【技术实现步骤摘要】
【国外来华专利技术】
本专利技术涉及全固体电池。本申请基于2022年9月28日在日本申请的特愿2022－154971号主张优先权，并将其内容援引于此。
技术介绍
1、近年来，随着智能手机或笔记本型电脑等便携式电子设备的需求增加，成为其电源的二次电池等蓄电装置的需求也正在增加。另外，在汽车或工业用设备中，对于高容量/高输出的蓄电池的需求正在增加。近年来，能量密度高的锂离子二次电池备受关注，但在目前市售的锂离子二次电池中使用可燃性有机溶剂作为电解液，这可能导致因短路而起火。为了解决该安全性的问题，提出了一种使用例如固体电解质而非电解液的全固体电池。作为固体电解质，提出了使用氧化物固体电解质、硫化物固体电解质、卤化物固体电解质的固体电池。
2、另外，例如，专利文献1及非专利文献1中公开了一种具备硫化物固体电解质的全固体电池。专利文献1中公开了在具备硫化物固体电解质和包含碳材料的负极活性物质的全固体电池中，通过在碳材料的表面具有含有氟的锂盐覆膜来改善循环特性。迄今为止，在使用电解液的锂离子电池或使用如上述那样的硫化物固体电解质的全固体电池中，对由活性物质表面的改性带来的效果进行了很多研究。
3、非专利文献1中公开了在具备硫化物类固体电解质和锂负极的全固体电池中，通过在锂负极和固体电解质之间具有li2s、li3p、lix而使硫化物类固体电解质和锂负极的界面稳定化。
4、另外，例如，专利文献2及非专利文献2中公开了一种具备卤化物类固体电解质的锂离子全固体电池。锂离子全固体电池通过在正极和负极插入锂离子或使其脱嵌而进行充放电。此
5、现有技术文献
6、专利文献
7、专利文献1：日本特开2011－150942号公报
8、专利文献2：日本特开2003－59492号公报
9、非专利文献
10、非专利文献1：《电化学(electrochem)》2021，2，第452～471页
11、非专利文献2：《美国化学会志(j.am.chem.soc.)》2020，142，第7012～7022页
技术实现思路
1、专利技术所要解决的技术问题
2、氧化物类固体电解质、硫化物类固体电解质、卤化物类固体电解质因为所构成的材料各不相同，所以具备不同的特性。近年来，作为离子导电性高的固体电解质，特别盛行研究卤化物类固体电解质。
3、但是，具有有效的特性的卤化物类固体电解质的研究尚不充分。如专利文献2公开的那样的使用卤化物类固体电解质的全固体电池在充电时应与负极活性物质进行反应，但是有时容易与负极附近的固体电解质进行反应，因固体电解质的分解会在负极附近形成由锂离子和固体电解质中所含的阳离子形成的化合物，从正极流入负极的锂离子的路径会在负极界面被中断。因此，专利文献2中公开的全固体电池的循环特性并不充分。另外，如非专利文献2中li3sccl6的例子(0.92vvs.li/li+)所示，存在还原侧的电位窗口高的趋势，难以在负极侧利用，未充分地进行对负极活性物质和固体电解质等、负极活性物质和其他物质的界面的研究，循环特性并不充分。
4、本专利技术是鉴于上述问题而完成的，其目的在于提供一种防止固体电解质的分解且表现出优异的循环的全固体电池。
5、用于解决技术问题的技术方案
6、为了解决上述技术问题，提供如下解决方法。
7、(1)本专利技术的一方式提供一种全固体电池，其中，具备发电元件，该发电元件由正极层、含有式(1)所示的卤化物类固体电解质的固体电解质层、负极层依次层叠而成，负极层具有负极集电体和设置于负极集电体的与正极层相对的面上的负极合剂层，负极合剂层包含负极活性物质及碳材料中的任一方或双方、与负极活性物质及碳材料的至少一部分相接的第一相、以及与第一相的至少一部分相接的第二相，第一相及第二相包含li元素和x元素，该x元素为选自f、cl、br及i中的至少一种卤素元素，第一相的x元素浓度比固体电解质层的x元素浓度高，第二相的x元素浓度比第一相的x元素浓度及固体电解质层的x元素浓度低。
8、liae1－bgbdcxd(1)
9、(式(1)中，e为选自al、sc、y、zr、hf、镧系元素中的至少一种元素，g为选自na、k、rb、cs、mg、ca、sr、ba、b、si、ti、cu、nb、ag、in、sn、sb、ta、w、au、bi中的至少一种元素，d为选自co3、so4、bo3、po4、no3、sio3、oh、o2中的至少一个基团(阴离子)，x为选自f、cl、br、i中的至少一种，2≤a<3.5，0≤b<0.5，0≤c≤5，0<d≤6.1。)
10、(2)在基于上述(1)所述的方式的全固体电池中，也可以是：第一相及第二相还包含e元素，该e元素为选自al、sc、y、zr、hf及镧系元素中的至少一种元素，第二相的e元素浓度比第一相的e元素浓度高。
11、(3)在基于上述(1)或(2)所述的方式的全固体电池中，也可以是：第一相及第二相还包含g元素，该g元素为选自na、k、rb、cs、mg、ca、sr、ba、b、si、ti、cu、nb、ag、in、sn、sb、ta、w、au、bi中的至少一种元素，第二相的g元素浓度比第一相及所述固体电解质层的g元素浓度高。
12、(4)在基于上述(1)～(3)中任一项所述的方式的全固体电池中，也可以是：第一相及第二相还包含d基团，该d基团为选自co3、so4、bo3、po4、no3、sio3、oh、o2中的至少一种阴离子，第二相的d基团浓度比第一相及固体电解质层的d基团浓度高。
13、(5)在基于上述(1)～(4)中任一项所述的方式的全固体电池中，也可以是：所述第一相及所述第二相呈层状结构，所述第一相包覆所述负极活性物质及所述碳材料中的任一方或双方，所述第二相包覆所述第一相。
14、(6)在基于上述(1)～(5)中任一项所述的方式的全固体电池中，也可以是：负本文档来自技高网...
【技术保护点】
1.一种全固体电池，其中，
2.根据权利要求1所述的全固体电池，其中，
3.根据权利要求1所述的全固体电池，其中，
4.根据权利要求1所述的全固体电池，其中，
5.根据权利要求1所述的全固体电池，其中，
6.根据权利要求1所述的全固体电池，其中，
7.根据权利要求1所述的全固体电池，其中，
8.根据权利要求1所述的全固体电池，其中，
【技术特征摘要】
【国外来华专利技术】
1.一种全固体电池，其中，
2.根据权利要求1所述的全固体电池，其中，
3.根据权利要求1所述的全固体电池，其中，
4.根据权利要求1所述的全固体电池，其中，
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【专利技术属性】
技术研发人员：加藤春菜，铃木长，野岛昭信，栗原雅人，
申请(专利权)人：TDK株式会社，
类型：发明
国别省市：
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