技术的制造方法的一个实施方式的全固体电池的剖面结构的剖视图。 图2是表示在本专利技术的实施例中制作的全固体电池的充放电曲线的图。 图3是表示作为本专利技术的比较例而制作的全固体电池的层叠体的侧面的光学显微镜照片。 图4是表示作为本专利技术的实施例而制作的全固体电池的层叠体的侧面的光学显微镜照片。【具体实施方式】如图1所示，在作为应用本专利技术的制造方法的一个实施方式的全固体电池的层叠体10中，经由集电体层4串联连接有多个由正极层1、固体电解质层2、负极层3构成的单电池，例如两个单电池。配置在全固体电池的层叠体10的内部的集电体层4设置于正极层I与负极层3之间。另外，正极层I与负极层3分别包含固体电解质与电极活性物质，固体电解质层2包含固体电解质。正极层I与负极层3也可以分别包含碳、金属等以作为电子传导材料。为了制造如上所述结构的全固体电池的层叠体10中的至少一个单电池的层叠体，本专利技术中，首先制作作为正极层I或者负极层3中的至少一个的生片的第一生片、以及作为固体电解质层2的生片的第二生片(生片制作工序)。之后，层叠第一生片与第二生片，从而形成层叠体(层叠体形成工序)。然后，将定位器配置成与层叠体的至少一侧的表面相接触，并对层叠体进行烧成(烧成工序)。在该烧成工序中，与层叠体的至少一侧的表面接触的定位器的表面粗糙度在0.1lymRa以上，50.13 μ mRa以下。另外，在烧成工序中，也可以将定位器配置成与层叠体两侧的面接触，从而在由定位器夹持的状态下对层叠体进行烧成。此外，为了制造图1所示的全固体电池的层叠体10，在正极层1、固体电解质层2、负极层3以及集电体层4的各个生片制作完成后，按照正极层1、固体电解质层2、负极层3、集电体层4、正极层1、固体电解质层2以及负极层3的顺序层叠这些生片来形成层叠体10，并配置定位器，使其与层叠体10的至少一侧的表面接触，从而对层叠体10进行烧成即可。通过将表面粗糙度在0.11 μ m以上、50.13 μ mRa以下的定位器配置成与层叠体的一侧的表面或与层叠体的两个面相接触，并对层叠体进行烧成，能有效去除起粘接剂作用的树脂，能抑制残留碳的产生。其结果是，能抑制全固体电池的内部短路。上述作用效果按如下方式来推定，由于使用了表面粗糙度在0.Ι?μπι以上50.13 μ mRa以下的定位器，因而减小了定位器与层叠体之间的实际接触面积，其结果是，容易将因树脂的分解或气化所产生气体从定位器与层叠体相邻接的接触界面排出。若定位器的表面粗糙度不足0.11 μ mRa,则定位器与层叠体之间的接触面积过大，因此可能无法充分去除残留碳。若定位器的表面粗糙度大于50.13 μ mRa，则可能会由于定位器表面的凹凸而在层叠体的表面产生损伤。另外，由于层叠体的表面部分会陷入到定位器表面的凹部中，因而有可能导致在烧成工序后，定位器与层叠体固接。为了在短时间内有效地去除残留碳，并获得损伤较少的层叠体，优选定位器的表面粗糙度在1.04 μ mRa以上，10.01ymRa以下。另外，使用如下算术平均粗糙度来作为表面粗糙度，即，将沿着定位器的表面的方向作为X轴，从以f(x)表示坐标X上的凹凸大小的粗糙度曲线上提取该X轴方向上的基准长本文档来自技高网...

【技术保护点】
一种全固体电池的制造方法，其特征在于，包括：生片制作工序，在该生片制作工序中，制作正极层或者负极层的至少一个的生片即第一生片、以及固体电解质层的生片即第二生片；层叠体形成工序，在该层叠体形成工序中，层叠所述第一生片与所述第二生片，从而形成层叠体；以及烧成工序，在该烧成工序中，将定位器配置成与所述层叠体的至少一侧的表面相接触，并对所述层叠体进行烧成，在所述烧成工序中，与所述层叠体的至少一侧的表面相接触的所述定位器的表面粗糙度在0.11μmRa以上，50.13μmRa以下。

【技术特征摘要】
【国外来华专利技术】2011.07.20 JP 2011-1587061.一种全固体电池的制造方法，其特征在于，包括: 生片制作工序，在该生片制作工序中，制作正极层或者负极层的至少一个的生片即第一生片、以及固体电解质层的生片即第二生片； 层叠体形成工序，在该层叠体形成工序中，层叠所述第一生片与所述第二生片，从而形成层叠体；以及 烧成工序，在该烧成工序中，将定位器配置成与所述层叠体的至少一侧的表面相接触，并对所述层叠体进行烧成， 在所述烧成工序中，与所述层叠体的至少一侧的表面相接触的所述定位器的表面粗糙度在 0.1lymRa 以上，50.13ymRa 以下。2.如权利要求1所述的全固体电池的制造方法，其特征在于， 在所述烧成工序中，与所述层叠体的至少一侧的表面相接触的所述定位器的表面粗糙度在 1.04 μ mRa 以上，10.01 μ mRa 以下。3.如权利要求1或2所述的全固体电池的制造...

【专利技术属性】
技术研发人员：尾内倍太，吉冈充，林刚司，
申请(专利权)人：株式会社村田制作所，
类型：发明
国别省市：日本;JP