本发明专利技术涉及一种能够满足新一代高温球床核反应堆的需求的燃料组件球
体的新设计及制备。本发明专利技术使用一种无燃料、由碳化硅和/或碳化锆、天然石
墨及石墨化石油焦所组成的燃料组件球体的球壳，该球壳的最大平均标称厚度
可达5mm，较佳为仅有3mm。
【技术实现步骤摘要】
【国外来华专利技术】用于高温球床核反应堆(hightemperature pebble bed nuclear reactor,以下简称为HTR)的燃料组件为直径60mm的石墨球,其是由特殊的A 3型石墨模压(molding)而成。用于HTR的燃料组件包括含有燃料的核，其直径为50mm并由ー个5mm厚的无燃料的壳所包覆。此燃料组件球(FE-球)的核被无缝地连接到売上，并因此与其形成一整体単元。其中燃料是以被包覆的燃料颗粒的形式均匀地分布在球体的核中。这些被包覆的颗粒为直径约0. 5mm的球(燃料芯核)，较佳是由氧化铀所组成。将这些芯核(kernel)用热解碳(pyrolytic carbon)层及碳化娃(siliconcarbide)层多次包覆，以保留在反应堆运行时产生的裂变产物。球形燃料芯核较佳为通过凝胶负载沉淀法(gel supportedprecipitationmethod)得到。此方法包含以震动喷嘴形成四氢呋喃醇及聚こ烯醇的添加物与硝酸铀酰(uranyl nitrate)所组成的溶液的液滴。随后通过氨气及氨水固化此溶液成为ニ铀酸铵(ADU)的球形燃料芯核。经过清洗、干燥、浓缩及烧结之后，即可得到具有所需大小的高密度的氧化铀燃料芯核。用热解碳和碳化硅包覆燃料芯核通常在流化床単元上进行。此单元(熔炉)是由具有圆锥形底部的垂直直立的石墨管组成，其可由石墨电阻加热器从外部加热。数个喷管配置在此中心顶点的末端上。它们提供载气氩气或氢气以及涂层气体进入此単元中以进行流化床操作。通过在1000°c -1400°C间的温度热分解こ炔或热分解こ炔及丙炔的混合物而沉积裂解碳层。在沉积碳化硅时，较佳以甲基三氯硅烷作为涂层气体。此时，沉积温度稍高，可达1500°C。取决于涂层条件，可得到数个具有不同的密度及结构及具有不同的物理及机械性质的涂层。此方法被发表在SM-111/15, Symposium“Advanced High-TemperatureGas-cooledReactors” in jiilich on 21. to 25. October 1968 及“Recent Developmentinthe Manufacture of Spherical Fuel Elements for High TemperatureReactors” (Hackstein, K. G. , Hovart,M. , Spener, G. ,Ehlers, K.)及“KFA Report, jiilich,687-Rff(August 1970), “Entwicklung von beschichteten Brennstoffteilchen(H.Nickel)，也发表在德国专利DE 102 04 166及德国专利早期公开DE 104 44 352A1。此HTR燃料组件球体必须符合下列条件-高几何密度的石墨基质(graphitematrix)-良好的机械强度特性-低杨式系数(youngmodulus)-低热伸展系数-良好的导热度，和-以快中子辐射时具有高稳定性。为了达到上述的性质，由碳制成的模压体(molding bodies)必需经过于2700-3000 0C的石墨化工序。由于在模压后，此模压的燃料组件球体在球核内包括被包覆的燃料颗粒，所以不能进行温度超过2700°C的石墨化工序。其关键原因在干当温度超过2100°C吋，铀会从燃料芯核扩散至该颗粒的包覆层中，并会更进ー步地进入燃料组件球体的石墨基质中。铀扩散进入包覆层外燃料组件球体中的多孔石墨基质，便会导致不被允许地大量污染冷却气体与反应堆运行期间释出的裂变产物。有关于铀在石墨中的扩散已被描述于 Hovart, M.及 Spener, G.于 Journal ofNuclear Materials,19 (1966), page 53-58 中。此外，在温度高于2100°C时，热解碳层的结构会有所改变。因此，热解碳的结晶取向的各向异性会显著增加。因此，在反应堆中的被包覆的颗粒存在在非常早期时就丧失其机械完整性的风险。这会造成放射性裂变产物会自动释出的危险。这个结果已被描述于 Koizik，K.的 KFA-Iteport “ jiil-868-RW” (June 1972), ^ Uberdie Anderung der Anisotropie der kristallographischen OreintierunginPyorKohlenstoffhiillschichten durch Gliihung und Neutronenbestranlung，，。有相关文献教导如果石墨在高度结晶且各向同性时，在温度高于1000°C的情况 下受到快中子的辐射时其仅会保持尺寸稳定性及机械完整性。辐射的过程和相对应的结果可见于 Engle, G. B.的 GA-Report (March 1970), (IrradiationBehavior of NuclearGraphites at Elevated Temperatures” 和 Helm, J. ff.的 PNWL-1056 Report(1969),Pacific Northwest Laboratory Richland/Washington。为了在整个反应堆中的滞留时间内确保模压燃料组件球体的尺寸稳定性及机械完整性，尽管限制热处理仅加热至约2000°C，还已发展出ー种特殊的石墨。此种特殊的石墨在科技文献中被称为A3-石墨基质。A3-石墨基质是以天然石墨为基础。天然石墨具有极高的结晶性，然而，其主要的颗粒形状为层状伴随有六角形的结晶排列(Syngonie)且因此具有高度的各向异性。为了达到该基质各向同性的物理性质，燃料组件球体在一橡胶模中被模压，此橡胶模优选硅胶。此圆柱状的橡胶模为由许多部分组装起来，在中心具有一个椭圆的孔洞用以容纳模塑粉(molding powder)及燃料的混合物。此孔洞中的压カ可到达5Mpa以上,便可在此孔洞中形成球体。此橡胶模被插入压カ机的钢模中，通过上下的挤压撞击而被压缩。为了制造燃料组件球体，石墨模塑粉与已包覆的颗粒的混合物被预成型(pre-moIded)到一可控制的球核(manageable sphere cores)中。然后将此预成型的球核嵌入至充满石墨模塑粉的第二橡胶模中，并开始加压模压以生产一空气可渗透的球。然后将此重新模压的球于真空中在第三橡胶模中进行模压以达到所需密度。为了将粘结剂碳化，将此燃料组件球体于惰性气体下加热至800°C 18小时，并于最后在约2000°C的真空下进行退火。此A3-石墨基质是由72. 7wt %的天然石墨、18. 2wt%的石油焦(petroleum coke)(在3000°C下石墨化成粉末)及9. Iwt%的粘结剂焦炭组成。此该方法在德国专利和公布小册子DE 19837 989 C2和DE 102 53 205 Al中被记载。为了提供燃料组件球体具有各向同性且几乎没有任何性能梯度(propertygradient),将燃料组件球体在第三塑模步骤中于300MPa的高压下模压至I. 92g/cm3的密度，其接近于理论密度的99%。当压カ下降时，此燃料组件本文档来自技高网...
【技术保护点】
一种用于高温球床核反应堆的球形燃料组件，其由一包括被包覆颗粒形式的燃料的Ａ３石墨基质组成，其中所述燃料颗粒为均匀分布在一球核中及被嵌入到Ａ３石墨基质中，且所述球核被一无燃料的球壳所包覆，其中所述球壳为无缝隙地与该球核连接，且该球壳的石墨基质与该球核的石墨基质具有相同或相似的成分，该石墨基质主要由天然石墨、石墨化石油焦及粘结剂焦炭所组成，其特征在于所述燃料组件球体的无燃料球壳是由碳化硅和／或碳化锆、天然石墨及石墨化石油焦组成，且所述球壳的平均标称厚度≧１ｍｍ。
【技术特征摘要】
【国外来华专利技术】...
【专利技术属性】
技术研发人员：米兰·赫罗瓦，卡尔海因茨·格罗斯，雷纳·舒尔滕，
申请(专利权)人：ALD真空技术有限公司，
类型：发明
国别省市：DE
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