本发明专利技术公开了一种电化学还原CO2制备C2H4的方法。所述方法包括如下步骤：Cu‑Ni合金纳米线作为气体扩散电极，电化学还原CO2得到C2H4；在流动电解池中进行所述电化学还原；流动电解池中设有三电极体系，Ag/AgCl电极作为参比电极，氧化铱网作为对电极，Cu‑Ni合金纳米线作为工作电极。本发明专利技术方法采用碳纸上原位生长Cu‑Ni合金纳米线作为气体扩散电极，能够电化学还原CO2制备C2H4，生产C2H4的法拉第效率明显超过裸铜纳米线。本发明专利技术采用的Cu‑Ni合金纳米线凭借在碳纸上的原位构建，表现出优异的稳定性。
1、通过电催化过程将co2转化为有价值的工业产品是可持续发展的重要方法。特别是，将二氧化碳减少到燃料和工业原料中不仅可以缓解能源问题，还可以实现碳循环的闭合，并为碳中和提供可行的解决方案。因此，针对特定的高附加值产品设计和制造高性能电催化剂非常重要。近年来，研究人员在开发电催化剂方面取得了重大进展，最终实现了一氧化碳（co）、甲酸（hcooh）、甲烷（ch4）、和其他c1产物的高转化效率。尽管如此，将co2转化为乙烯（c2h4）和乙醇（c2h5oh）等多碳产物（c2）仍然是一项艰巨的挑战。c2h4以其高能量密度而著称，作为一种关键的化合物，在工业气体中占有重要的战略地位。金属催化剂，包括au、ag、sn、ni和pb，表现出生成c1产物的倾向。独特的是，铜基催化剂展示了通过c-c耦合过程将co2转化为c2h4的能力。然而，c2h4的高效转化受到cu催化剂表面c-c偶联过程的高动力学屏障以及关键中间体的稳定吸附的阻碍。目前有许多策略，如晶体表面调控、单原子、缺陷工程等，以调控催化剂的物理或化学性质，以改善吸附和脱附过程。研究人员设计了一系列au-cu和 ag-cu等合金催化剂，它们通过co溢出效应加强c-c耦合，从而大大提高了cu金属在c2h4生产中的选择性和效率。尽管如此，为了降低应用成本，有必要从对贵金属的依赖中解放出来。研究人员已经推进了cu-zn、cu-sn和cu-pd等合金材料的开发，但催化结果并未达到高度的预期。特提出本专利技术。
/>技术实现思路
1、本专利技术的目的是提供一种电化学还原co2制备c2h4的方法，采用原位生长的cu-ni合金纳米线作为气体扩散电极，具有优异的c2h4选择性和稳定性。
2、本专利技术采用的cu-ni合金纳米线，非贵金属的协同方法在气体扩散层（gdl）上进行原位构建，具体地，构建方法如下：
3、s1、将碳纸浸入cuso4、nicl2、niso4的混合溶液中进行电沉积，得到cu-ni薄膜；
4、s2、所述cu-ni薄膜于碱性条件下进行反应得到cu-ni氢氧化物纳米线；
5、s3、所述cu-ni氢氧化物纳米线经退火得到cu-ni氧化物纳米线；
6、s4、所述cu-ni氧化物纳米线经电化学还原得到原位生长的cu-ni合金纳米线。
7、步骤s1中，所述混合溶液由0.1 m的柠檬酸缓冲液配制。
8、步骤s1中，所述混合溶液中，所述cuso4的浓度为0.05m-0.15m，所述nicl2的浓度为0.03m-0.08m，所述niso4的浓度为0.03m-0.08m。
9、步骤s1中，所述电沉积的时间为1500-2000s，将得到的薄膜在氮气气氛下彻底干燥。
10、步骤s2中，所述碱性条件为naoh与（nh4）2s2o8的水溶液，所述naoh的浓度为45-50g/l，所述（nh4）2s2o8的浓度为20-25g/l。
11、步骤s2中，所述反应的温度为2-8℃，时间为0.3-0.6h。
12、步骤s3中，所述退火的温度为150-200℃，时间为0.5-2h，于马弗炉中进行所述退火。
13、步骤s4中，所述电化学还原在以0.50 m硫酸钠溶液作为电解质的流动的电解槽中进行，可施加-1.0 v（vs ag/agcl sat. kcl）的电位进行电化学还原。
14、采用所述cu-ni氧化物纳米线电化学还原co2制备c2h4的方法，包括如下步骤：
15、所述cu-ni合金纳米线作为气体扩散电极，电化学还原co2得到c2h4。
16、优选地，在流动电解池中进行所述电化学还原。
17、优选地，所述流动电解池中设有三电极体系，ag/agcl电极作为参比电极，氧化铱网作为对电极，所述cu-ni合金纳米线作为工作电极。
18、本专利技术方法采用原位生长cu-ni合金纳米线作为气体扩散电极，能够电化学还原c2h4和co，生产c2h4的法拉第效率（fe）达到46.98%，电流密度达到231.81ma/cm2，明显超过裸铜纳米线（cu nws，25.33%）。本专利技术采用的cu-ni合金纳米线凭借在气体扩散电极上的原位构建，表现出优异的稳定性，在大电流下运行超过8小时。
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【技术保护点】
1.一种电化学还原CO2制备C2H4的方法，包括如下步骤：
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：在流动电解池中进行所述电化学还原。
3.根据权利要求2所述的方法，其特征在于：所述流动电解池中设有三电极体系，Ag/AgCl电极作为参比电极，氧化铱网作为对电极，所述Cu-Ni合金纳米线作为工作电极。
4.根据权利要求1-3中任一项所述的方法，其特征在于：所述Cu-Ni合金纳米线按照包括如下步骤的方法制备：
5.根据权利要求4所述的方法，其特征在于：步骤S1中，所述混合溶液由柠檬酸缓冲液配制；
6.根据权利要求4或5所述的制备方法，其特征在于：步骤S1中，所述电沉积的时间为1500-2000s。
7.根据权利要求4-6中任一项所述的方法，其特征在于：步骤S2中，所述碱性条件为NaOH与（NH4）2S2O8的水溶液，所述NaOH的浓度为45-50g/L，所述（NH4）2S2O8的浓度为20-25g/L。
8.根据权利要求4-7中任一项所述的方法，其特征在于：步骤S2中，所述反应的温度为2-8℃，时间为0.3-0.6h。
9.根据权利要求4-8中任一项所述的方法，其特征在于：步骤S3中，所述退火的温度为150-200℃，时间为0.5-2h。
10.根据权利要求4-9中任一项所述的方法，其特征在于：步骤S4中，所述电化学还原在以硫酸钠溶液作为电解质的流动的电解槽中进行。
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【技术特征摘要】
1.一种电化学还原co2制备c2h4的方法，包括如下步骤：
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：在流动电解池中进行所述电化学还原。
3.根据权利要求2所述的方法，其特征在于：所述流动电解池中设有三电极体系，ag/agcl电极作为参比电极，氧化铱网作为对电极，所述cu-ni合金纳米线作为工作电极。
4.根据权利要求1-3中任一项所述的方法，其特征在于：所述cu-ni合金纳米线按照包括如下步骤的方法制备：
5.根据权利要求4所述的方法，其特征在于：步骤s1中，所述混合溶液由柠檬酸缓冲液配制；
6.根据权利要求4或5所述的制备方法，其特征在于：步骤s1中，所述电沉积的时间为150...
【专利技术属性】
技术研发人员：杨子浩，徐昆誉，逯力成，杨皓凌，张娟，林梅钦，
申请(专利权)人：中国石油大学北京，
类型：发明
国别省市：
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