【技术实现步骤摘要】
本专利技术涉及一种低温co和nh3耦合脱除no的ceco/ac催化剂的制备方法及应用，属于烟气净化。
技术介绍
1、nox不仅易引发雾霾、酸雨、臭氧层破坏、光化学污染等生态问题，而且易造成人体组织缺氧、肺气肿、哮喘等健康问题。据统计，钢铁行业nox排放量约占全国总排放量8％，而烧结工序外排的nox占钢铁行业总排放量45-65％。目前处理烧结烟气中nox最有效、应用最广泛的技术是scr技术，其采用nh3或co作为还原剂选择性还原脱除nox。使用nh3作为还原剂，no转化率较高，污染程度小，但是nh3本身就是一种有毒气体，成本高且易造成化学事故和管道腐蚀等问题。选择co作为还原剂，优势在于co本身就存在于汽车尾气以及工业废气中，将其作为还原剂治理nox可实现以废治废，但其自身存在一些难以突破的瓶颈，比如，如何实现低温活化，如何提高抗氧化能力等。目前已有研究是将两种气体进行耦合用于低温脱硝，耦合优势在于能利用nh3较好的还原性，同时利用废气中自身携带的co共同脱硝，还能弥补两种气体单独脱硝存在的弊端。
2、活性炭(ac)因其表面积大、孔径结构丰富、工作条件灵活等优点，被认为是应用最广泛的吸附剂和催化剂载体，其中，椰壳活性炭孔隙结构更发达，具有较优吸附性能，成为现阶段最具工业应用价值的脱硝催化剂载体之一。然而，现有活性炭负载金属活性组分的低温脱除nox活性较差，对nox的脱除率低。
技术实现思路
1、针对现有活性炭负载金属活性组分的低温脱除nox活性较差，对nox的脱除率低等问
2、一种低温co和nh3耦合脱除no的ceco/ac催化剂的制备方法，所述ceco/ac催化剂的a位掺杂载体为co/ac催化剂，a位掺杂金属为ce，co和a位掺杂金属ce的总质量为ac载体质量的2～4％，以co与a位掺杂金属ce的总摩尔量为100％计，co的摩尔量占20～80％；
3、制备方法的具体步骤如下：
4、(1)将椰壳活性炭经去离子水清洗，然后在温度60～80℃水浴中超声震荡2～4h，固液分离，干燥得到预处理活性炭ac；
5、(2)将预处理活性炭ac加入到hno3溶液中进行表面氧化活性处理，再经去离子水洗涤至中性，固液分离，干燥得到活化活性炭hno3/ac；
6、(3)将活化活性炭hno3/ac加入到硝酸钴溶液中，在温度60～80℃下浸渍2～4h，室温静置24～48h，然后真空干燥得到co/ac前驱体；
7、(4)将co/ac前驱体置于微波高温烧结炉中，匀速升温至温度450～470℃并微波真空烧结90～110min，再经等离子体表面处理得到co/ac催化剂；
8、(5)将co/ac催化剂作为a位掺杂载体加入到硝酸铈溶液中，在温度60～80℃下浸渍2～4h，室温静置24～48h，然后真空干燥得到ceco/ac前驱体；
9、(6)将ceco/ac前驱体置于微波高温烧结炉中，匀速升温至温度450～470℃并微波真空烧结90～110min，再经等离子体表面处理得到a位掺杂的ceco/ac催化剂。
10、优选的，所述步骤(2)hno3溶液浓度为4～6mol/l，表面氧化活性处理的温度为80～90℃，时间为2～3h。
11、优选的，所述步骤(3)硝酸钴溶液浓度为0.025～0.4mol/l。
12、优选的，所述步骤(4)和步骤(6)中微波功率为2～4kw，等离子体表面处理功率为200～300w，时间为10～20min，等离子体放电气体为氢气-氮气混合气。
13、更优选的，所述氢气-氮气混合气中氢气与氮气的体积比为1～2:10，氢气-氮气混合气流量为10～14ml/min。
14、优选的，所述步骤(5)硝酸铈溶液浓度为0.05～0.1mol/l。
15、所述ceco/ac催化剂在低温co和nh3耦合脱除no的应用：所述还原气为co和nh3，脱除no的温度为100～250℃。
16、本专利技术ceco/ac催化剂脱no性能测试：
17、(1)通入n2吹扫a位掺杂ceco/ac催化剂，同时让脱除no固定床反应器温度上升到100℃；
18、(2)将待脱除no的混合烟气(模拟气)送入固定床反应器，控制反应温度在100-250℃，待脱除no的混合烟气(模拟气)中no流量为4ml·min-1(4×103ppm)、o2体积浓度为1.5％(体积比)、还原气体nh3流量为4ml·min-1(4×103ppm)、还原气体co流量为16ml·min-1(1.6×104ppm)，混合气体总流量为1000ml·min-1(1×106ppm)，n2为平衡气体，烟气中co和nh3在a位掺杂ceco/ac催化剂作用下将no还原为n2气体；
19、(3)烟气经a位掺杂ceco/ac催化剂脱除no过程前后由烟气分析仪对烟气中各种成分进行记录，计算出脱除no的效率；
20、(4)反应后的气体经过石灰石溶液吸收未反应的no、co、nh3后排入大气中。
21、本专利技术以硝酸表面氧化预处理活化、硝酸钴改性的活性炭为载体可增大催化剂比表面积，改善活性炭内部孔容孔径，大幅增加椰壳活性炭表面含氧官能团；等体积浸渍法可提高催化剂表面co、ce元素的分散性，有效减少催化剂表面金属氧化物团聚现象从而确保其具有较高脱除no活性；微波烧结技术可丰富催化剂孔隙结构、提高活性组分分散均匀性；等离子体表面处理可促进金属活性组分价态的转变，产生更多氧空位。本专利技术通过表面氧化预处理-浸渍法-微波烧结-等离子体表面处理制备a位掺杂ceco/ac催化剂，其制备工艺简单，易于操作，能耗低，环保无污染，脱除no的效率高，便于工业化推广。
22、本专利技术的有益效果是：
23、(1)本专利技术将a位掺杂金属ce负载到co/ac催化剂上制备出a位掺杂ceco/ac催化剂，具有较好低温脱除no活性；可实现以co和nh3两种还原气体作为混合还原剂，在100-250℃条件下对no脱除；可解决现有烟气脱除no中scr工艺催化剂脱除no率不高、低温活化困难、寿命短等技术问题；
24、(2)本专利技术以硝酸表面氧化预处理活化、硝酸钴改性的活性炭为载体可增大催化剂比表面积，改善活性炭内部孔容孔径，大幅增加椰壳活性炭表面含氧官能团；等体积浸渍法可提高催化剂表面co、ce元素的分散性，有效减本文档来自技高网...
【技术保护点】
1.一种低温CO和NH3耦合脱除NO的CeCo/AC催化剂的制备方法，其特征在于，
2.根据权利要求1所述低温CO和NH3耦合脱除NO的CeCo/AC催化剂的制备方法，其特征在于：步骤(2)HNO3溶液浓度为4～6mol/L，表面氧化活性处理的温度为80～90℃，时间为2～3h。
3.根据权利要求1所述低温CO和NH3耦合脱除NO的CeCo/AC催化剂的制备方法，其特征在于：步骤(3)硝酸钴溶液浓度为0.025～0.4mol/L。
4.根据权利要求1所述低温CO和NH3耦合脱除NO的CeCo/AC催化剂的制备方法，其特征在于：步骤(4)和步骤(6)中微波功率为2～4KW，等离子体表面处理功率为200～300W，时间为10～20min，等离子体放电气体为氢气-氮气混合气。
5.根据权利要求4所述低温CO和NH3耦合脱除NO的CeCo/AC催化剂的制备方法，其特征在于：氢气-氮气混合气中氢气与氮气的体积比为1～2:10，氢气-氮气混合气流量为10～14ml/min。
6.根据权利要求1所述低温CO和NH3耦合脱除NO的CeC
7.权利要求1～6任一项所述制备方法所制备的CeCo/AC催化剂在低温CO和NH3耦合脱除NO的应用，其特征在于：所述还原气为CO和NH3，脱除NO的温度为100～250℃。
...【技术特征摘要】
1.一种低温co和nh3耦合脱除no的ceco/ac催化剂的制备方法，其特征在于，
2.根据权利要求1所述低温co和nh3耦合脱除no的ceco/ac催化剂的制备方法，其特征在于：步骤(2)hno3溶液浓度为4～6mol/l，表面氧化活性处理的温度为80～90℃，时间为2～3h。
3.根据权利要求1所述低温co和nh3耦合脱除no的ceco/ac催化剂的制备方法，其特征在于：步骤(3)硝酸钴溶液浓度为0.025～0.4mol/l。
4.根据权利要求1所述低温co和nh3耦合脱除no的ceco/ac催化剂的制备方法，其特征在于：步骤(4)和步骤(6)中微波功率为2～4kw，等离子体表面处理功率为2...
【专利技术属性】
技术研发人员：黄帮福，杨茜婷，朱柯颖，袁富，樊欣超，李伟，史轶航，马涧烜，卢孟霞，
申请(专利权)人：昆明理工大学，
类型：发明
国别省市：
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