【技术实现步骤摘要】
本专利技术涉及核燃料芯块，尤其涉及一种二氧化铀芯块及其制备方法。
技术介绍
1、核燃料芯块是核反应堆中最重要的零部件，关系着核反应堆的经济安全运行。核燃料芯块被封装在锆合金包壳管中，提供核裂变反应的场所。燃料棒包壳在堆内服役过程中会因为包壳蠕变和芯块的肿胀而发生相互接触，从而在包壳内壁产生拉应力，芯块和包壳之间的这种应力被称为包壳-芯块相互作用(pci)。剧烈的pci效应可能会使包壳破损，从而发生放射性裂变气体泄漏。在高燃耗条件下，对于短时间内功率-温度急剧增加的瞬态，芯块会因热膨胀向包壳施加较大的应力，可能导致包壳破损。pci效应是导致燃料棒损伤的主要机制，也是燃料设计时参考的重要安全准则，显著的pci效应限制了核电厂的灵活运行能力以及高燃耗发电能力，束缚核电经济效益的持续提升。
2、现有的芯块制备方法向uo2(二氧化铀)粉末中添加al2o3(氧化铝)与sio2(二氧化硅)的混合物，使其在1600℃左右生成铝硅酸玻璃的液相浸润分散于uo2晶界处，利用玻璃随温度提高逐渐软化的特性实现高温下uo2晶界滑移变形能力增强。但这种方法向芯块中引入了无法固溶的第二相，使芯块由纯净物变成复合物，从而对芯块产品的性能和生产均提出了更高要求。
技术实现思路
1、本专利技术要解决的技术问题在于，提供一种二氧化铀芯块及其制备方法。
2、本专利技术解决其技术问题所采用的技术方案是：一种二氧化铀芯块，由以下质量百分比的原料制成：造孔剂0.1～0.3wt％、润滑剂0.1～0.3wt％
3、在一些实施例中，造孔剂为草酸铵；和/或，润滑剂为阿克蜡或硬脂酸盐。
4、在一些实施例中，金属氧化物中的金属元素的阳离子半径比u4+离子的半径小至少30％，金属元素的当量硼含量低于0.004μg/gu。
5、一种上述二氧化铀芯块的制备方法，包括以下步骤：
6、s1、混料：以造孔剂、润滑剂、添加剂a、添加剂b和二氧化铀为原料，将造孔剂、添加剂a、添加剂b和二氧化铀进行混合，得到第一混合物；原料之间的质量百分比满足：造孔剂0.1～0.3wt％、润滑剂0.1～0.3wt％、添加剂a0.03～0.15wt％、添加剂b12～15wt％，余量为二氧化铀；
7、s2、制粒：将第一混合物进行第一次压制并采用筛网过筛，再加入润滑剂进行混合，得到第二混合物；
8、s3、成型：将第二混合物进行第二次压制，得到生坯；
9、s4、烧结：将生坯在一定烧结气氛、烧结温度下进行烧结，得到二氧化铀芯块。
10、在一些实施例中，s1步骤包括以下子步骤：
11、s1.1、一阶段混合：将造孔剂、添加剂a、添加剂b和二氧化铀进行混合，共10～13个混合周期，得到第一预混粉体；
12、s1.2、二阶段混合：将第一预混粉体进行混合，共25～30个混合周期，得到第一混合物。
13、在一些实施例中，s1步骤包括以下子步骤：
14、s1.3、预混合：二氧化铀分两次加入，将部分二氧化铀和添加剂a进行混合，共25～30个混合周期，得到第二预混粉体；
15、s1.4、主混合：将第二预混粉体、添加剂b、剩余部分二氧化铀和造孔剂进行混合，共25～30个混合周期，得到第一混合物。
16、在一些实施例中，s1步骤包括以下子步骤：
17、s1.5、预混合：添加剂b分两次加入，将添加剂a和部分添加剂b进行混合，共25～30个混合周期，得到第三预混粉体；
18、s1.6、主混合：将第三预混粉体、剩余部分添加剂b、二氧化铀和造孔剂进行混合，共3～5个混合周期，得到第一混合粉体；或者，第三预混粉体分多次加入，先将部分第三预混粉体、剩余部分添加剂b、二氧化铀和造孔剂进行混合3～5个混合周期，再加入部分第三预混粉体进行混合3～5个混合周期，重复加入部分第三预混粉体并混合，直至第三预混粉体全部加入，再进行混合3～5个混合周期，得到第一混合粉体。
19、在一些实施例中，s1步骤中，每个混合周期包括混料和冷却，每个混合周期的混料时间和冷却时间之和≤10分钟，混料转速为50～200r/min。
20、在一些实施例中，s2步骤中，第一混合物经过第一次压制后，密度为4～6g/cm3；采用筛网过筛后进行第一次球化10～15min，随后加入润滑剂并进行第二次球化5～10min，筛网的孔径为1～2mm；
21、s3步骤中，第二次压制的压制应力为250～450mpa，生坯的密度为5.5～6.5g/cm3。
22、在一些实施例中，s4步骤中，烧结气氛为含有至多5vol％水蒸气的氢气或者含有至少50vol％氮气或氩气的二氧化碳，烧结气氛的气体流量为150～250l/min，烧结温度为1500～1800℃，烧结时间为4～12小时。
23、本专利技术的有益效果：
24、本专利技术在二氧化铀中加入少量添加剂a、添加剂b，即金属氧化物，避免了添加剂用量过多导致在芯块中形成第二相，通过金属氧化物改变uo2芯块晶格中的缺陷类型和浓度，使uo2芯块在高温下具备更强的物质流动性，拥有更佳的塑性变形能力，可以缓解uo2芯块与包壳接触时产生的应力，从而减轻包壳-芯块相互机械作用造成的燃料损伤。
25、本专利技术的二氧化铀芯块制备方法避免了由于芯块成分和制备工艺导致的芯块平均晶粒尺寸过大引起芯块蠕变能力弱化，提高了二氧化铀芯块的高温塑性变形能力，可有效降低pci效应导致的燃料失效风险。本专利技术的生产成本、制备工艺和质量控制均与商用uo2芯块相当，本专利技术的制备方法可用于1公斤级/批次～500公斤级/批次的二氧化铀芯块的实验室制备或工业级制造。
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1.一种二氧化铀芯块，其特征在于，由以下质量百分比的原料制成：造孔剂0.1～0.3wt％、润滑剂0.1～0.3wt％、添加剂A 0.03～0.15wt％、添加剂B12～15wt％，余量为二氧化铀；所述添加剂A包括至少一种金属氧化物，所述金属氧化物中的金属元素为IVB族、VB族、VIB族或VIIB族的元素，所述添加剂B为八氧化三铀。
2.根据权利要求1所述的二氧化铀芯块，其特征在于，所述造孔剂为草酸铵；和/或，所述润滑剂为阿克蜡或硬脂酸盐。
3.根据权利要求1所述的二氧化铀芯块，其特征在于，所述金属氧化物中的金属元素的阳离子半径比U4+离子的半径小至少30％，金属元素的当量硼含量低于0.004μg/gU。
4.一种权利要求1所述的二氧化铀芯块的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
5.根据权利要求4所述的二氧化铀芯块的制备方法，其特征在于，所述S1步骤包括以下子步骤：
6.根据权利要求4所述的二氧化铀芯块的制备方法，其特征在于，所述S1步骤包括以下子步骤：
7.根据权利要求4所述的二氧化铀芯块的制备方法，其特征
8.根据权利要求5至7任一项所述的二氧化铀芯块的制备方法，其特征在于，所述S1步骤中，每个所述混合周期包括混料和冷却，每个所述混合周期的混料时间和冷却时间之和≤10分钟，混料转速为50～200r/min。
9.根据权利要求4所述的二氧化铀芯块的制备方法，其特征在于，所述S2步骤中，所述第一混合物经过第一次压制后，密度为4～6g/cm3；采用筛网过筛后进行第一次球化10～15min，随后加入所述润滑剂并进行第二次球化5～10min，所述筛网的孔径为1～2mm；
10.根据权利要求4所述的二氧化铀芯块的制备方法，其特征在于，所述S4步骤中，所述烧结气氛为含有至多5vol％水蒸气的氢气或者含有至少50vol％氮气或氩气的二氧化碳，所述烧结气氛的气体流量为150～250L/min，所述烧结温度为1500～1800℃，烧结时间为4～12小时。
...【技术特征摘要】
1.一种二氧化铀芯块，其特征在于，由以下质量百分比的原料制成：造孔剂0.1～0.3wt％、润滑剂0.1～0.3wt％、添加剂a 0.03～0.15wt％、添加剂b12～15wt％，余量为二氧化铀；所述添加剂a包括至少一种金属氧化物，所述金属氧化物中的金属元素为ivb族、vb族、vib族或viib族的元素，所述添加剂b为八氧化三铀。
2.根据权利要求1所述的二氧化铀芯块，其特征在于，所述造孔剂为草酸铵；和/或，所述润滑剂为阿克蜡或硬脂酸盐。
3.根据权利要求1所述的二氧化铀芯块，其特征在于，所述金属氧化物中的金属元素的阳离子半径比u4+离子的半径小至少30％，金属元素的当量硼含量低于0.004μg/gu。
4.一种权利要求1所述的二氧化铀芯块的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
5.根据权利要求4所述的二氧化铀芯块的制备方法，其特征在于，所述s1步骤包括以下子步骤：
6.根据权利要求4所述的二氧化铀芯块的制备方法，其特征在于，所述s...
【专利技术属性】
技术研发人员：李锐，廖业宏，任啟森，陈蒙腾，孟繁良，孙茂州，陈明周，高思宇，张显生，宋子凡，
申请(专利权)人：中广核研究院有限公司，
类型：发明
国别省市：
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