本发明专利技术公开了一种铌镥酸铅-铌镁酸铅-钛酸铅三元系弛豫铁电单晶及其制备方法，所述单晶具有如下化学通式：xPb(Lu1/2Nb1/2)O3-yPb(Mg1/3Nb2/3)O3-(1-x-y)PbTiO3；其中：0.1≤x≤0.4，0.2≤y≤0.6，但1-x-y≠0。所述PLMNT单晶是通过坩埚下降法制得。本发明专利技术不仅有效克服了现有技术中的PMNT单晶存在的居里温度太低及PLNT单晶存在的结晶比较困难、难以批量生长的缺陷，而且提供的PLMNT单晶不仅在常温下具有巨大的应用潜力，也非常适合应用于高温器件中，具有广阔的使用温度范围，完全可以满足超声成像、超声马达等高技术应用要求，应用前景十分广阔。
【技术实现步骤摘要】
本专利技术涉及一种弛豫铁电单晶及其制备方法，具体说，是涉及，属 于铁电/压电材料
技术介绍
铁电/压电材料由于具备优良的机电转换功能、响应速度快等优点，广泛应用于各种功能器件，在国民经济与国防安全中发挥着不可替代的重要作用。因此，有关弛豫铁电单晶制备、压电性能和应用研究已经成为铁电材料中的一个热点。以Pb (Mgl73Nb273) O3-PbTiO3 (PMNT)单晶为代表的具有复合钙钛矿型结构的弛豫铁电固溶体单晶，在三方-四方准同型相界(MPB)区域附近三方相的一侧具有优异的压电性能，其d33和k33分别可以达到2500pC/N和92%以上，最大应变量达到了 I. 7%，比常用的压电陶瓷PZT要高出一个数量级。然而在实际应用时，复合钙钛矿型固溶体材料的各种物理性能不仅和居里温度(T。)密切相关，还和三方相与四方相的相变温度(Trt)紧密联系。PMNT单晶的居里温度和三方-四方相变温度分别只有140°C和65°C，应用的温度范围受到了严格的限制。当温度超过相变温度Trt时，PMNT单晶的压电性能会明显下降。此外，PMNT单晶的矫顽电场(E。)也比较低(2-3kV/cm)，限制了其在一些较大功率超声换能器中的应用。因此，提高压电单晶的居里温度和三方-四方相变温度，拓宽其温度使用范围，具有重要的研究价值。为解决PMNT单晶的温度稳定性问题，近年来人们相继研究了一些高居里温度的铅基弛豫铁电单晶体系，如 Pb (In1/2Nb1/2) O3-PbTiO3 单晶(PINT)、Pb (Sc1/2Nb1/2) O3-PbTiO3 单晶(PSNT)、Pb(Yb1/2Nb1/2) O3-PbTiO3单晶(PYNT)等，其居里温度和三方-四方相变温度最高可达350°C和200°C，接近常用的压电陶瓷材料，但是其晶体生长采用的是传统的助熔剂方法，通过自发成核所生长的单晶比较小，难于满足实际的应用要求。因此，研发一种具有高居里温度和高三方-四方相变温度的弛豫铁电单晶，将具有重要研究价值和社会意义。
技术实现思路
针对现有技术存在的上述问题，本专利技术的目的是提供一种具有高居里温度和高三方-四方相变温度的铌镥酸铅-铌镁酸铅-钛酸铅三元系弛豫铁电单晶及其制备方法。为实现上述专利技术目的，本专利技术采用的技术方案如下—种铌镥酸铅-铌镁酸铅-钛酸铅三元系弛豫铁电单晶，具有如下化学通式xPb (Lul72Nbl72) 03-yPb (Mgl73Nb273) O3- (Ι-χ-y) PbTiO3 ；简写为XPLN-yPMN-(l-X-y)PT 或PLMNT,其中 PLN 代表 Pb (Lu1/2Nb1/2) O3, PMN 代表 Pb (Mgl73Nb273) O3, PT 代表 PbTiO3 ;其中O. I < X < O. 4,0. 2 < y < O. 6,但 Ι-χ-y 幸 O。作为一种优选方案，所述χ=0· I O. 3,所述y=0. 4 O. 6,且l_x-y=0. 2 O. 3。一种制备上述铌镥酸铅-铌镁酸铅-钛酸铅三元系弛豫铁电单晶的方法，为坩埚下降法，包括如下具体步骤a)按照通式 xPb (Lu1/2Nb1/2) 03_yPb (Mg1/3Nb2/3) O3- (l_x_y) PbTiO3 精确称取化学计量比的Lu203、Mg。、Nb2O5' PbO和TiO2各原料，球磨使混合均匀;其中0· I彡X彡O. 4，O.2 < y < O. 6,但 Ι-χ-y 幸 O ；b)将上述混匀的物料在1000 1100°C下预烧结4 8小时后作为晶体生长的起始料；c)将晶体生长的起始料装入坩埚中，加入籽晶，采用坩埚下降法进行晶体生长控制晶体生长炉温为1400 1550°C，熔料保温时间为5 7小时，坩埚下降速率为O. I 2.0mm/h,i甘祸下降方向的最大温度梯度为5 7V /mm ；d)生长结束，随炉冷却到室温。步骤a)中所述球磨为干法球磨或湿法球磨，球磨时间推荐为12小时以上，优选为24小时。步骤a)中所述原料Lu203、MgO、Nb2O5, PbO和TiO2的纯度均优选大于99. 99%。步骤c)中所述坩埚优选为钼金坩埚。步骤c)中所述籽晶为PLMNT单晶或异质同构的铌镁酸铅-钛酸铅单晶(PMNT )。作为进一步优选方案，所述籽晶的取向为〈111〉、〈110〉或〈100〉。作为进一步优选方案，步骤c)中的坩埚下降速率为O. I O. 8mm/h。与现有技术相比，本专利技术提供的一种铌镥酸铅-铌镁酸铅-钛酸铅三元系弛豫铁电单晶(PLMNT单晶)具有高居里温度和高三方-四方相变温度，表现出优异的压电性能和良好的电场稳定性；实验结果表明所制备的PLMNT单晶的最优切型的d33和k33分别闻达2300pC/N和92% ；31模式的d31和k31分别高达_2100pC/N和90% ;其三方-四方相变温度Trt和居里温度Tc分别达到了 100°C和180°C，比现有的PMN-0. 30PT单晶的相应温度高30°C以上；而且，所述PLMNT晶体在升温到其三方-四方相变温度前仍具有良好的压电和机电耦合性能。另外，采用坩埚下降法不仅具有可批量生长的优势，还可以生长出直径大于20mm，长度大于50mm的大尺寸PLMNT单晶。总之，本专利技术不仅有效克服了现有技术中的PMNT单晶存在的居里温度太低及PLNT单晶存在的结晶比较困难、难以批量生长的缺陷，而且提供的PLMNT单晶不仅在常温下具有巨大的应用潜力，也非常适合应用于高温器件中，具有广阔的使用温度范围，完全可以满足超声成像、超声马达等高技术应用要求，应用前景十分广阔。附图说明图I是实施例I制得的铌镥酸铅-铌镁酸铅-钛酸铅三元系弛豫铁电单晶在室温下的XRD图谱；图2是实施例I制得的铌镥酸铅-铌镁酸铅-钛酸铅三元系弛豫铁电单晶沿〈001>方向极化后在室温下的电滞回线；图3是实施例I制得的铌镥酸铅-铌镁酸铅-钛酸铅三元系弛豫铁电单晶沿〈001>方向极化后在室温下的单向场致应变曲线图；图4是实施例I制得的铌镥酸铅-铌镁酸铅-钛酸铅三元系弛豫铁电单晶沿〈001>方向极化后分别在100Hz、lkHz和IOkHz频率下的介电性能ε r和tan δ与温度的关系曲线图；图5是实施例I制得的铌镥酸铅-铌镁酸铅-钛酸铅三元系弛豫铁电单晶的厚度振动模式振型样品的压电常数(d33)从30°C到150°C的变化曲线图；图6是实施例I制得的铌镥酸铅-铌镁酸铅-钛酸铅三元系弛豫铁电单晶的长度振动模式振型样品的压电常数(d31)和机电耦合系数(k31)分别从30°C到110°C间的变化曲线图。具体实施例方式下面结合附图和实施例对本专利技术作进一步详细、完整地说明。本专利技术中涉及的介电常数是通过Agilent 4294A型阻抗分析仪测得样品电容，根据平板电容器近似计算得到的；机电耦合系数是根据IEEE176-1987标准，采用Agilent 4294A型阻抗分析仪测定不同模式切型的阻抗谱，根据谐振频率fs和反谐振频率fp计算得到；室温压电常数d33是采用中国科学院声学研究所制造的ZJ-3A型d33测试仪直接测定的，其它压电常数是根据IEEE176-1987标准由介电常数和机电耦合系数本文档来自技高网...
【技术保护点】
一种铌镥酸铅？铌镁酸铅？钛酸铅三元系弛豫铁电单晶，其特征在于，具有如下化学通式：xPb(Lu1/2Nb1/2)O3？yPb(Mg1/3Nb2/3)O3？(1？x？y)PbTiO3；其中：0.1≤x≤0.4，0.2≤y≤0.6，但1？x？y≠0。
【技术特征摘要】
【专利技术属性】
技术研发人员：陈建伟，罗豪甦，李晓兵，赵祥永，徐海清，王升，王西安，林迪，任博，狄文宁，
申请(专利权)人：中国科学院上海硅酸盐研究所，
类型：发明
国别省市：
还没有人留言评论。发表了对其他浏览者有用的留言会获得科技券。