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【技术实现步骤摘要】
本专利技术属于电催化材料,具体涉及一种二氧化碳气体捕获功能分子修饰纳米金催化剂的制备方法及其应用。
技术介绍
1、电催化二氧化碳还原反应(co2rr)是将二氧化碳(co2)转化为可再生燃料或化学品的一种有效方法,该过程利用可再生能源通过电化学方法将co2还原得到高附加值的燃料或化学品,具有可持续、无污染等优点,对实现“碳达峰、碳中和”战略目标具有重要意义。
2、在电催化co2rr过程中,由于co2活化能垒高、水中溶解度低、以及体系存在竞争性析氢反应,co2rr仍然面临产物选择性差、法拉第效率低等问题。因此,发展高活性和高选择性co2rr电催化剂成为电化学领域的研究热点。
3、分子修饰催化剂具有结构多样性、功能可设计性、明确活性位点等优点,被广泛应用于电催化co2rr领域。有机分子通过自组装策略可以非常容易地对纳米材料进行表面修饰,构建特定界面结构的分子修饰催化剂。例如,sargent等人报道了一种分子调节机制,通过有机分子对铜催化剂进行表面修饰,实现对电化学co2rr选择性的定向调控(nat.catal. 2020, 3, 75);梁永晔等人开发了一系列酞菁镍分子修饰碳纳米管的分子修饰电催化剂,在大电流密度下实现co高选择性(nat. energy, 2020, 5, 684)。
4、尽管分子修饰纳米材料电催化剂能够有效提高电催化二氧化碳还原性能,但在实际应用中依然面临分子修饰过程难以靶向定制、分子与纳米材料通过较弱的范德华相互作用连接导致粘附力弱、大电流条件下分子不可避免地发生脱落或团聚导致
技术实现思路
1、针对现有分子修饰催化剂的上述技术问题,本专利技术提供一种二氧化碳气体捕获功能分子修饰纳米金催化剂的制备方法及其应用,该催化剂具有高活性、高选择性和高稳定性的特点。
2、本专利技术采用的技术方案是:
3、一种二氧化碳气体捕获功能分子修饰纳米金催化剂的制备方法,包括如下步骤:
4、s1.化学反应合成具有二氧化碳气体捕获功能的修饰分子;
5、s2.将s1所得修饰分子加入有机溶剂中,混合均匀得到溶液;
6、s3.按照修饰分子与纳米金催化剂的摩尔比为2~5:1,向s2所得溶液中加入纳米金胶体溶液,搅拌均匀后油浴加热反应;
7、s4.反应完成后冷却至室温,将反应液抽滤、用乙醇和去离子水分别进行洗涤,真空干燥产物,得到二氧化碳气体捕获功能分子修饰纳米金催化剂。
8、进一步地,s2中,有机溶剂为乙醇、二氯甲烷、正己烷、乙酸乙酯、甲苯中的至少一种。
9、进一步地,s2中,溶液浓度为0.1~0.2mol/l。
10、进一步地,s3中,反应温度为30~140℃,反应时间为6~12小时。
11、上述制备方法得到的二氧化碳气体捕获功能分子修饰纳米金催化剂作为电催化材料在电催化二氧化碳还原中的应用。
12、进一步地,应用方法具体为:向二氧化碳气体捕获功能分子修饰纳米金催化剂加入异丙醇、去离子水和nafion溶液,超声分散均匀,滴涂在玻碳电极表面,烘干,得负载分子修饰催化剂电极;以其为工作电极,汞/氧化汞为参比电极,铂丝为对电极,0.1 mol/lkhco3溶液作为电解液,先通入氩气至饱和,再通入与氮气相同时间和流量的co2气体,分别测试在氩气和co2气氛条件下线性扫描伏安曲线。
13、进一步地,以疏水碳纸为工作电极,将二氧化碳气体捕获功能分子修饰催化剂涂覆到疏水碳纸上,汞/氧化汞为参比电极,石墨棒为对电极,0.1 mol/l khco3溶液作为电解液,通入co2至饱和,并持续通入co2,在不同电位下进行电解反应,测试电催化二氧化碳还原性能。
14、本专利技术的二氧化碳气体捕获功能分子修饰纳米金催化剂,在co2rr应用过程中,具有二氧化碳气体捕获功能的修饰分子与纳米金催化剂通过化学键连接,增强分子与纳米金催化剂的粘附力,在暴露纳米金催化剂活性位点的同时,可以提供有利于二氧化碳还原反应的界面环境,提高催化剂的催化活性、反应选择性和稳定性。
15、与现有技术相比,本专利技术的有益效果在于:
16、本专利技术提供的二氧化碳气体捕获功能分子修饰纳米金催化剂,修饰分子与纳米金催化剂通过化学键连接,增强分子与纳米金催化剂的粘附力,同时提供有利于二氧化碳还原反应的界面环境,应用于电催化二氧化碳还原时,对二氧化碳还原兼具高催化活性、高反应选择性和高稳定性,为高效二氧化碳还原电催化剂的开发提供一种新思路。
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1.一种二氧化碳气体捕获功能分子修饰纳米金催化剂的制备方法,其特征在于,包括如下步骤:
2.根据权利要求1所述的二氧化碳气体捕获功能分子修饰纳米金催化剂的制备方法,其特征在于,S2中,所述有机溶剂为乙醇、二氯甲烷、正己烷、乙酸乙酯、甲苯中的至少一种。
3.根据权利要求1所述的二氧化碳气体捕获功能分子修饰纳米金催化剂的制备方法,其特征在于,S2中,所述溶液的浓度为0.1~0.2mol/L。
4.根据权利要求1所述的二氧化碳气体捕获功能分子修饰纳米金催化剂的制备方法,其特征在于,S3中,反应温度为30~140℃,反应时间为6~12小时。
5.权利要求1至4任一项所述的制备方法得到的二氧化碳气体捕获功能分子修饰纳米金催化剂作为电催化材料在电催化二氧化碳还原中的应用。
6.根据权利要求5所述的应用,其特征在于,应用方法具体为:向二氧化碳气体捕获功能分子修饰纳米金催化剂加入异丙醇、去离子水和Nafion溶液,超声分散均匀,得负载分子修饰催化剂;以其为工作电极,汞/氧化汞为参比电极,铂丝为对电极,0.1 mol/L KHCO3溶液作
7.根据权利要求5所述的应用,其特征在于,以疏水碳纸为工作电极,将二氧化碳气体捕获功能分子修饰催化剂涂覆到疏水碳纸上,汞/氧化汞为参比电极,石墨棒为对电极,0.1mol/L KHCO3溶液作为电解液,通入CO2至饱和,并持续通入CO2,在不同电位下进行电解反应,测试电催化二氧化碳还原性能。
...【技术特征摘要】
1.一种二氧化碳气体捕获功能分子修饰纳米金催化剂的制备方法,其特征在于,包括如下步骤:
2.根据权利要求1所述的二氧化碳气体捕获功能分子修饰纳米金催化剂的制备方法,其特征在于,s2中,所述有机溶剂为乙醇、二氯甲烷、正己烷、乙酸乙酯、甲苯中的至少一种。
3.根据权利要求1所述的二氧化碳气体捕获功能分子修饰纳米金催化剂的制备方法,其特征在于,s2中,所述溶液的浓度为0.1~0.2mol/l。
4.根据权利要求1所述的二氧化碳气体捕获功能分子修饰纳米金催化剂的制备方法,其特征在于,s3中,反应温度为30~140℃,反应时间为6~12小时。
5.权利要求1至4任一项所述的制备方法得到的二氧化碳气体捕获功能分子修饰纳米金催化剂作为电催化材料在电催化二氧化碳还原中...
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