【技术实现步骤摘要】
本专利技术属于介电陶瓷材料，具体涉及一种中、高熵高温巨介电陶瓷材料及其制备方法和应用。
技术介绍
1、介电陶瓷材料作为电子工业中制备基础元件的关键材料，被广泛应用于现代电力电子工业、国防武器装备、航空航天和轨道交通等领域。近年来，随着电子信息技术的飞速发展，对于微型化、智能化、多功能化、高度集成化和高性能化的电子元器件的需求不断提升，而且大量的电子元器件需要在高温环境下应用。传统介电陶瓷材料存在介电常数不高、损耗过大、使用温区较窄等问题，已难以满足电子元器件微型化、高集成化的趋势和高温条件下可持续应用的要求。
2、“熵工程”作为一种新的材料设计理念，通过构型熵的调控赋予材料全新的结构和多种优异的物理性能。材料的高熵化可抑制杂相，稳定相结构并进一步提升材料的机械性能、热性能、催化性能和介电性能。高熵陶瓷作为一种由高熵合金演变而来的新型材料，通常由五种及以上主元等摩尔比构成，由于组成元素的比例固定，导致其构型熵以及性能调控区间受限。因而开发非等摩尔比的元素组成的中、高熵氧化物，在此基础上引入其他稳定相形成固溶体，通过控制引入相含量的变化来精确调控材料的构型熵，进而实现高温条件下可持续应用的巨介电材料新体系是十分必要的。
技术实现思路
1、本专利技术的目的在于克服上述现有技术的不足之处而提供一种工作于高温区域、高介电常数的中、高熵高温巨介电陶瓷材料及其制备方法，该高温巨介电陶瓷材料用于高温电容器的制备。
2、为解决上述技术问题，本专利技术采用的技术方案是：一种中、
3、本专利技术还提供了制备上述的中、高熵高温巨介电陶瓷材料的方法，该方法为：
4、s1、按照中、高熵高温巨介电陶瓷材料的化学组成(1-x)[(bi0.5na0.5)0.85k0.1a0.1]tio3-xbi(b1b2)0.5o3选取初始原料粉体，并干燥，分别得到干燥后的初始原料粉料；
5、s2、对s1中得到干燥后的初始原料粉料按照(1-x)[(bi0.5na0.5)0.85k0.1a0.1]tio3-xbi(b1b2)0.5o3的化学计量比进行配料，加入玛瑙球和去离子水，以300r/min～600r/min的速度球磨4h～12h，分离玛瑙球后，在温度为120℃～200℃下干燥10h～48h，研磨后过80目～120目筛，得到原料混合物；
6、s3、将s2中得到的原料混合物在空气中预烧，得到预烧粉；
7、所述预烧的方法为：以2℃/min～8℃/min的升温速率从室温升温至800℃～980℃后，恒温预烧1h～4h，自然冷却至室温，得到预烧粉；
8、s4、向s3中得到的预烧粉中加入玛瑙球和去离子水，以300r/min～800r/min的速度球磨2h～10h，分离玛瑙球后，在温度为120℃～250℃下干燥8h～48h，研磨后过100目～230目筛，得到磨球后的预烧粉；
9、s5、将质量分数为3％～8％的聚乙烯醇水溶液加入至s4中得到的磨球后的预烧粉中，经研磨后，过40目筛，压片后，得到陶瓷生坯体；
10、s6、将s5中得到的陶瓷生坯体进行烧结，得到中、高熵高温巨介电陶瓷材料。
11、优选地，s1中初始原料粉体中含有k、na的原料粉体为该元素对应的碳酸盐，含有a的原料粉体为该元素对应碳酸盐，含有bi、ti、b1、b2的原料粉体为该元素对应的氧化物。
12、优选地，s2中所述配料中玛瑙球的质量按照直径10mm：5mm：2mm＝(3～4)：(2～3)：1配比；所述干燥后的初始原料粉料、玛瑙球和去离子的质量用量比为1：(1.5～2)：(2～4)。
13、优选地，s4中所述玛瑙球的质量按照直径10mm：5mm：2mm＝(3～4)：(2～3)：1配比；所述预烧粉、玛瑙球和去离子的质量用量比为1：(1.5～2)：(2～3)。
14、优选地，s5中所述压片的方法为：在压力为100mpa～350mpa的单向压力条件下保压10s～60s。
15、优选地，s5中所述质量分数为3％～8％的聚乙烯醇水溶液和磨球后的预烧粉的质量比为(5％～12％)：1。
16、优选地，s6中所述烧结的方法为：以1.5℃/min～3℃/min的升温速率从室温升温至500℃～600℃，保温1h～3h，然后以3℃/min～9℃/min的升温速率升温至1000℃～1200℃，在空气中恒温烧结1h～4h，再以5℃/min～9℃/min的降温速率冷却至室温。
17、优选地，s6中所述中、高熵高温巨介电陶瓷材料在89℃～350℃温区、100hz～500hz频段内介电常数>105。
18、本专利技术还提供了上述的方法制备的中、高熵高温巨介电陶瓷材料的应用，所述中、高熵高温巨介电陶瓷材料用于高温电容器的制备。
19、本专利技术中的中、高熵高温巨介电陶瓷材料组成式(1-x)[(bi0.5na0.5)0.85k0.1a0.1]tio3-xbi(b1b2)0.5o3中，还可以为：0≤x<0.2，a为ba，sr，ca中的任意一种，b1 b2为mg，zn，fe中的任意一种和zr，hf，sn中的任意一种的组合，均可以制备成用于高温电容器的中、高熵高温巨介电陶瓷材料。
20、本专利技术与现有技术相比具有以下优点：
21、1、本专利技术提供的中、高熵高温巨介电陶瓷材料，打破常规高熵氧化物等摩尔比的分子式构型，一方面采用非等摩尔比元素组成，另一方面引入其他稳定相来形成固溶体，通过控制引入相含量和非等摩尔比元素比例变化来精确调控介电陶瓷材料的构型熵；
22、2、本专利技术提供的巨介电陶瓷材料其构型熵属于中熵和高熵范围，实现高温条件下可持续应用的中、高熵巨介电材料新体系。
23、3、本专利技术提供的中、高熵高温巨介电陶瓷材料在89～350℃温区、100～500hz频段内介电性能可实现介电常数>105，可作为高温电容器方面应用。
24、4、本专利技术的技术方案提供的中、高熵高温巨介电陶瓷材料在空气中常压烧结，制备过程简单，有利于工业生产应用。
25、下面结合附图和实施例对本专利技术作进一步详细说明。
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1.一种中、高熵高温巨介电陶瓷材料，其特征在于，所述中、高熵高温巨介电陶瓷材料的组成式为：(1-x)[(Bi0.5Na0.5)0.85K0.1A0.1]TiO3-xBi(B1B2)0.5O3；其中：0≤x≤0.15，A为Ba，B1为Mg，B2为Zr。
2.一种制备如权利要求1所述的中、高熵高温巨介电陶瓷材料的方法，其特征在于，该方法为：
3.根据权利要求2所述的方法，其特征在于，S1中初始原料粉体中含有K、Na的原料粉体为该元素对应的碳酸盐，含有A的原料粉体为该元素对应碳酸盐，含有Bi、Ti、B1、B2的原料粉体为该元素对应的氧化物。
4.根据权利要求2所述的方法，其特征在于，S2中所述配料中玛瑙球的质量按照直径10mm：5mm：2mm＝(3～4)：(2～3)：1配比；所述干燥后的初始原料粉料、玛瑙球和去离子的质量用量比为1：(1.5～2)：(2～4)。
5.根据权利要求2所述的方法，其特征在于，S4中所述玛瑙球的质量按照直径10mm：5mm：2mm＝(3～4)：(2～3)：1配比；所述预烧粉、玛瑙球和去离子的质量用量比为1：(1.
6.根据权利要求2所述的方法，其特征在于，S5中所述压片的方法为：在压力为100MPa～350MPa的单向压力条件下保压10s～60s。
7.根据权利要求2所述的方法，其特征在于，S5中所述质量分数为3％～8％的聚乙烯醇水溶液和磨球后的预烧粉的质量比为(5％～12％)：1。
8.根据权利要求2所述的方法，其特征在于，S6中所述烧结的方法为：以1.5℃/min～3℃/min的升温速率从室温升温至500℃～600℃，保温1h～3h，然后以3℃/min～9℃/min的升温速率升温至1000℃～1200℃，在空气中恒温烧结1h～4h，再以5℃/min～9℃/min的降温速率冷却至室温。
9.根据权利要求2所述的方法，其特征在于，S6中所述中、高熵高温巨介电陶瓷材料在89℃～350℃温区、100Hz～500Hz频段内介电常数>105。
10.一种如权利要求1-9任一权利要求的所述的方法制备的中、高熵高温巨介电陶瓷材料的应用，其特征在于，所述中、高熵高温巨介电陶瓷材料用于高温电容器的制备。
...【技术特征摘要】
1.一种中、高熵高温巨介电陶瓷材料，其特征在于，所述中、高熵高温巨介电陶瓷材料的组成式为：(1-x)[(bi0.5na0.5)0.85k0.1a0.1]tio3-xbi(b1b2)0.5o3；其中：0≤x≤0.15，a为ba，b1为mg，b2为zr。
2.一种制备如权利要求1所述的中、高熵高温巨介电陶瓷材料的方法，其特征在于，该方法为：
3.根据权利要求2所述的方法，其特征在于，s1中初始原料粉体中含有k、na的原料粉体为该元素对应的碳酸盐，含有a的原料粉体为该元素对应碳酸盐，含有bi、ti、b1、b2的原料粉体为该元素对应的氧化物。
4.根据权利要求2所述的方法，其特征在于，s2中所述配料中玛瑙球的质量按照直径10mm：5mm：2mm＝(3～4)：(2～3)：1配比；所述干燥后的初始原料粉料、玛瑙球和去离子的质量用量比为1：(1.5～2)：(2～4)。
5.根据权利要求2所述的方法，其特征在于，s4中所述玛瑙球的质量按照直径10mm：5mm：2mm＝(3～4)：(2～3)：1配比；所述预烧粉、玛瑙球和去离子的质量用量比为1：...
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