【技术实现步骤摘要】
本专利技术涉及氮化硅晶体制备，具体而言，涉及一种基于物理气相传输法的氮化硅晶体及其制备方法。
技术介绍
1、氮化硅（si3n4）是一种极具潜力的先进陶瓷材料，因其具有高强度、高硬度、高耐磨损性、优异的耐高温性和抗腐蚀性，在航天航空、电子元件、高温机械零部件以及冶金耐火材料等领域有广泛应用。此外，氮化硅还是一种宽带隙半导体（5.3ev），其在高辐射环境和高温条件下表现出优异的稳定性，特别适用于高端光学器件、电子器件及功率器件的制造。然而，氮化硅晶体的大规模制备，尤其是高纯度、大尺寸单晶体的制备，仍然面临诸多挑战。
2、现有技术中，氮化硅的制备方法主要分为粉末合成和晶体生长两类：
3、粉末合成法：常见的方法包括直接氮化法、碳热还原法和化学气相反应法等。这些方法虽可实现氮化硅的合成，但所得产品多为颗粒状或粉末状材料，粒径范围从纳米到微米不等，难以满足实际应用中对氮化硅晶体材料尺寸、纯度和性能的要求。例如，专利cn104891455a描述了通过四氯化硅与氮化锂反应制备纳米氮化硅的方法，虽然反应较为高效，但工艺中使用的四氯化硅具有较高毒性且存在环境污染问题。此外，所得材料多为颗粒状，难以进一步加工成大尺寸晶体；
4、晶体生长法：晶体生长是制备高纯度、大尺寸氮化硅的关键技术之一。目前，晶体生长通常采用高温高压合成法或化学气相沉积法（cvd）。其中，高温高压法能够生成具有较高硬度和强度的氮化硅晶体，但该方法的设备复杂、成本高昂，且晶体生长过程难以控制，导致晶体尺寸和纯度无法达到高端应用的要求。而cvd法虽然
5、当前制备氮化硅晶体的方法面临以下几个主要技术瓶颈：
6、原料限制：现有工艺中常用四氯化硅、硅酸盐等为原料，这些材料或具有毒性、或引入杂质，导致产品纯度难以满足要求。此外，部分反应原料价格昂贵，增加了制备成本；工艺复杂性：现有的高温高压法、cvd法等对设备要求高、能耗大、工艺复杂，限制了大规模工业化生产的可行性；晶体尺寸受限：由于生长过程中的控制难度高，现有方法制备的氮化硅晶体尺寸多较小，无法满足诸如高性能光学窗口、大功率电子器件基板等场景的需求；环境污染问题：部分工艺采用高毒性溶剂或化学品（如四氯化硅、有机溶剂等），在反应过程中可能释放有害气体（如氯化氢、氟化氢），对环境造成污染，需额外增加废气处理设备，进一步提高了生产成本。
7、公开号为cn104891455a的中国专利申请公开了一种氮化硅纳米材料的制备方法，其主要是通过将四氯化硅和氮化锂混合物置于特制不锈钢反应釜并密封，放入电阻坩埚炉内加热，产物经醇洗、酸洗和水洗至中性，分离干燥获得氮化硅纳米材料，但是该方法以四氯化硅为原料制备氮化硅，四氯化硅对人体伤害很大，且容易造成环境污染；专利cn108059133a公开了一种纳米氮化硅及其制备方法，该方法是将硅酸盐进行球磨处理，得到粉末状的硅酸盐，并与镁粉、氯化镁、氯化铵混合均匀得到混合物，然后再将得到的混合物以8～20℃/min的升温速度加热到800～1000℃保温6～18h，冷却后进行酸洗，得到纳米氮化硅，但是球磨法制备的纳米氮化硅颗粒不均匀且尺寸多为纳米级。
8、综上所述，目前氮化硅晶体制备方法尚难以实现高纯度、大尺寸和低成本的全面兼顾。这些技术缺陷导致氮化硅晶体在许多领域的应用受到了限制。因此，亟需开发一种基于环保原料、简化工艺流程，同时能够有效提高晶体纯度和尺寸的新型制备方法，以满足日益增长的市场需求和高端技术的应用要求。
技术实现思路
1、本专利技术要解决的技术问题是提供一种基于物理气相传输法的氮化硅晶体制备方法，以解决现有技术中常规制备方法存在的晶体纯度低、尺寸小、尺寸不均、裂纹易生以及生长效率低的问题。
2、为克服以上现有技术的缺陷，本专利技术提供一种基于物理气相传输法的氮化硅晶体制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
3、s1：原料准备：选择氮化硅粉料作为氮化硅晶体生长的原料，将所述氮化硅粉料摊铺于石墨坩埚底部，并将籽晶固定于石墨坩埚顶盖上；
4、s2：抽真空处理，将步骤s1处理后装有氮化硅原料的石墨坩埚置于单晶生长设备内，对所述单晶生长设备内部进行抽真空处理；
5、s3：氮化硅升温分解处理：将所述步骤s2处理后的单晶生长设备内部加热至1000-1300℃，同时向设备第一次充入氮气，并第一次保温保压1-3小时，以抑制氮化硅的分解；随后将所述单晶生长设备内部加热至1600-2000℃，进而第二次保温保压，使氮化硅粉料逐步分解为硅蒸汽和氮气；
6、s4：晶体生长：控制所述步骤s3处理后石墨坩埚顶盖上的籽晶区域的温度为1500-1700℃，使气相中的si、n物质在籽晶表面结晶，形成氮化硅晶体；
7、s5：冷却：晶体生长完成后向设备内充入惰性气体至常压，并缓慢降温至室温，以获得完整的氮化硅晶体。
8、本申请一种基于物理气相传输法的氮化硅晶体制备方法与现有技术相比，具有以下优点：本专利技术的制备方法通过物理气相传输法（pvt）实现氮化硅晶体的生长，利用分步升温和精准的温度控制，保证了晶体生长的稳定性，尤其是在s3阶段的两段式升温（1000-1300℃初始阶段和1600-2000℃高温阶段）配合适宜的压力条件，有效抑制氮化硅的过度分解，提供持续的氮气和硅蒸汽源，从而确保晶体生长过程的高效性，且采用真空处理（s2）清除生长设备内的杂质气体，并在高温分解过程中通过控制设备内部的氮气压力，避免了杂质的引入，结合籽晶区域温度的精确控制（1500-1700℃），能够获得高纯度、高质量氮化硅晶体；在步骤s4阶段通过精确设定籽晶区域的区域温度，提供了稳定的晶体生长驱动力，使晶体在籽晶表面以均匀、有序的方式结晶，避免了现有方法中因温度波动引起的生长不均匀问题，在步骤s5阶段采用惰性气体保护和缓慢降温工艺，避免了因冷却速度过快而导致的晶体热应力累积，减少了裂纹和缺陷的生成，确保晶体完整性；相较于现有技术，本专利技术摒弃了化学气相沉积法（cvd）中易挥发毒性气体的使用，通过物理气相传输法的热解和气相反应过程，减少了环境污染，且设备要求较低，便于工业化推广，且本专利技术的制备方法选择氮化硅粉料作为原料，适用于多种粒径的材料，综上所述，通过在s1-s5各步骤中实现对温度、压力和物料的精细控制，同时协同作用，结合pvt工艺的特性，不仅克服了现有技术中晶体生长速度慢、纯度低和裂纹多的问题，还在晶体尺寸和均匀性方面达到了显著提升，具有广泛的实际应用价值和工业化前景。
9、在一种可能的实施方式中，所述步骤s1中，所述籽晶为氮化硅、碳化硅、硅或氮化铝中的一种，且所述籽晶的粒径＞200um，纯度＞5n；所述氮化硅粉料的粒径为1-20um，纯度＞5n
10、与现有技术相比，采用上述技术方案，选用不同籽晶材料对气相中的si和n组分的吸附和晶体生长速率有显著影响，氮化硅、碳化硅、硅和氮化铝具有较好的化学兼容性和热稳定本文档来自技高网...
【技术保护点】
1.一种基于物理气相传输法的氮化硅晶体制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
2.根据权利要求1所述基于物理气相传输法的氮化硅晶体制备方法，其特征在于，所述步骤S1中，所述籽晶为氮化硅、碳化硅、硅或氮化铝中的一种，且所述籽晶的粒径＞200um，纯度＞5N；所述氮化硅粉料的粒径为1-20um，纯度＞5N。
3.根据权利要求1所述基于物理气相传输法的氮化硅晶体制备方法，其特征在于，所述步骤S2中，所述抽真空处理的条件为：抽真空至所述单晶生长设备内部的气压为10-3-10-6Pa。
4.根据权利要求1所述基于物理气相传输法的氮化硅晶体制备方法，其特征在于，所述步骤S3中，所述第一次充入氮气的条件为：充气至设备内气压为800-1000mbar，所述第一次保温保压的时间为1-3小时。
5.根据权利要求1所述基于物理气相传输法的氮化硅晶体制备方法，其特征在于，所述步骤S3中，第二次保温保压的条件为：保持设备内气压为100-300mbar。
6.根据权利要求1所述基于物理气相传输法的氮化硅晶体制备方法，其特征在于，所述步骤S4中，所述籽
7.根据权利要求1所述基于物理气相传输法的氮化硅晶体制备方法，其特征在于，所述步骤S5中，所述惰性气体为氩气、氮气中的一种或两种。
8.根据权利要求1所述基于物理气相传输法的氮化硅晶体制备方法，其特征在于，所述步骤S5中，所述冷却的条件为随炉冷却至室温。
9.一种权利要求1-8任意一项制备方法制得的氮化硅晶体，其特征在于，所述氮化硅晶体的粒径＞500um，晶体纯度＞5N。
...【技术特征摘要】
1.一种基于物理气相传输法的氮化硅晶体制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
2.根据权利要求1所述基于物理气相传输法的氮化硅晶体制备方法，其特征在于，所述步骤s1中，所述籽晶为氮化硅、碳化硅、硅或氮化铝中的一种，且所述籽晶的粒径＞200um，纯度＞5n；所述氮化硅粉料的粒径为1-20um，纯度＞5n。
3.根据权利要求1所述基于物理气相传输法的氮化硅晶体制备方法，其特征在于，所述步骤s2中，所述抽真空处理的条件为：抽真空至所述单晶生长设备内部的气压为10-3-10-6pa。
4.根据权利要求1所述基于物理气相传输法的氮化硅晶体制备方法，其特征在于，所述步骤s3中，所述第一次充入氮气的条件为：充气至设备内气压为800-1000mbar，所述第一次保温保压的时间为1-3小时。
...
还没有人留言评论。发表了对其他浏览者有用的留言会获得科技券。