一种掺氮石墨烯的制备方法技术

本发明专利技术提供了一种采用化学气相沉积法制备掺氮石墨烯的方法，包括步骤有：提供耐高温的衬底、固态/或液态的有机碳源化合物以及固态和/或液态的有机氮源化合物；将有机碳源化合物和有机氮源化合物混合，并配制成混合物溶液或悬浊液；将混合物溶液或悬浊液涂覆在衬底表面；在无氧条件下，将涂覆有混合物的衬底升温至500～1300℃使混合物反应，生成掺氮石墨烯。本发明专利技术掺氮石墨烯的制备方法不需要另外添加催化剂，有效提高了简化了掺氮石墨烯的生产工艺，降低了生产成本，使得掺氮石墨烯中掺氮量易控制、掺杂均匀，电化学稳定性能高。

【技术实现步骤摘要】

本专利技术属于碳材料的
，具体涉及。
技术介绍
石墨烯是2004年英国曼彻斯特大学的安德烈· K ·海姆(Andre K. Geim)等发现的一种二维碳原子晶体，为单层或多层的极薄的碳材料。由于其独特的结构和光电性质使其成为碳材料、纳米技术、凝聚态物理和功能材料等领域的研究热点，吸引了诸多科技工作者。单层石墨烯具有大的比表面积，优良的导电、导热性能和低的热膨胀系数，可用于效应晶体管、电极材料、复合材料、液晶显不材料、传感器等。目如制备石墨稀的方法主要有石墨剥裂、化学氧化还原法、超声剥离法等。然而，目前通过氧化还原的方法大规模制备石墨烯的过程中，还原过后的石墨烯还含有较少量的-0H、-C-0-C-和-COOH等含氧官能团，这些官能团会降低石墨烯的电化稳定性与电化学稳定性。·目前，出现了采用化学气相沉积法制备石墨烯的相关研究，但是，现有化学气相沉积法需要利用催化剂，且该催化剂为金属或金属化合物做催化剂，但是将该催化剂放在衬底上时，会导致催化剂分布不均匀。为了解决该催化剂分布不均的问题，现有的一般利用化学气相沉积法、物理气相沉积法、真空热蒸镀法、磁控溅射法、等离子体增强化学气相沉积法和印刷法将催化剂沉积到衬底，来增加上述催化剂分布的均匀性。因此，现有的采用化学气相沉积法制备石墨烯需要另外添加催化剂，且对设备要求高，操作复杂，导致成本过高。
技术实现思路
本专利技术的目的在于克服现有技术的上述不足，提供一种工艺简单、产率高、生产成本低，易于操作和控制的掺氮石墨烯的制备方法。为了实现上述专利技术目的，本专利技术实施例的技术方案如下，包括如下步骤提供衬底、固态和/或液态的有机碳源化合物以及固态和/或液态的有机氮源化合物；将所述有机碳源化合物和有机氮源化合物混合，并配制成混合物溶液或悬浊液；将所述混合物溶液或悬浊液涂覆在所述衬底表面；在无氧环境、真空条件下，将所述涂覆有混合物溶液或悬浊液的衬底升温至500 1300°C使混合物反应，生成所述掺氮石墨烯。上述掺氮石墨烯的制备方法将固态和/或液态的有机碳源化合物、固态和/或液态的有机氮源化合物混合，配制成溶液或悬浊液，并直接涂覆在衬底的表面，使有机碳源化合物和有机氮源化合物直接反应，不需要另外添加催化剂，有效简化了掺氮石墨烯的生产工艺，降低了生产成本，同时，采用化学气相沉积法合成的掺氮石墨烯，使得掺氮石墨烯中掺氮量易控制、掺杂均匀，电化学稳定性能高。附图说明图I是本专利技术实施例掺氮石墨烯的制备方法工艺流程示意图；图2是本专利技术实施例I制备的掺氮石墨烯的电镜图；图3是本专利技术实施例I制备的掺氮石墨烯的X射线电子能谱。具体实施例方式为了使本专利技术的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本专利技术作进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本专利技术，并不用于限定本专利技术。本专利技术实施例提供了一种工艺简单、产率高、生产成本，易于操作和控制的掺氮石 墨烯的制备方法。该掺氮石墨烯的制备方法的工艺流程如图I所示，包括如下步骤SI :提供衬底、固态和/或液态的有机碳源化合物以及固态和/或液态的有机氮源化合物；S2 :将有机碳源化合物和有机氮源化合物混合，并配制成混合物溶液或悬浊液；S3 :将混合物溶液或悬浊液涂覆在衬底表面；S4 :在无氧环境、真空条件下，将涂覆有混合物溶液或悬浊液的衬底升温至500 1300°C使混合物反应，生成所述掺氮石墨烯。具体地，上述掺氮石墨烯的制备方法步骤SI中，衬底应该耐高温，如步骤S4中500 1300°C的高温，其优选为铜箔、铁箔、镍箔中一种或几种任意组合。该优选材质的衬底耐高温,热稳定性能好。上述有机碳源化合物优选为二茂铁、二茂钴、二茂镍、二茂锰中的至少一种，有机氮源化合物优选为尿素、苯胺、硝基苯胺中的至少一种。该优选的有机碳源化合物和有机氮源化合物具有良好的溶解性能，能配制成均匀的溶液，并能均匀的涂覆在衬底的表面，形成均匀且薄的膜层，从而有效的降低下述步骤S4中生存的掺氮石墨烯的厚度。其中，该优选的有机碳源化合物中含有金属离子，该金属离子的存在，有利于掺氮石墨烯的生成，以提高掺氮石墨烯的产率。当然上述有机碳源化合物和有机氮源化合物也可以用其他固态和/或液态有机碳源化合物以及固态和/或液态的有机氮源化合物替代。当所选的有机碳源化合物和/或有机氮源化合物为非溶性的有机碳源化合物和/或有机氮源化合物时，可以将其研磨(如球磨)并配制均匀的悬浊液。上述掺氮石墨烯的制备方法步骤S2中，该有机碳源化合物和有机氮源化合物混合的方式可以采用超声混合、搅拌混合、球磨搅拌中的一种或几种任意组合。已达到使两者充分混合的目的。为了能将混合后的有机碳源化合物和有机氮源化合物均匀涂覆到衬底上，应将该混合物配制成溶液或悬浊液，配制的方式可以先将有机碳源化合物和有机氮源化合物混合后，再加溶剂(如去离子水等)使有机碳源化合物和有机氮源化合物在溶剂中分散均匀；也可以在混合过程中加入溶剂(如去离子水等)，将该有机碳源化合物、有机氮源化合物和溶剂优选采用超声混合、搅拌混合、球磨搅拌中的一种或几种任意组合的方式进行混合，从而形成质量百分浓度优选为5 30%的混合物溶液或悬浊液。该混合物溶液浓度没有严格限制，如可以配制饱和的混合物溶液等。上述掺氮石墨烯的制备方法步骤S3中，将混合物溶液或悬浊液涂覆到衬底表面的方法优选采用刮涂法、旋涂法、浸泡法中的一种或几种任意组合，从而达到简化制备掺氮石墨烯的生产工艺，降低了生产成本的目的。该步骤S3中，在衬底表面涂覆混合物溶液或悬浊液之前，优选事先将该衬底进行清洗，清洗的方式优选为依次采用离子水、乙醇、丙酮超声清洗后烘干，待用。清洗该衬底以除去粘附在衬底表面的杂物，达到清洁衬底的目的，以有利于混合物溶液或悬浊液的涂覆。该衬底前期清洗的参见下述实施例I中的步骤Sll中的清洗方法。上述掺氮石墨烯的制备方法步骤S4中，该无氧条件是为了除去氧气，使得掺氮石墨烯生产能顺利进行，防止在高温条件下，生成的石墨烯被氧化。该无氧条件为惰性气体构成的无氧气氛，如，氮气气氛、氩气气氛等，优选无氧条件为氮气气氛；无氧条件也可以是抽真空的条件，该真空的条件不仅能有效的除去氧气，而且还能同时除去飘散在空气中的粉尘等杂质，从而进一步保证掺氮石墨烯的纯度。另外，该真空的条件还能促进上述有机碳源化合物和有机氮源化合物的反应，从而提高掺氮石墨烯的产率。其中，该真空的条件优选为真空度小于10_3Pa的真空条件。当然，在无氧条件可以是常压的无氧条件。 该步骤S4中，该有机碳源化合物和有机氮源化合物的碳氮原子摩尔比优选为2 20 1，该有机碳源化合物和有机氮源化合物进行反应的时间优选为I 300分钟。该有机碳源化合物和有机氮源化合物用量的优选比例，能使得生成的掺氮石墨烯中氮元素的含量在一个最佳的含量范围，从而进一步提高该掺氮石墨烯的电化学稳定性能，同时使得有机碳源化合物和有机氮源化合物充分反应，提高反应物的利用率，从而进一步的降低生产成本。该有机碳源化合物和有机氮源化合物进行反应的优选时间能保证两者充分反应，使得生成的掺氮石墨烯充分沉积。该步骤S4中，衬底温度的提升和该有机碳源化合物、有机氮源化合物反应温度的提供优选采用热丝化学气相沉积、射频等离子体增强化学气相沉积、微波等离本文档来自技高网...

【技术保护点】
一种掺氮石墨烯的制备方法，包括如下步骤：提供衬底、固态和/或液态的有机碳源化合物以及固态和/或液态的有机氮源化合物；将所述有机碳源化合物和有机氮源化合物混合，并配制成混合物溶液或悬浊液；将所述混合物溶液或悬浊液涂覆在所述衬底表面；在无氧环境、真空条件下，将所述涂覆有混合物溶液或悬浊液的衬底升温至500～1300℃使混合物反应，生成所述掺氮石墨烯。

【技术特征摘要】

【专利技术属性】
技术研发人员：周明杰，袁新生，王要兵，
申请(专利权)人：海洋王照明科技股份有限公司，深圳市海洋王照明技术有限公司，
类型：发明
国别省市：