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【技术实现步骤摘要】
本专利技术属于太阳能燃料,具体涉及一种基于碳氢键选择性编辑的温室气体重整转化催化剂及其制备方法和应用。
技术介绍
1、将温室气体co2和ch4转化为合成气在缓解温室效应和为合成化学品和燃料提供绿色原料方面具有双边优势。不幸的是,由于ch4和co2的大键解离能和低极化率,温室气体升级在298k时发生吸热上坡路反应,吉布斯自由能高达+170kj/mol,因此通常需要较高的操作温度(>700℃)。等离子体金属纳米结构作为光催化剂越来越受到人们的关注,因为它们能够在比传统热催化更温和的条件下与光驱动反应发生反应。光与等离子体纳米结构之间的强相互作用为光催化转化提供了所需的能量转换。但传统技术方案中,制备光催化剂的过程通常需要使用到贵金属,因此如何制备出一种无需使用贵金属且同时具备优异光催化活性的催化剂具有较大的技术难度。
技术实现思路
1、专利技术目的:本专利技术旨在提供一种不含贵金属且光催化活性较好的基于碳氢键选择性编辑的温室气体重整转化催化剂,其能够吸收紫外-可见光达到反应所需的温度并激发活性金属高能热电子,加速决定反应速率的第一步,*ch4第一个c-h键的裂解,同时降低反应活化能,实现光热驱动催化甲烷干重整制氢。不断通入气态反应物,在光热反应器中可实现稳定高效制氢;本专利技术还旨在提供所述基于碳氢键选择性编辑的温室气体重整转化催化剂的制备方法;本专利技术还旨在提供所述基于碳氢键选择性编辑的温室气体重整转化催化剂的应用。
2、技术方案:本专利技术所述的基于碳氢键选择性
3、所述基于碳氢键选择性编辑的温室气体重整转化催化剂的制备方法,包括以下步骤:
4、将镍盐和铜盐溶解在溶剂中,再加入浓氨水并搅拌,形成第一溶液;将sio2粉末分散于溶剂中形成第二溶液;再将第一溶液和第二溶液混合搅拌,离心后取沉淀,研磨,煅烧,获得最终产物。
5、进一步地,加入浓氨水后将溶液ph调至9-12,然后持续搅拌0-5h。
6、进一步地,所述第一溶液和第二溶液混合搅拌的时间为0-5h,离心时的转速控制为2000-10000r/min,所得沉淀使用水与乙醇洗涤1-5次。
7、进一步地,所述煅烧的过程包括:将研磨后的催化剂前驱体以2-3℃/min的升温速率置于管式炉中升温至600-700℃,保温0.5-1小时,随炉冷却至室温。
8、所述催化剂可应用于co2源和轻质烷烃源干重整制备合成气中,该方法在光热反应器中进行,应用方法包括如下步骤:
9、将催化剂置于反应坩埚中,在反应器的管路中不断输送甲烷、二氧化碳、氮气的混合气体吹扫干净管路中的空气,开启氙灯辐照紫外-可见光,模拟太阳光进行聚光照射,光正好照射在催化剂表面,催化剂吸收太阳光后迅速升温达到反应所需温度,进行光热耦合甲烷干重整制氢。
10、进一步地,该方法在反应管前通入的甲烷、二氧化碳、氮气的体积比30.2%/30.4%/39.6%,混合气的总流速为50-100ml/min。
11、进一步地,聚焦照射在催化剂表面提供3-5w的功率,不使用其他加热设备,聚焦照明的光斑直径为5-6mm。
12、有益效果:与现有技术相比,本专利技术具有如下显著优点:所述催化剂无需使用贵金属且光催化活性优异;本专利技术所述催化剂的催化活性和抗碳沉积能力归功于光生载体和光热转化的协同效应,其中少量的铜能促进光激发ni产生的局部表面等离子体效应(lspr)诱导的金属热电子注入反应物的反键轨道,加速决定反应速率的第一步,*ch4第一个c-h键的裂解,与此同时,本催化剂会诱导*cho中间体的形成,从而避免*ch4的完全裂解和随后的焦炭沉积,实这种选择性c-h键编辑方法实现了ch4和co2的有序转化,具有高转化率、高效率和高稳定性的协同作用。
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1.一种基于碳氢键选择性编辑的温室气体重整转化催化剂,其特征在于:该催化剂包括活性金属组分Ni和Cu以及SiO2载体,所述Ni和Cu以库仑力作用负载在SiO2载体上,Ni和Cu在催化剂中的负载质量比为2.56:0.06。
2.一种权利要求1所述的基于碳氢键选择性编辑的温室气体重整转化催化剂的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:
3.根据权利要求2所述的基于碳氢键选择性编辑的温室气体重整转化催化剂的制备方法,其特征在于,加入浓氨水后将溶液pH调至9-12,然后持续搅拌0-5h。
4.根据权利要求2所述的基于碳氢键选择性编辑的温室气体重整转化催化剂的制备方法,其特征在于,所述第一溶液和第二溶液混合搅拌的时间为0-5h。
5.根据权利要求2所述的基于碳氢键选择性编辑的温室气体重整转化催化剂的制备方法,其特征在于,离心时的转速控制为2000-10000r/min,所得沉淀使用水与乙醇洗涤1-5次。
6.根据权利要求2所述的基于碳氢键选择性编辑的温室气体重整转化催化剂的制备方法,其特征在于,所述煅烧的过程包括:将研磨后的催化剂前驱
7.一种权利要求1所述催化剂在CO2源和轻质烷烃源干重整制备合成气中的应用。
8.根据权利要求7所述催化剂在CO2源和轻质烷烃源干重整制备合成气中的应用,其特征在于,应用方法包括:
9.根据权利要求8所述催化剂在CO2源和轻质烷烃源干重整制备合成气中的应用,其特征在于,所述甲烷、二氧化碳和氮气的体积比为30.2%/30.4%/39.4%,混合气的总流速为50-100ml/min。
10.根据权利要求8所述催化剂在CO2源和轻质烷烃源干重整制备合成气中的应用,其特征在于,聚焦照射在催化剂表面的模拟太阳光功率为3-5W,聚焦照明的光斑直径为5-6mm。
...【技术特征摘要】
1.一种基于碳氢键选择性编辑的温室气体重整转化催化剂,其特征在于:该催化剂包括活性金属组分ni和cu以及sio2载体,所述ni和cu以库仑力作用负载在sio2载体上,ni和cu在催化剂中的负载质量比为2.56:0.06。
2.一种权利要求1所述的基于碳氢键选择性编辑的温室气体重整转化催化剂的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:
3.根据权利要求2所述的基于碳氢键选择性编辑的温室气体重整转化催化剂的制备方法,其特征在于,加入浓氨水后将溶液ph调至9-12,然后持续搅拌0-5h。
4.根据权利要求2所述的基于碳氢键选择性编辑的温室气体重整转化催化剂的制备方法,其特征在于,所述第一溶液和第二溶液混合搅拌的时间为0-5h。
5.根据权利要求2所述的基于碳氢键选择性编辑的温室气体重整转化催化剂的制备方法,其特征在于,离心时的转速控制为2000-10000r/min,所得沉淀使用水与乙醇洗涤1-5次。<...
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