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【技术实现步骤摘要】
本专利技术涉及核燃料,尤其涉及一种抗氧化氮化铀基复合燃料芯块及制备方法。
技术介绍
1、核燃料在核能应用中处于核心地位,其性能是核能应用技术成败与核反应堆安全的关键。目前商业轻水堆中广泛使用的二氧化铀芯块-锆合金包壳(uo2-zr)燃料体系存在热导率过低的巨大安全隐患。在此背景下,开发新型事故容错燃料(accident tolerantfuel,atf)成为核燃料领域最受关注的问题,其目的是尽可能不降低芯块密度的基础上提高热导率,从而同时从经济性和安全性上对现有燃料体系进行改进。
2、在各种非氧化物atf中,氮化铀(un)具有高熔点、高铀密度、高热导率、低比热、辐照稳定性好等优势,近年来受到国内外的广泛关注。然而,限制un燃料在商业轻水堆中广泛应用的瓶颈问题是其抗氧化能力差。对核燃料抗氧化性能的基本要求是芯块在360℃水及蒸汽中腐蚀4小时后仍保持良好的结构完整性,而un燃料在该工况下不到300℃便破碎失效。如何提高un的抗氧化性能是核燃料领域面临的主要难点之一。
3、在un燃料芯块表面沉积涂层是提高其耐腐蚀能力最直接最有效的方案,但芯块长期服役引发的辐照肿胀易导致表面涂层开裂失效,因此国际上的主流路线为制备un基复合燃料芯块,通过引入添加相直接对un进行改性。其中,目前最常使用的为弥散型添加相,即将具有优异抗氧化性能的第二相均匀弥散在un晶界上,直接阻碍晶界水氧扩散或期望在芯块表面形成钝化膜,如uo2、ub2、u3si2、aln、gan、crn、cr等等。为保证添加第二相后复合芯块仍有足够高的铀装量,可允
技术实现思路
1、本专利技术旨在提供一种抗氧化性能相比纯un燃料芯块显著提升的氮化铀基复合燃料芯块及制备方法。
2、为了实现上述技术目的,本专利技术提供的技术方案为:
3、一种抗氧化氮化铀基复合燃料芯块,包括氮化铀基体和碳化硅,所述氮化铀的体积分数为90vol%-99.5vol%,碳化硅的体积分数为0.5vol%-10vol%,所述碳化硅在氮化铀基体中呈弥散分布或三维连续分布。
4、本专利技术提供一种sic弥散分布的抗氧化氮化铀复合燃料芯块的制备方法,包括如下步骤:
5、步骤1:将氮化铀粉体与纳米碳化硅粉体混合得到混合原料粉;
6、步骤2:将步骤1得到的混合原料粉烧结,冷却后得到sic弥散分布的抗氧化氮化铀复合燃料芯块。
7、进一步的,步骤1中,纳米碳化硅粉体为sic颗粒和/或sic晶须,sic颗粒粒径为0.06-50μm,sic晶须的直径为0.1-2μm,长为10-300μm。
8、进一步的,步骤1中,un粉体的粒径为0.3-50μm,235u的富集度为0.3%-19%。
9、本专利技术还提供一种sic呈三维连续分布的抗氧化氮化铀复合燃料芯块的制备方法,包括如下步骤:
10、步骤1:将un粉体制备得到un低密度坯;
11、步骤2:将un低密度坯进行破碎、过筛、研磨球化得到球形un;
12、步骤3:将球形un与纳米sic颗粒混合,使纳米sic颗粒均匀包覆在球形un表面,得到具有核壳结构的sic-un复合粉体;
13、步骤4:将sic-un复合粉体进行烧结、冷却后得到sic呈三维连续分布的抗氧化氮化铀复合燃料芯块。
14、进一步的,步骤1中,un粉体的粒径为0.3-50μm,235u的富集度为0.3%-19%。
15、进一步的,步骤1中,un低密度坯的密度为7-12g/cm3。
16、进一步的,步骤1中,制备un低密度坯的具体方法包括低温预烧或常温干压压制。
17、进一步的,低温预烧的方式为无压烧结、气压烧结、热压烧结、热等静压烧结、放电等离子烧结中的任意一种。
18、本专利技术具有如下有益效果:
19、1、本专利技术通过在un燃料芯块中引入sic具有优异抗氧化性能且可与un发生微量改性反应的添加相,激发晶内-晶界协同增强机制,实现un燃料芯块抗氧化性能的显著提升。具体地,微量sic与un反应固溶产生的的晶内改性作用可有效增强un基体的本征抗氧化性能,同时sic第二相自身优异的化学惰性可有效抑制晶界氧化。
20、2、对于现有的un基复合燃料体系,即使添加相本身抗氧化,也常常无法有效增强un燃料芯块的抗氧化性能,或需大量添加(≥10vol%)才能使其抗氧化性能有少许提升。相比之下,本专利技术中un-sic体系的优势是仅需少量sic添加相(<10vol%),即可显著提升un的抗氧化性能。
21、3、本专利技术所提出的sic改性un基复合燃料芯块设计科学、方法简单,其抗氧化性能相比纯un燃料芯块显著提升,通过对un基复合燃料芯块中sic第二相的形貌与分布方式进行调控,实现sic颗粒或晶须在un基体中的均匀弥散分布或三维连续分布,进一步提升抗氧化性能。
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1.一种抗氧化氮化铀基复合燃料芯块,其特征在于,包括氮化铀基体和碳化硅,所述氮化铀的体积分数为90vol%-99.5vol%,碳化硅的体积分数为0.5vol%-10vol%。
2.根据权利要求1所述一种抗氧化氮化铀基复合燃料芯块,其特征在于,所述碳化硅在氮化铀基体中呈弥散分布或三维连续分布。
3.一种SiC弥散分布的抗氧化氮化铀复合燃料芯块的制备方法,其特征在于,包括如下步骤:
4.根据权利要求3所述一种SiC弥散分布的抗氧化氮化铀复合燃料芯块的制备方法,其特征在于,步骤1中,纳米碳化硅粉体为SiC颗粒和/或SiC。
5.根据权利要求4所述一种SiC弥散分布的抗氧化氮化铀复合燃料芯块的制备方法,其特征在于,所述SiC颗粒粒径为0.06-50μm,所述SiC晶须的直径为0.1-2μm,长为10-300μm。
6.根据权利要求3所述一种SiC弥散分布的抗氧化氮化铀复合燃料芯块的制备方法,其特征在于,步骤1中,氮化铀粉体的粒径为0.3-50μm,235U的富集度为0.3%-19%。
7.一种SiC呈三维连续分布的抗
8.根据权利要求7所述一种SiC呈三维连续分布的抗氧化氮化铀复合燃料芯块的制备方法,其特征在于,步骤1中,UN粉体的粒径为0.3-50μm,235U的富集度为0.3%-19%。
9.根据权利要求7所述一种SiC呈三维连续分布的抗氧化氮化铀复合燃料芯块的制备方法,其特征在于,步骤1中,UN低密度坯的密度为7-12g/cm3。
10.根据权利要求7所述一种SiC呈三维连续分布的抗氧化氮化铀复合燃料芯块的制备方法,其特征在于,步骤1中,制备UN低密度坯的具体方法包括低温预烧或常温干压压制。
11.根据权利要求10所述一种SiC呈三维连续分布的抗氧化氮化铀复合燃料芯块的制备方法,其特征在于,低温预烧的方式为无压烧结、气压烧结、热压烧结、热等静压烧结、放电等离子烧结中的任意一种。
...【技术特征摘要】
1.一种抗氧化氮化铀基复合燃料芯块,其特征在于,包括氮化铀基体和碳化硅,所述氮化铀的体积分数为90vol%-99.5vol%,碳化硅的体积分数为0.5vol%-10vol%。
2.根据权利要求1所述一种抗氧化氮化铀基复合燃料芯块,其特征在于,所述碳化硅在氮化铀基体中呈弥散分布或三维连续分布。
3.一种sic弥散分布的抗氧化氮化铀复合燃料芯块的制备方法,其特征在于,包括如下步骤:
4.根据权利要求3所述一种sic弥散分布的抗氧化氮化铀复合燃料芯块的制备方法,其特征在于,步骤1中,纳米碳化硅粉体为sic颗粒和/或sic。
5.根据权利要求4所述一种sic弥散分布的抗氧化氮化铀复合燃料芯块的制备方法,其特征在于,所述sic颗粒粒径为0.06-50μm,所述sic晶须的直径为0.1-2μm,长为10-300μm。
6.根据权利要求3所述一种sic弥散分布的抗氧化氮化铀复合燃料芯块的制备方法,其特征在于,步骤1中,氮化铀粉体的粒径...
【专利技术属性】
技术研发人员:许靖堃,高瑞,杨振亮,李冰清,褚明福,张鹏程,钟毅,段丽美,胡凤云,谢良,王志毅,
申请(专利权)人:中国工程物理研究院材料研究所,
类型:发明
国别省市:
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