【技术实现步骤摘要】
本专利技术属于氨裂解制氢技术的领域，具体涉及一种用于低温等离子体耦合催化氨裂解的催化剂及其制备方法和应用。
技术介绍
1、近年来，随着煤、石油、天然气等传统不可再生化石能源的不断消耗，能源紧缺和环境恶化等问题日渐凸显。基于此，传统能源向新能源转型迫在眉睫，而氢能作为一种高效的可再生能源备受研究者们关注。氢气作为能源的“搬运工”，因其来源丰富、能量密度高、储运灵活、燃烧产物单一清洁等优势而广泛应用于交通、工业和电力生产等领域，为推动可持续发展战略发挥着重要作用。然而，在实际应用中，氢气的储运过程存在效率低、成本高和安全性差等问题，这极大的限制了氢能源的广泛使用。为解决上述问题，有研究者提出使用适当介质实现氢气的储存和运输。氨的储氢密度为121kg-h2/m3，其在储运氢气方面更为安全，是一种既能绿色高效储运氢气，又能快速分解制氢的理想载体。
2、当前，在传统的热催化氨裂解反应中，氨气的裂解温度通常在550℃以上，需要消耗大量的能量。例如，中国专利文献cn116390893a公开了一种用于氨分解的co基催化剂，中国专利文献cn105013519b公开了一种用于氨分解的ru基催化剂。两项专利均说明氨裂解所需的反应温度较高，且仅适用于传统热催化氨裂解。除此之外，金属催化剂在较高的反应温度下容易因烧结而导致其活性降低甚至失活。为解决传统热催化过程中催化剂低温活性差的问题，本专利技术提供了适用于热催化、纯等离子体催化和热催化+等离子体催化耦合氨裂解的催化剂，实现了在低温条件下的高效氨裂解。本专利技术提出的催化剂，对等离子体激活的
技术实现思路
1、本专利技术解决的技术问题是缓解ru基催化剂的成本高，以及在中低温条件下催化活性差、稳定性差的缺陷，从而提供一种活性金属ru负载量低、分散度高、稳定性好的氨裂解制氢的催化剂制备方法。
2、本专利技术解决的另一个技术问题是克服ru基催化剂在中低温条件下氨裂解制氢效率低，以及在高温条件下催化剂易烧结失活的问题，从而提供一种低温高效的氨裂解制氢技术。
3、本专利技术的技术方案是，提供一种低温高效的ru基催化剂制备方法，用于等离子体耦合催化氨裂解制氢。通过超声浸渍法制备所述催化剂的步骤如下：
4、步骤一、将一定量活性金属ru盐水合物和载体溶于适量的超纯水中，在室温条件下充分搅拌30min，获得初步浸渍的金属盐混合溶液；
5、步骤二、将得到的金属盐混合溶液，在温度为40℃、超声功率为60w的条件下持续搅拌20～30min，使混合液充分浸渍；
6、步骤三、将上述充分浸渍的混合液全部转移至真空干燥箱中，105℃下干燥2～4h后取出放至研钵中，充分研磨至细小的粉末状；
7、步骤四、将该粉末状固体均匀铺在培养皿上，放入70～75℃的鼓风干燥箱中干燥4～6h，使其充分氧化；
8、步骤五、将完全干燥后的催化剂转移至马弗炉中，从室温开始，以10℃/min的速率升温直至焙烧温度，并保持该温度持续焙烧2～4h，焙烧完成后自然冷却至室温；
9、步骤六、将上述焙烧后的催化剂进行研磨和筛分，使得催化剂颗粒的粒径均为200～300目。
10、进一步地，所述的活性金属组分ru占催化剂总质量分数的0.1～10％，其制备原料为氯化钌水合物(rucl3·3h2o)。
11、进一步地，所述的载体占催化剂总质量分数的77.5～97.5％，其原料为硝酸盐水合物ce(no3)3·6h2o。
12、进一步地，所述的载体ceo2为硝酸盐水合物ce(no3)3·6h2o在650℃的温度下煅烧为对应的金属氧化物。
13、进一步地，所述的ru基催化剂焙烧温度为450℃、550℃、650℃中的一种。
14、再者，本专利技术还提供了上述ru基催化剂应用于不同的氨裂解技术和反应条件，包括如下内容：
15、(1)将催化剂ru/ceo2应用于热催化的氨裂解方式；
16、(2)将催化剂ru/ceo2应用于等离子体结合热催化的氨裂解方式；
17、(3)将催化剂ru/ceo2应用于仅等离子体催化的氨裂解方式；
18、进一步地，所述的热催化的氨裂解反应温度为100～400℃中的一种或多种；
19、进一步地，所述的等离子体结合热催化氨裂解的等离子体电源放电功率为10～50w、反应温度为100～400℃中的一种或多种；
20、进一步地，所述的仅等离子体催化氨裂解的等离子体电源放电功率为30～31w、40～41w、50～51w中的一种或多种；
21、进一步地，所述的催化剂与等离子体放电区间位置的耦合方式有四种，分别为催化剂完全填充于等离子体放电区间位置的前端、催化剂部分填充于等离子体放电区间的位置、催化剂完全填充于等离子体放电区间的位置、催化剂完全填充于等离子体放电区间位置的后端。
22、与现有的催化剂及其氨裂解技术相比，本专利技术具有以下优势：
23、(1)本专利技术制备的催化剂在热催化、纯等离子体催化、以及热催化+等离子体催化条件下，都具有较好的低温氨裂解活性，氨转化率均能达到90％以上；
24、(2)本专利技术催化剂的活性金属ru负载量低，其对应催化剂的成本更低；
25、(3)本专利技术催化剂中使用的载体ceo2可以直接利用硝酸盐水合物煅烧得到，制备过程简单；
26、(4)本专利技术的催化剂制备过程操作简单易行，且不需要h2还原处理过程；
27、(5)本专利技术制备的ru基催化剂，粒径分布均匀，活性金属组分高度分散在载体表面；
28、(6)本专利技术的催化剂经过36h的连续氨裂解反应，催化剂的活性和稳定性均表现良好；
29、(7)本专利技术的催化剂与等离子体相互协同，有效提高氨裂解反应得转化率；
30、(8)本专利技术所提出的低温等离子体耦合催化剂氨裂解的活化能为20.56～80.2kj/mol，远低于文献中报道的120～145kj/mol。
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1.一种用于低温等离子体耦合催化氨裂解制氢的Ru基催化剂，其特征在于：该催化剂包括活性金属组分和载体，所述的活性金属组分为Ru，所述的载体为碱性稀土氧化物CeO2。
2.权利要求1中所述的Ru基催化剂的具体特征如下：
3.权利要求2中所述的载体CeO2，其特征在于：将硝酸盐水合物Ce(NO3)3·6H2O在650℃的温度下煅烧为对应的金属氧化物CeO2。
4.权利要求2中所述的载体CeO2，其特征在于：CeO2的粒径和纯度不同，最佳CeO2载体的粒径为20～50nm、纯度为99.5％。
5.权利要求1～2中任一项所述的Ru基催化剂的制备方法，具体步骤如下：
6.权利要求5中所述Ru基催化剂的焙烧温度，其特征在于：催化剂的焙烧温度为450℃、550℃、650℃中的一种。
7.权利要求5～6中所述的适用于低温等离子体耦合催化氨裂解制氢的Ru基催化剂，其特征在于：反应前无需还原性气体(H2/Ar)对催化材料进行还原处理。
8.权利要求5～7中所述的Ru基催化剂在热催化、纯等离子体催化以及热催化+等离子体
9.权利要求8中所述的Ru基催化剂应用于等离子环境的工艺条件，其特征在于：等离子体电源的放电功率为10～51W。
...【技术特征摘要】
1.一种用于低温等离子体耦合催化氨裂解制氢的ru基催化剂，其特征在于：该催化剂包括活性金属组分和载体，所述的活性金属组分为ru，所述的载体为碱性稀土氧化物ceo2。
2.权利要求1中所述的ru基催化剂的具体特征如下：
3.权利要求2中所述的载体ceo2，其特征在于：将硝酸盐水合物ce(no3)3·6h2o在650℃的温度下煅烧为对应的金属氧化物ceo2。
4.权利要求2中所述的载体ceo2，其特征在于：ceo2的粒径和纯度不同，最佳ceo2载体的粒径为20～50nm、纯度为99.5％。
5.权利要求1～2中任一项所述的ru基催化剂的制备方法，具体步骤如...
【专利技术属性】
技术研发人员：张瑞，李文俊，李朝恩，汪智勇，柳浩楠，
申请(专利权)人：湘潭大学，
类型：发明
国别省市：
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