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【技术实现步骤摘要】
本专利技术涉及电化学合成领域,具体涉及一种电合成过氧化氢介导的化学品串联合成方法。
技术介绍
1、过氧化氢(h2o2)以其温和且环保的氧化特性,在绿色化学合成中发挥着重要作用。推动h2o2在化学合成中的技术创新和应用,有望加快工业生产的可持续绿色化转型,是助力实现碳达峰和碳中和目标的重要技术。
2、基于蒽醌法的h2o2工业生产技术适用于集中大型化生产高浓度h2o2,存在步骤复杂、有机废物多、能耗高等缺点,难以满足不断发展的分布式合成需求。利用电化学技术将o2还原为h2o2(2e–orr),用于串联氧化有机物,提供了一种安全、可持续、节能的现场合成方式,可以在同一体系内实现原位的h2o2合成与利用和有机物转化,不仅降低了h2o2的纯化和运输成本,而且有利于高附加值化学品生产工艺的开发和革新。
3、用于化学品合成的原位电化学h2o2介导的串联体系涉及电化学和化学反应的多步催化过程。利用钛硅分子筛(ts-1)与h2o2联合催化可以显著提高有机物转化效率和选择性,克服h2o2氧化选择性差和效率低等局限,但反应后的电解液中仍会观察到未反应的残留h2o2,这在理论上会导致串联反应电子效率的下降。
4、因此考虑串联体系中两个反应的独特性和关联性,优化多步催化之间的协同匹配,增强h2o2与有机底物之间的有效氧化是提高串联反应电子效率和产率的关键,目前相关研究较为匮乏。
技术实现思路
1、本专利技术旨在至少在一定程度上解决相关技术中的技术问题之一。为此,本专利技术
2、在本专利技术的一方面,本专利技术公开了一种电合成过氧化氢方法。根据本专利技术的实施例,本专利技术将氧气(o2)和电催化剂进行第一催化反应,得到h2o2。该h2o2可用于氧化有机物,提供了一种安全、可持续、节能的现场合成方式,可以在同一体系内实现原位的过氧化氢合成与利用,有效降低了过氧化氢的纯化和运输成本。
3、根据本专利技术的实施例,所述第一催化反应是在电化学反应器中进行的。
4、根据本专利技术的实施例,所述第一催化反应中的阴极为气体扩散电极。
5、根据本专利技术的实施例,所述第一催化反应中持续向阴极气体扩散层通入o2,气体流速为20~200ml/min。
6、根据本专利技术的实施例,所述第一催化反应是在通过恒流电解或恒压电解还原o2进行的。
7、根据本专利技术的实施例,所述第一催化反应的电流密度为0~100ma/cm2,电极电位为0~-0.8v vs.rhe。
8、根据本专利技术的实施例,产生的h2o2浓度为100mg/l~5000mg/l。
9、在本专利技术的再一方面,本专利技术还提出了绿色的化学品氧化合成方法。根据本专利技术的实施例,将所述h2o2、化学催化剂和反应物进行第二催化反应,得到氧化产物。该方法有利于高附加值化学品生产工艺的开发和革新。
10、根据本专利技术的实施例,所述化学催化剂为钛硅分子筛、fe2+、i-、br-、tempo、cu2+、wo42-、os6+中的一种或几种。
11、根据本专利技术的实施例,化学催化剂固体负载量1~30g/l(cm2)。
12、根据本专利技术的实施例,可溶性化学催化剂含量为1~100mmol/l。
13、根据本专利技术的实施例,所述氧化产物包括选自醇类、酸类、环氧化物和砜类化合物中的一种。
14、根据本专利技术的实施例,液体反应物浓度为0.01~0.5mol/l,气体反应物流量为10~50ml/min。
15、根据本专利技术的实施例,化学催化反应的温度为25~50℃。
16、在本专利技术的再一方面,本专利技术公开了一种电合成过氧化氢介导的化学品串联合成方法。根据本专利技术的实施例,所述方法是在串联反应装置中进行的,所述串联体系可以同时实现原位的过氧化氢合成与利用和有机物转化。
17、根据本专利技术的实施例,上述方法还可以进一步包括如下附加技术特征至少之一:
18、根据本专利技术的实施例,所述反应装置为h型反应器或流动反应器。
19、根据本专利技术的实施例,所述反应装置采用槽内外法,第一催化反应与第二催化反应过程分离,多步过程互不干扰,有利于二者的独立优化。
20、根据本专利技术的实施例,所述反应装置采用槽内法,第一催化反应与第二催化反应集成到同一反应器内,多步过程同时发生,原位h2o2活性高,反应器集成性强。
21、根据本专利技术的实施例,所述第一催化反应和所述第二催化反应是在催化溶液中进行的,催化溶液适配两步催化反应,不发生其他副反应。
22、根据本专利技术的实施例,所述催化溶液为酸性溶液或中性溶液。
23、根据本专利技术的实施例,所述催化溶液为高氯酸钾溶液或硫酸钾溶液。
24、根据本专利技术的实施例,所述催化溶液的浓度为0.1~1mol/l。
25、根据本专利技术的实施例,所述化学催化剂放置在电化学反应器内部、固定在电化学反应器外部或电解液中。
26、根据本专利技术的实施例,所述化学催化反应物单程流经串联反应装置或循环流经串联反应装置。
27、在本专利技术的再一方面,本专利技术还提出了一种电合成过氧化氢(h2o2)介导的化学品串联合成方法。根据本专利技术的实施例,所述方法包括:
28、s1:将氧气(o2)和电催化剂进行第一催化反应,得到h2o2;
29、s2:将所述h2o2、化学催化剂和反应物进行第二催化反应,得到氧化产物。
30、根据本专利技术的实施例,上述方法还可以进一步包括如下附加技术特征至少之一:
31、根据本专利技术的实施例,所述第一催化反应是通过槽内法或槽外法进行的。
32、根据本专利技术的实施例,所述第一催化反应和所述第二催化反应是在催化溶液中进行的。
33、根据本专利技术的实施例,所述催化溶液为酸性溶液或中性溶液。
34、根据本专利技术的实施例,所述催化溶液为高氯酸钾溶液或硫酸钾溶液。
35、根据本专利技术的实施例,所述催化溶液的浓度为0.1~1mol/l。
36、根据本专利技术的实施例,所述第一催化反应是在电化学反应器中进行的。
37、根据本专利技术的实施例,所述电化学反应器为h型反应器或流动反应器。
38、根据本专利技术的实施例,所述第一催化反应中的阴极为气体扩散电极。
39、根据本专利技术的实施例,所述第一催化反应中持续向阴极气体扩散层通入o2,气体流速为20~200ml/min。
40、根据本专利技术的实施例,所述第一催化反应是在通过恒流电解或恒压电解还原o2进行的。
41、根据本专利技术的实施例,所述化学催化剂为钛硅分子筛、fe2+、i-、br-、tempo本文档来自技高网...
【技术保护点】
1.一种电合成过氧化氢(H2O2)介导的化学品串联合成方法,其特征在于,包括:
2.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述第一催化反应是通过槽内法或槽外法进行的。
3.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述第一催化反应和所述第二催化反应是在催化溶液中进行的;
4.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述第一催化反应是在电化学反应器中进行的;
5.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述第一催化反应是在通过恒流电解或恒压电解还原O2进行的。
6.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述化学催化剂为钛硅分子筛、Fe2+、I-、Br-、TEMPO、Cu2+、WO42-、Os6+中的一种或几种。
7.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述第二催化反应是在电化学反应器内部、电化学反应器外部或电解液中进行的;
8.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述氧化产物包括选自醇类、酸类、环氧化物和砜类化合物中的一种;
9.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述反应物选自烯烃、醛、
10.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述第二催化反应的温度为0~80℃。
...【技术特征摘要】
1.一种电合成过氧化氢(h2o2)介导的化学品串联合成方法,其特征在于,包括:
2.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述第一催化反应是通过槽内法或槽外法进行的。
3.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述第一催化反应和所述第二催化反应是在催化溶液中进行的;
4.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述第一催化反应是在电化学反应器中进行的;
5.根据权利要求1所述的方法,其特征在于,所述第一催化反应是在通过恒流电解或恒压电解还原o2进行的。
6.根据权利要求1所述的方法,其特征...
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