【技术实现步骤摘要】
本专利技术涉及高级氧化，具体涉及一种基于mof衍生碳的fe3o4/fe0/fe3c电芬顿阴极及其制备方法与应用。
技术介绍
1、自从抗生素被发现以来，被广泛应用于人类和动物的疾病治疗中。抗生素的使用量逐年增加，最终不可避免的进入到环境当中，导致水体污染。由于抗生素分子较为稳定，传统工艺方法难以将其彻底降解，因此，水中抗生素的降解问题被广泛关注。
2、电芬顿法是高级氧化法的一种，具有可控性强，反应速率快和降解效率高等特点。电芬顿法主要是通过o2在阴极发生两电子还原反应，原位生成h2o2，然后h2o2进一步被催化剂分解为·oh将水中污染物进行氧化降解。在电芬顿系统中，电极材料的性质是影响电芬顿法降解效率的主要因素。近些年，各种电极材料被广泛研究，其中铁基催化剂由于成本低廉和环境相容性好，被广泛研究。然而，传统的铁基催化剂存在浸出浓度高，催化效率低，回收困难等问题，导致电芬顿法难以实际应用。金属有机骨架（mof）由金属中心和有机配体组成，具有优异的催化活性、可调晶体和高孔隙率，在催化领域具有巨大的应用前景。进一步煅烧后，它转化为mof衍生的碳结构，由嵌入金属、金属氧化物或金属碳化物的多孔碳组成，增强导电性，加速电子转移，提高稳定性。铁基mof具有丰富的不饱和位点，可以用作芬顿体系中催化h2o2转化为·oh的活性位点。再经过进一步碳化，生成的铁基mof具有更好的电子传输能力和更高的稳定性，因此被广泛应用于芬顿体系。然而，传统的铁基mof衍生碳制备的过程中，只能生成活性较低的氧化铁，因此，制备高活性的铁基mof衍生碳在目前仍具
技术实现思路
1、（一）专利技术目的
2、本专利技术的目的是提供一种基于mof衍生碳的电芬顿阴极及其制备方法与应用，所述电芬顿阴极除含有fe3o4外，还同时包含fe3c和fe0高活性成分，既促进了h2o2活化生成·oh，还能够形成保护壳，防止电极内部的铁离子浸出，增加整个催化剂的稳定性。
3、（二）技术方案
4、为解决上述问题，本专利技术的第一方面提供了一种基于mof衍生碳的电芬顿阴极，包括穿透式电极基体和位于所述穿透式电极基体表面的mof衍生碳材料，所述mof衍生碳材料包括碳壳和所述碳壳内的复合成分，所述复合成分包括fe3o4、fe0和fe3c。
5、其中，穿透式电极基体是指在反应过程中，液体在流动的同时能穿过的电极基体。
6、本专利技术实施例提供的电芬顿阴极除含有fe3o4外，还同时包含fe3c和fe0高活性成分，既促进了h2o2活化生成·oh，还能够形成保护壳，防止电极内部的铁离子浸出，增加整个催化剂的稳定性。
7、本专利技术第二方面，提供了一种基于mof衍生碳的电芬顿阴极的制备方法，包括：
8、步骤1：对含有穿透式电极基体、铁源、有机配体、氢氧化钠、调节剂、溶剂的混合反应体系进行反应，在所述穿透式电极基体表面形成铁基mof材料，其中，所述调节剂用于调控铁基mof材料表面的形貌与缺陷；
9、步骤2:对步骤1得到的表面形成铁基mofs材料的穿透式电极基体进行煅烧，得到基于mof衍生碳的电芬顿阴极，其中，所述煅烧的具体条件包括煅烧温度不小于600℃。
10、本专利技术实施例中，铁基mofs材料的形成方式包括但不限于原位生长。
11、具体地，所述调节剂选自甲酸、醋酸、氢氟酸中的至少一种；
12、以所述溶剂的体积为100%计，所述调节剂的添加量为0.1~30%。
13、在一优选实施例中，所述调节剂为醋酸；
14、优选地，所述调节剂的添加量为2~6%，可确保制得的电芬顿阴极，对四环素的降解率可达到80%以上，可循环使用3次，去除率保持在60%以上；
15、更优选，所述调节剂的添加量为4~6%，可确保制得的电芬顿阴极，对四环素的降解率可达到97%以上，可循环使用6次，去除率仍保持在80%以上。
16、具体地：所述穿透式电极基体选自不锈钢网、铜网、镍网、钴网、钛网的至少一种；
17、所述铁源选自硝酸铁、氯化铁、氯化亚铁中的至少一种；
18、所述有机配体选自对苯二甲酸、富马酸、均苯三甲酸中的至少一种；
19、所述溶剂选自甲醇、n,n-二甲基甲酰胺，去离子水中的至少一种；
20、所述铁源与有机配体的质量比为0.5~5：1，氢氧化钠的质量为铁源的0.1~5倍、溶剂的质量为铁源的10~120倍。
21、优选地，所述铁源与有机配体的质量比为0.8~2：1，氢氧化钠的质量为铁源的0.2~1倍、溶剂的质量为铁源的50~100倍。
22、具体地，步骤1所述反应的具体条件包括：
23、反应温度为20~200℃；
24、反应时间为2~200 h。
25、具体地，步骤2所述煅烧的具体条件包括：
26、在非活性气氛下进行；所述非活性气氛选自二氧化碳、氮气、惰性气体中的至少一种；
27、煅烧温度为600~1000℃；
28、煅烧时间为0.5~10 h。
29、在该条件下进行煅烧，可确保得到的电极作为电芬顿阴极使用时，对四环素的降解率可达80%以上，可循环使用3次，去除率仍保持在60%以上。
30、优选地，步骤2所述煅烧的煅烧温度为600~700℃，煅烧时间为3~4 h，在该条件下进行煅烧，可确保得到的电芬顿阴极对四环素的降解率可达97%以上，可循环使用6次，去除率仍保持在80%以上。
31、在一实施例中，提供了一种基于mof衍生碳的电芬顿阴极的制备方法，具体包括：
32、步骤1：将铁源和有机配体溶于溶剂中形成悬浊液。
33、步骤2：将一定量的调节剂和氢氧化钠溶液加入到步骤1得到的悬浊液中。
34、步骤3：将预处理好的不锈钢网放入步骤2得到的悬浊液中，并转移到反应釜中。
35、步骤4：将步骤3中的反应釜放到烘箱中加热。
36、步骤5：冷却后，将步骤4中的反应釜打开，取出得到的铁基mof生长的不锈钢网电极，并用溶剂冲洗后，放入烘箱中干燥。
37、步骤6：将步骤5中干燥好的不锈钢网电极，放入管式炉中煅烧，待冷却后即得到目标电极。
38、本实施例中，氢氧化钠以溶液形式加入，氢氧化钠溶液浓度优选所述氢氧化钠的浓度为0.1~10 m；
39、以步骤1中所用溶剂的体积为100%计，氢氧化溶液的添加量为0.1%~30%。
40、本专利技术第三方面提供了上述电极、上述制备方法制备的电极在催化降解抗生素中的应用。
41、具体地，所述抗生素优选四环素。
42、在一实施例中，将抗生素溶于水中，配置成浓度为0.01~15 mg/l的污水，然后将污水倒入反应器中，开启直流电源，控制气体扩散电极和复合电极阴极的电流密度，所述气体扩散电极的电流密度范围为0.1~100 ma/cm2本文档来自技高网...
【技术保护点】
1.一种基于MOF衍生碳的电芬顿阴极，包括穿透式电极基体和位于所述穿透式电极基体表面的MOF衍生碳材料，所述MOF衍生碳材料包括碳壳和所述碳壳内的复合成分，其特征在于，所述复合成分包括Fe3O4、Fe0和Fe3C。
2.一种基于MOF衍生碳的电芬顿阴极的制备方法，其特征在于，包括：
3.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于：
4.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于：所述调节剂为醋酸，所述调节剂的添加量为2~6%。
5.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，步骤1中：
6.根据权利要求5所述的制备方法，其特征在于，步骤1中：
7.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，步骤1所述反应的具体条件包括：
8.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，步骤2所述煅烧的具体条件包括：
9.权利要求1所述的电芬顿阴极、权利要求2-8任一项所述制备方法制备的电芬顿阴极在催化降解抗生素中的应用。
10.根据权利要求9所述的应用，其特征在于，所述抗生素为四环素。
【技术特征摘要】
1.一种基于mof衍生碳的电芬顿阴极，包括穿透式电极基体和位于所述穿透式电极基体表面的mof衍生碳材料，所述mof衍生碳材料包括碳壳和所述碳壳内的复合成分，其特征在于，所述复合成分包括fe3o4、fe0和fe3c。
2.一种基于mof衍生碳的电芬顿阴极的制备方法，其特征在于，包括：
3.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于：
4.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于：所述调节剂为醋酸，所述调节剂的添加量为2~6%。
5.根据权利要...
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