【技术实现步骤摘要】
本专利技术涉及氧还原反应理论模拟，尤其是涉及一种基于第一性原理的氧还原反应理论模拟计算方法、介质、程序产品。
技术介绍
1、在材料科学和化学领域，氧还原反应(oxygen reduction reaction,orr)作为燃料电池和金属-空气电池的关键反应，其效率直接影响能源转换设备的性能。传统的实验方法往往耗时且成本高昂。随着计算化学的发展，第一性原理计算为理解和预测orr提供了新的途径。然而，现有的计算方法存在操作复杂、效率低下的问题，尤其是在处理无序结构和大规模计算时。
2、尽管第一性原理计算在理论上能够提供精确的orr反应机制解析，实际应用中却面临着几个主要挑战。首先，对于含有分数占据的无序结构，传统的计算方法难以处理，需要将其转化为有序结构，这一过程繁琐且容易引入误差。其次，现有的计算流程缺乏自动化，导致高通量计算难以实现。此外，对于新手研究者而言，复杂的操作流程和高门槛的计算要求限制了这一技术的应用。
技术实现思路
1、本专利技术的目的就是为了克服上述现有技术存在的缺陷而提供一种基于第一性原理的氧还原反应理论模拟计算方法、介质、程序产品，通过自动化处理无序结构、生成vasp输入文件、计算orr能垒和过电势以及差分电荷密度，显著提高了计算效率和可操作性。
2、本专利技术的目的可以通过以下技术方案来实现：
3、本专利技术第一方面提供一种基于第一性原理的氧还原反应理论模拟计算方法，包括以下步骤：
4、s1、无序结构的预处理：p>
5、a.接收一个带有分数占位的无序结构的cif文件；
6、b.对接收的cif文件进行扩胞，生成扩胞结构；
7、c.基于扩胞结构随机生成n个有序结构；
8、d.对每个有序结构计算体系静电能；
9、e.筛选得到静电能最低的几个有序结构；
10、f.对筛选得到的有序结构进行dft计算和结构弛豫，得到总能量最低的有序结构；
11、s2、slab模型的构建和vasp输入文件的生成：
12、g.基于得到的总能量最低的有序结构，构建用于模拟氧还原反应发生的材料表面的slab模型；
13、h.利用所述slab模型，使用pymatgen库生成vasp计算所需的输入文件，所述输入文件能够用于第一性原理计算；
14、s3：氧还原反应的能垒和过电势的计算：
15、i.使用生成的vasp输入文件，采用计算氢电极(che)方法进行氧还原反应的能垒和过电势的计算；
16、j.针对氧还原反应的每个反应步骤计算自由能变化，以确定过电势；
17、s4：差分电荷密度的计算：
18、k.基于计算得到的氧还原反应中间体的结构信息，对各中间体、slab模型部分、吸附物部分进行电子自洽计算，得到电荷密度文件；
19、l.利用所述电荷密度文件，调用vaspkit软件计算差分电荷密度，描述系统中电荷分布的变化，以直观展现氧还原反应过程中电荷的重新分布情况。
20、进一步地，s1中，对接收的cif文件进行扩胞过程的条件包括：
21、确保扩胞后的晶胞内每种原子的总数均为整数。
22、进一步地，s2中，所需的输入文件包括poscar、incar、kpoints、potcar文件。
23、进一步地，s3中，所述自由能涉及参数包括：零点能、总基态能量的变化、温度、熵的变化、电极电位。
24、进一步地，步骤g至步骤l中，按照四电子过程aem机制、四电子过程opm机制、两电子过程三种反应机理分别进行。
25、进一步地，其中：aem机制的电子转移过程为：
26、*+o2+h++e-→*ooh
27、*ooh+h++e-→*o+h2o
28、*o+h++e-→*oh
29、*oh+h++e-→*+h2o
30、opm机制的电子转移过程为：
31、**+o2→*o-o*
32、*o-o*+h++e-→*oh*o
33、*oh*o+h++e-→*o*+h2o
34、*o*+h++e-→*oh
35、*oh+h++e-→**+h2o
36、两电子过程的电子转移为：
37、*+o2+h++e-→*ooh
38、*ooh+h++e-→*o+h2o2
39、*o、*oh和*ooh是slab模型中吸附在催化剂表面的反应中间体。
40、进一步地，s3中，计算每个反应步骤的自由能变化采用的公式如下：
41、δg＝δzpe+δe-t×δs+δgu
42、其中δzpe是零点能，δe是总基态能量的变化，t是温度(298k)，δs是熵的变化，δgu＝eu，其中u是电极电位，中间体的零点能和熵通过计算振动频率获得，因此需要计算每个中间体的总能量以及零点能，过电势为所有反应能垒中最大的一项。
43、进一步地，s4中，根据得到的电荷密度文件，计算差分电荷密度，其中，差分电荷密度δρ由体系的电荷密度ρ减去slab部分的电荷密度ρslab和吸附物部分的电荷密度ρabsorbate计算得到，即δρ＝ρ-ρslab-ρabsorbate。
44、第二方面本专利技术提供一种计算机可读存储介质，其上存储有计算机程序，该计算机程序被处理器执行时实现上述基于第一性原理的氧还原反应理论模拟计算方法的步骤。
45、第二方面本专利技术提供一种计算机程序产品，包括计算机程序，该计算机程序被处理器执行时实现上述基于第一性原理的氧还原反应理论模拟计算方法的步骤。
46、与现有技术相比，本专利技术具有以下技术优势：
47、1)本专利技术提供的基于第一性原理的氧还原反应理论计算方法，通过自动化的预处理步骤、精确的slab模型构建、以及高效的差分电荷密度计算，显著提高了理论计算的准确性和效率。这种方法不仅降低了操作门槛，使得高通量计算成为可能，而且通过提供对氧还原反应微观机制的深入理解，为实验设计和材料选择提供了重要的理论支持。
48、2)此外，本专利技术通过整合先进的计算氢电极(che)方法和差分电荷密度分析，能够精确预测氧还原反应的能垒和过电势，从而为燃料电池和金属-空气电池的性能优化提供了关键的指导。这种方法的实施，有助于加速新型能源材料的发现和开发，进而推动能源转换技术的创新和发展。
49、3)最后，本专利技术的方法通过提供一套完整的计算流程和自动化脚本，极大地减少了繁琐的手动操作，节省了科研人员的宝贵时间。这种简化的操作流程不仅提高了计算的重现性和可靠性，而且通过降低对新手的门槛，促进了科研社区内知识的共享和技术的传播，从而有望加速科学发现的速度。
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1.一种基于第一性原理的氧还原反应理论模拟计算方法，其特征在于，包括以下步骤：
2.根据权利要求1所述的一种基于第一性原理的氧还原反应理论模拟计算方法，其特征在于，S1中，对接收的cif文件进行扩胞过程的条件包括：
3.根据权利要求1所述的一种基于第一性原理的氧还原反应理论模拟计算方法，其特征在于，S2中，所需的输入文件包括POSCAR、INCAR、KPOINTS、POTCAR文件。
4.根据权利要求1所述的一种基于第一性原理的氧还原反应理论模拟计算方法，其特征在于，S3中，所述自由能涉及参数包括：零点能、总基态能量的变化、温度、熵的变化、电极电位。
5.根据权利要求1所述的一种基于第一性原理的氧还原反应理论模拟计算方法，其特征在于，步骤g至步骤l中，按照四电子过程AEM机制、四电子过程OPM机制、两电子过程三种反应机理分别进行。
6.根据权利要求5所述的一种基于第一性原理的氧还原反应理论模拟计算方法，其特征在于，其中：AEM机制的电子转移过程为：
7.根据权利要求5所述的一种基于第一性原理的氧还原反应理论模
8.根据权利要求1所述的一种基于第一性原理的氧还原反应理论模拟计算方法，其特征在于，S4中，根据得到的电荷密度文件，计算差分电荷密度，其中，差分电荷密度Δρ由体系的电荷密度ρ减去slab部分的电荷密度ρslab和吸附物部分的电荷密度ρabsorbate计算得到，即Δρ＝ρ-ρslab-ρabsorbate。
9.一种计算机可读存储介质，其上存储有计算机程序，其特征在于，该计算机程序被处理器执行时实现权利要求1至8中任意一项所述基于第一性原理的氧还原反应理论模拟计算方法的步骤。
10.一种计算机程序产品，包括计算机程序，其特征在于，该计算机程序被处理器执行时实现权利要求1至8中任意一项所述基于第一性原理的氧还原反应理论模拟计算方法的步骤。
...【技术特征摘要】
1.一种基于第一性原理的氧还原反应理论模拟计算方法，其特征在于，包括以下步骤：
2.根据权利要求1所述的一种基于第一性原理的氧还原反应理论模拟计算方法，其特征在于，s1中，对接收的cif文件进行扩胞过程的条件包括：
3.根据权利要求1所述的一种基于第一性原理的氧还原反应理论模拟计算方法，其特征在于，s2中，所需的输入文件包括poscar、incar、kpoints、potcar文件。
4.根据权利要求1所述的一种基于第一性原理的氧还原反应理论模拟计算方法，其特征在于，s3中，所述自由能涉及参数包括：零点能、总基态能量的变化、温度、熵的变化、电极电位。
5.根据权利要求1所述的一种基于第一性原理的氧还原反应理论模拟计算方法，其特征在于，步骤g至步骤l中，按照四电子过程aem机制、四电子过程opm机制、两电子过程三种反应机理分别进行。
6.根据权利要求5所述的一种基于第一性原理的氧还原反应理论模拟计算方法，其...
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