【技术实现步骤摘要】
本专利技术属于污水处理，具体涉及一种铈单原子催化剂、制备方法及其应用。
技术介绍
1、随着工业文明的发展和社会经济的繁荣，大量的工业废水和生活废水被排入水体。特别是在天然水中经常检测到的难降解的新污染物，如芳香族和抗生素类污染物等，给水污染的控制和水资源的循环利用带来了巨大挑战。非均相催化臭氧化依靠催化剂表面臭氧分解产生的活性物种来破坏水中顽固性有机污染物，已被广泛用于加强污水的处理。
2、与传统的金属负载催化剂相比，单原子催化剂由于其具有孤立金属原子利用效率最高、催化位点明确、配位结构可调等固有优点，逐渐被应用于废水处理和难降解有机降解中的前沿研究领域。
3、现有技术关于水处理催化剂的研究报道有：
4、申请号202110949161.5公开了一种铂基水处理单原子催化剂及其制备方法，该方法以多孔陶瓷为载体，以铂基单原子为催化活性组分，以乙烯基硅烷为表面改性剂，利用蒸气原位生长法制备，将高岭土、铝源粉体、活性炭粉体、秸秆粉体和成型剂溶液挤出成型、经焙烧制得多孔陶瓷载体，再将多孔陶瓷载体浸渍于表面改性剂溶液中反应、干燥后得到表面改性的多孔陶瓷载体，然后将表面改性后的多孔陶瓷载体吸附活性组分前驱体溶液，经干燥后利用蒸气原位生长法将活性组分前驱体还原为铂基水处理单原子催化剂。该催化剂能够高效催化还原对硝基苯酚、甲基橙、亚甲基蓝等水体污染物。
5、申请号202210384284.3公开了一种银基水处理单原子催化剂及其制备方法，该方法以磷酸氢锆吸附银源溶液，再与丙烯酸丁酯-苯乙烯-丙烯腈(as
6、上述现有技术中的单原子催化剂在实际使用中还存在：容易失活、制备过程易发生团聚、催化活性低等技术问题。
7、由此可见，现有技术有待于进一步改进。
技术实现思路
1、本专利技术的目的之一在于提供一种铈单原子催化剂的制备方法，其具有操作简单、催化剂不易失活、催化能力强等优点，在污水处理方面具有良好的效果。
2、为了实现上述目的，本专利技术采用了以下技术方案：
3、一种铈单原子催化剂的制备方法，包括以下步骤：
4、a、将一定量的六水硝酸锌和2-甲基咪唑溶于甲醇中，混合搅拌并静置得悬浮液；将所述的悬浮液离心处理，并收集沉淀物，将沉淀物洗涤、干燥后，得前驱体；将所述的前驱体置于管式炉惰性气氛下进行碳化处理，得氮掺杂的碳基体；
5、b、将所述的氮掺杂的碳基体置于原子层沉积反应腔室中进行预处理以去除其表面的杂质和水分，得到预处理后的碳基体；
6、c、将乙酰丙酮铈作为ce前驱体，引入原子层沉积反应腔室中加热到180～250℃，保持压力为0.1～2torr，将乙酰丙酮铈以40～150秒进行脉冲处理，并化学吸附在预处理后的碳基体上面，进行若干次循环使ce原子在预处理后的碳基体表面沉积，得到沉积后的催化剂；
7、d、引入惰性气体对原子层沉积反应腔室进行吹扫，并将多余的原料及副产物吹出原子层沉积反应腔室，将沉积后的催化剂进行洗涤、干燥，即得。
8、上述技术方案直接带来的有益技术效果为：
9、在上述技术方案中，首先通过六水硝酸锌和2-甲基咪唑混合反应得到有具有较高比表面积和孔隙性的zif-8金属有机框架；再通过在惰性气体内高温煅烧将杂质去除得到常作为载体的氮掺杂的碳基体；然后将乙酰丙酮铈经过脉冲处理化学吸附在预处理后的碳基体表面，这样处理可以实现原子级别的厚度控制，每个反应周期沉积一个原子层。这种高精度控制使得制备出的单原子层具有极高的均匀性和一致性。
10、上述的一种铈单原子催化剂的制备方法，步骤a中，六水硝酸锌和2-甲基咪唑的摩尔比为1:1.5～10，混合搅拌0.5～1.5h，静置20～30h。
11、上述的一种铈单原子催化剂的制备方法，步骤a中，通过向管式炉中充入氮气保持惰性气氛，管式炉的煅烧温度为600～1000℃，升温速率5～8℃/min，煅烧2～4h。
12、上述的一种铈单原子催化剂的制备方法，步骤a中，将沉淀物洗涤2～4次，在温度为50～70℃进行干燥。
13、上述的一种铈单原子催化剂的制备方法，步骤b中，原子层沉积反应腔室中真空度为2～8pa进行预处理。
14、上述的一种铈单原子催化剂的制备方法，步骤c中，原子层沉积反应腔室中的加热温度为230℃，脉冲处理100秒，进行10次循环使ce原子在预处理后的碳基体表面沉积。
15、本专利技术的另一目的在于提供一种铈单原子催化剂，其采用上述的一种铈单原子催化剂的制备方法制备得到。
16、本专利技术的再一目的在于提供铈单原子催化剂在催化臭氧氧化难降解有机物中的应用。
17、进一步的，上述的应用是铈单原子催化剂作为非均相催化剂在废水臭氧催化氧化中的应用。
18、与现有技术相比，本专利技术带来了以下有益技术效果：
19、(1)本专利技术制备的铈单原子催化剂拥有大量的金属单原子活性位点(如图1)，其电子不饱和效应可高效催化臭氧分解成更高级活性氧化物种，与臭氧相比产生的高活性物种具有更小选择性，大大提高了难降解污染物的降解效率，从而提高污水的处理效果。
20、(2)本专利技术的制备方法是基于全新的单原子技术，将稀土金属材料以单原子形式经过特殊处理，能够依附于碳基体上，即可直接用于催化臭氧氧化；本专利技术的氮掺杂的碳基体为金属骨架煅烧碳化生成，具备良好的吸附性能，能够与过渡金属之间产生协同效应，从而显著提升污水处理的效果。
21、(3)本专利技术单原子催化剂采用全新的单原子技术，通过将稀土金属以单原子形式固定于碳基体上，成功实现了金属原子的100％利用率，达成了完全的“原子经济”。与传统催化剂相比，在保证相同催化效果的前提下，单原子催化剂可以提高臭氧的使用率。同时，该催化剂具备高效的污水处理能力。
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1.一种铈单原子催化剂的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
2.根据权利要求1所述的一种铈单原子催化剂的制备方法，其特征在于：步骤a中，六水硝酸锌和2-甲基咪唑的摩尔比为1:1.5～10，混合搅拌0.5～1.5h，静置20～30h。
3.根据权利要求1所述的一种铈单原子催化剂的制备方法，其特征在于：步骤a中，通过向管式炉中充入氮气保持惰性气氛，管式炉的煅烧温度为600～1000℃，升温速率5～8℃/min，煅烧2～4h。
4.根据权利要求1所述的一种铈单原子催化剂的制备方法，其特征在于：步骤a中，将沉淀物洗涤2～4次，在温度为50～70℃进行干燥。
5.根据权利要求1所述的一种铈单原子催化剂的制备方法，其特征在于：步骤b中，原子层沉积反应腔室中真空度为2～8Pa进行预处理。
6.根据权利要求1所述的一种铈单原子催化剂的制备方法，其特征在于：步骤c中，原子层沉积反应腔室中的加热温度为230℃，脉冲处理100秒，进行10次循环使Ce原子在预处理后的碳基体表面沉积。
7.一种铈单原子催化剂，其特征在于：其采用权利
8.根据权利要求7所述的铈单原子催化剂在催化臭氧氧化难降解有机物中的应用。
9.根据权利要求8所述的应用，其特征在于：所述的应用是铈单原子催化剂作为非均相催化剂在废水臭氧催化氧化中的应用。
...【技术特征摘要】
1.一种铈单原子催化剂的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
2.根据权利要求1所述的一种铈单原子催化剂的制备方法，其特征在于：步骤a中，六水硝酸锌和2-甲基咪唑的摩尔比为1:1.5～10，混合搅拌0.5～1.5h，静置20～30h。
3.根据权利要求1所述的一种铈单原子催化剂的制备方法，其特征在于：步骤a中，通过向管式炉中充入氮气保持惰性气氛，管式炉的煅烧温度为600～1000℃，升温速率5～8℃/min，煅烧2～4h。
4.根据权利要求1所述的一种铈单原子催化剂的制备方法，其特征在于：步骤a中，将沉淀物洗涤2～4次，在温度为50～70℃进行干燥。
5.根据权利要求1所述的一种...
【专利技术属性】
技术研发人员：刘永泽，耿男男，邹金儒，刘泓楠，曲丹，张立秋，
申请(专利权)人：北京林业大学，
类型：发明
国别省市：
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