【技术实现步骤摘要】
本专利技术涉及电化学材料，具体而言，涉及钴、氮共掺杂碳纳米管及其制备方法和燃料电池。
技术介绍
1、一维碳纳米管(cnt)由于其优异的导电性、高石墨化程度、优异的化学稳定性以及易于掺杂杂原子或引入金属位进行化学修饰而被认为是燃料电池以及二次电池的理想催化剂和优质导电剂。迄今为止，碳纳米管的制备主要有四种技术:电弧放电、激光烧蚀、熔盐嵌入和化学气相沉积，这些技术都需要苛刻的条件（电弧、激光、≥600℃的高温）或额外的模板/诱导剂。此外，通过在氮气气氛中后处理碳纳米管能够实现n原子的掺杂，但氮含量较低。而在碳纳米管表面连接铁/钴大环或聚合物前驱体，然后进行热解处理，合成碳纳米管基金属、氮共掺杂纳米材料是目前使用最广泛但效果不佳的方法，因为碳纳米管上修饰的活性位点往往导致其耐久性较差。因此，高效、简单地合成掺杂杂原子的碳纳米管是一个重大挑战。
2、鉴于此，特提出本专利技术。
技术实现思路
1、本专利技术的目的在于提供钴、氮共掺杂碳纳米管及其制备方法和燃料电池，旨在改善
技术介绍
提到的至少一种问题。
2、本专利技术是这样实现的：
3、第一方面，本专利技术提供一种钴、氮共掺杂碳纳米管的制备方法，包括：
4、将混合料置于500~600℃有氧气存在的环境中进行第一次热处理至少1h，得到石墨相氮化碳前驱体，混合料中含有相互均匀分散的钴盐和胺类化合物；
5、将石墨相氮化碳前驱体置于反应气氛中，于温度495~950℃下进行第二次热处理至少1.5
6、胺类化合物的质量与钴盐以钴元素计的质量比为10000:6.20~248.0；
7、反应气氛中含有氢气，氢气体积浓度大于或等于5%。
8、在可选的实施方式中，胺类化合物包括尿素和双氰胺中至少一种；
9、可选地，胺类化合物为尿素和双氰胺的混合物；
10、可选地，钴盐为氯化钴。
11、在可选的实施方式中，尿素和双氰胺的质量比为5~9:1~5；
12、优选地，尿素和双氰胺的质量比为6.5~7.5:2.5~3.5。
13、在可选的实施方式中，胺类化合物的质量与氯化钴的质量比为10000:77~87。
14、在可选的实施方式中，在第一次热处理之前还包括获得混合料，获得混合料的方式包括：
15、将胺类化合物和钴源分散在去离子水中，充分溶解并混匀得到混合溶液；
16、将混合溶液以大于1℃/s的降温速率迅速降温至-55℃以下得到冷冻料；
17、将冷冻料进行冷冻干燥，获得混合料。
18、在可选的实施方式中，将混合溶液以大于1℃/s的降温速率迅速降温至-55℃以下得到冷冻料的方式包括：将混合溶液置于液氮环境中，使其迅速降温为冷冻料。
19、在可选的实施方式中，采用超声搅拌，使胺类化合物和钴源在去离子水中充分溶解并混匀得到混合溶液。
20、在可选的实施方式中，第一次热处理的升温速率为≥1℃/min，优选为4~6℃/min；
21、可选地，第一次热处理的时间为3~5h；
22、可选地，第二次热处理的升温速率为≥1℃/min，优选为8~12℃/min；
23、可选地，第二次热处理的时间为1.5~2.5h；
24、可选地，反应气氛为氢气和惰性气体混合气氛，其中氢气的体积浓度为25~35%。
25、第二方面，本专利技术提供一种钴、氮共掺杂碳纳米管，采用如前述实施方式任一项的制备方法制得。
26、第三方面，本专利技术提供一种燃料电池，包括如前述实施方式的钴、氮共掺杂碳纳米管。
27、本专利技术具有以下有益效果：
28、本专利技术提供的制备方法，通过预先制备石墨相氮化碳前驱体，之后在钴元素和氢气的诱导作用下经高温热处理获得钴、氮共掺杂碳纳米管，该碳纳米管作为燃料电池催化剂具有较佳的双催化活性。
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1.一种钴、氮共掺杂碳纳米管的制备方法，其特征在于，包括：
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述胺类化合物包括尿素和双氰胺中至少一种；
3.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，所述尿素和所述双氰胺的质量比为5~9:1~5；
4.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，所述胺类化合物的质量与所述氯化钴的质量比为10000:77~87。
5.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，在第一次热处理之前还包括获得所述混合料，获得所述混合料的方式包括：
6.根据权利要求5所述的制备方法，其特征在于，将混合溶液以大于1℃/s的降温速率迅速降温至-55℃以下得到冷冻料的方式包括：将所述混合溶液置于液氮环境中，使其迅速降温为冷冻料。
7.根据权利要求5所述的制备方法，其特征在于，采用超声搅拌，使所述胺类化合物和所述钴源在所述去离子水中充分溶解并混匀得到混合溶液。
8.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，第一次热处理的升温速率为≥1℃/min，优选为4~6℃/min；
9.
10.一种燃料电池，其特征在于，包括如权利要求9所述的钴、氮共掺杂碳纳米管。
...【技术特征摘要】
1.一种钴、氮共掺杂碳纳米管的制备方法，其特征在于，包括：
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述胺类化合物包括尿素和双氰胺中至少一种；
3.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，所述尿素和所述双氰胺的质量比为5~9:1~5；
4.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，所述胺类化合物的质量与所述氯化钴的质量比为10000:77~87。
5.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，在第一次热处理之前还包括获得所述混合料，获得所述混合料的方式包括：
6.根据权利要求5所述的制备方法，其特征在于，将混合...
【专利技术属性】
技术研发人员：杨红岑，吴正能，杨亦双，杨庆亨，
申请(专利权)人：江苏中兴派能电池有限公司，
类型：发明
国别省市：
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