【技术实现步骤摘要】
【国外来华专利技术】
本公开涉及电极组合物，具体地涉及可以用于固体氧化物电化学电池单元的包括杂化电极颗粒的电极组合物。本公开还涉及用于制备杂化电极颗粒的方法。本公开还涉及包括所述电极组合物的电极(包含经烧结的电极)，并且涉及包括所述电极组合物的固体氧化物电化学电池单元。
技术介绍
1、电化学电池单元(包含固体氧化物电解电池单元(soec)和固体氧化物燃料电池单元(sofc))提供了优于现有能源系统技术(如用于氢气产生的天然气重整和燃煤电厂)的许多优点。例如，固体氧化物电解电池单元(soec)具有巨大的潜力来提供用于通过使用水和来自工业过程的回收的废物co2来按需生产高纯度氢气、co或合成气的实用途径。具体地，氢气、co和/或合成气是用于生产制药、食品和塑料工业所需的许多化学品的重要原料。另外，氢气可以直接用于能源部门或用于进一步生产如上所阐述的各种增值燃料，如绿色氨、甲醇、二甲醚等。
2、尽管商业化前的展示很有希望，但要使此技术在经济上可行，还需要解决一些关键技术挑战。这些挑战包含使用低成本材料和电池单元设计来降低资本成本，以及改进电极性能和使用寿命，包含鉴定新的和改进的电极材料，这是电化学性能的关键驱动因素。电流电极(例如，常规镍-ysz阴极)目前存在的其它问题包含在燃料环境或氧化环境中易于降解、电池单元制造和操作温度高。另外，进料流中需要外部还原气体来将电流电极维持在还原状态下，这由此增加了成本和复杂性。
3、因此，需要用于固体氧化物电化学电池单元的替代性或改进的电极组合物，以及用于制备可扩展用于工业应用的用于固体氧化物电
4、应当理解，本文参考的任何现有技术出版物并不构成对这些文件中的任何文件在澳大利亚或任何其它国家形成本领域的公共常识的一部分的承认。
技术实现思路
1、本公开提供了可扩展用于工业应用的特定电极组合物，并且在电极(包含用于固体氧化物电化学电池单元(例如，固体氧化物电解电池单元(soec)和固体氧化物燃料电池单元(sofc))的电极)的制造中为各种产品(如燃料气体(使用soec)和电(使用sofc))的生产提供了控制、灵活性和一致性。有利地，所述电极组合物可以用作正电极和/或负电极。在一个实例中，本文所述的电极组合物可以用于制备对称的固体氧化物电化学电池单元。本公开还涉及可以利用电极组合物的各种电极、固体氧化物电解电池单元、固体氧化物燃料电池单元、过程、系统、发电器、传感器和/或反应器。
2、在一个方面中，提供了一种电极组合物，其包括多个杂化电极颗粒，其中每个杂化电极颗粒包括至少一种金属相和一种氧化物相，其中所述金属相包括多个金属颗粒，并且所述氧化物相包括在所述金属颗粒的表面上的多个离子或混合离子传导氧化物颗粒，并且其中每个杂化电极颗粒包括在金属颗粒的所述表面上的多个离子或混合离子传导氧化物颗粒，其中所述金属颗粒的所述表面上的所述离子或混合离子传导氧化物颗粒的粒径(以nm为单位)介于约1至200之间。
3、在另一个方面中，提供了一种电极组合物，其包括多个杂化电极颗粒，其中每个杂化电极颗粒包括至少一种金属相和一种氧化物相，其中所述金属相包括多个金属颗粒，并且所述氧化物相包括在所述金属颗粒的表面上的多个离子或混合离子传导氧化物颗粒，其中所述多个离子或混合离子传导氧化物颗粒装饰在所述金属颗粒的所述表面上，并且其中所述金属颗粒的所述表面上的所述离子或混合离子传导氧化物颗粒的粒径(以nm为单位)介于约1至100之间。
4、在一些实施例中，所述金属相包括至少一个金属颗粒，所述至少一个金属颗粒选自银(ag)、铁(fe)、镍(ni)和钴(co)。在其它实施例中，所述金属相包括银(ag)颗粒与铁(fe)、镍(ni)、钴(co)、铜(cu)和钛(ti)中的一种或多种的组合。在一些实施例中，所述氧化物相包括离子或混合离子传导氧化物颗粒，所述离子或混合离子传导氧化物颗粒选自金属(例如，gd、sm、pr、ni)掺杂的二氧化铈、金属(例如，cu)掺杂的铁氧体、掺杂的镧锶铁氧体(例如，lscf、lstf)和镧锶铬锰(lscm)。
5、在另一个方面中，提供了一种电极组合物，其包括多个杂化电极颗粒，其中每个杂化电极颗粒包括具有包括一个或多个金属掺杂的二氧化铈颗粒的表面的银颗粒。
6、在另一个方面中，提供了一种电极组合物，其包括多个杂化电极颗粒，其中每个杂化电极颗粒包括具有包括一个或多个金属掺杂的二氧化铈颗粒的表面的银颗粒，其中所述一个或多个金属掺杂的二氧化铈颗粒装饰在所述银颗粒的所述表面上。
7、在另一个方面中，提供了一种电极组合物，其包括多个杂化电极颗粒，其中每个杂化电极颗粒包括具有包括一个或多个金属掺杂的二氧化铈颗粒的表面的银颗粒，其中所述银颗粒的粒径大于所述金属掺杂的二氧化铈颗粒的粒径。
8、在另一个方面中，提供了一种电极组合物，其包括多个杂化电极颗粒，其中每个杂化电极颗粒包括具有包括一个或多个金属掺杂的二氧化铈颗粒的表面的银颗粒，其中所述一个或多个金属掺杂的二氧化铈颗粒装饰在所述银颗粒的所述表面上，并且所述银颗粒的粒径大于所述金属掺杂的二氧化铈颗粒的粒径。
9、在另一个方面中，提供了一种电极组合物，其包括多个杂化电极颗粒，其中每个杂化电极颗粒包括具有包括一个或多个离子或混合离子传导氧化物颗粒的表面的银颗粒，其中所述一个或多个离子或混合离子传导氧化物颗粒装饰在所述银颗粒的所述表面上；并且所述银颗粒的所述表面上的所述离子或混合离子传导氧化物颗粒的粒径(以nm为单位)介于约1至100之间。
10、在另一个方面中，提供了一种电极组合物，其包括多个杂化电极颗粒，其中每个杂化电极颗粒包括具有包括一个或多个金属掺杂的二氧化铈颗粒的表面的银颗粒，其中所述杂化电极颗粒的粒径(以μm为单位)介于约0.05至5之间，并且所述银颗粒的所述表面上的所述金属掺杂的二氧化铈颗粒的粒径(以nm为单位)介于约1至200之间。
11、在另一个方面中，提供了一种电极组合物，其包括多个杂化电极颗粒，其中每个杂化电极颗粒包括具有包括一个或多个金属掺杂的二氧化铈颗粒的表面的银颗粒，其中所述杂化电极颗粒的粒径(以μm为单位)介于约0.05至5之间，并且所述银颗粒的所述表面上的所述金属掺杂的二氧化铈颗粒的粒径(以nm为单位)介于约1至100之间。
12、在另一个方面中，提供了一种电极组合物，其包括多个杂化电极颗粒，其中每个杂化电极颗粒包括具有包括一个或多个金属掺杂的二氧化铈颗粒的表面的银颗粒，其中所述一个或多个金属掺杂的二氧化铈颗粒装饰在所述银颗粒的所述表面上，并且其中所述杂化电极颗粒的粒径(以μm为单位)介于约0.05至5之间，并且所述银颗粒的所述表面上的所述金属掺杂的二氧化铈颗粒的粒径(以nm为单位)介于约1至100之间。
13、在另一个方面中，提供了一种电极组合物，其包括多个杂化电极颗粒，其中每个杂化电极颗粒包括具有包括一个或多个金属掺杂的二氧化铈颗粒的表面的银颗粒，其本文档来自技高网...
【技术保护点】
1.一种电极组合物，其包括多个杂化电极颗粒，其中每个杂化电极颗粒包括至少一种金属相和一种氧化物相，其中所述金属相包括多个金属颗粒，并且所述氧化物相包括在所述金属颗粒的表面上的多个离子或混合离子传导氧化物颗粒，其中所述多个离子或混合离子传导氧化物颗粒装饰在所述金属颗粒的所述表面上，其中所述金属颗粒的所述表面上的所述离子或混合离子传导氧化物颗粒的粒径(以nm为单位)介于约1至100之间。
2.根据权利要求1所述的电极组合物，其中所述金属相包括至少一个金属颗粒，所述至少一个金属颗粒选自银(Ag)、铁(Fe)、镍(Ni)和钴(Co)。
3.根据权利要求1或权利要求2所述的电极组合物，其中所述金属相包括银(Ag)颗粒与铁(Fe)、镍(Ni)、钴(Co)、铜(Cu)和钛(Ti)中的一种或多种的组合。
4.根据权利要求1至3中任一项所述的电极组合物，其中所述金属相包括银(Ag)颗粒与铁(Fe)颗粒的组合。
5.根据权利要求1至3中任一项所述的电极组合物，其中所述金属相包括银(Ag)颗粒。
6.根据权利要求1至5中任一项所述的电极组合物
7.根据权利要求1至6中任一项所述的电极组合物，其中所述金属颗粒的大小大于所述离子或混合离子传导氧化物颗粒的大小。
8.根据权利要求1至7中任一项所述的电极组合物，其中所述杂化电极颗粒的粒径(以μm为单位)介于约0.05至5之间。
9.根据权利要求1至8中任一项所述的电极组合物，其中每个杂化电极颗粒的所述金属颗粒的粒径(以μm为单位)介于约0.1至5之间。
10.根据权利要求1至9中任一项所述的电极组合物，其中所述组合物以涂覆制剂的形式提供，所述涂覆制剂包括以粉末形式存在于一种或多种溶剂中的所述杂化电极颗粒。
11.根据权利要求10所述的电极组合物，其中所述涂覆制剂是包括所述粉末、一种或多种有机溶剂和任选地一种或多种粘合剂的浸渍涂覆制剂。
12.根据权利要求10或权利要求11所述的电极组合物，其中所述涂覆制剂是包括所述粉末、一种或多种有机溶剂和任选地一种或多种粘合剂的可打印油墨制剂。
13.根据权利要求1至12中任一项所述的电极组合物，其中所述电极组合物以经烧结的电极材料的形式提供。
14.根据权利要求13所述的电极组合物，其中所述经烧结的电极材料包括作为多孔支架的金属相和散布在所述金属相内的多种离散的氧化物相。
15.根据权利要求14所述的电极组合物，其中所述离散的氧化物相呈离子或混合离子传导氧化物颗粒的形式。
16.根据权利要求13至15中任一项所述的电极组合物，其中所述经烧结的电极材料包括每cm3金属相介于约10种至100种之间的离散的氧化物相。
17.根据权利要求13至16中任一项所述的电极组合物，其中基于经烧结的电极材料的总体积，所述经烧结的电极材料的孔隙度(以体积％为单位)介于约10至60之间。
18.根据权利要求13至17中任一项所述的电极组合物，其中所述经烧结的电极材料的厚度(以μm为单位)介于1与100之间。
19.一种用于制备杂化电极颗粒的经改良的溶胶-凝胶方法，其中每个杂化电极颗粒包括至少一种金属相和一种氧化物相，其中所述金属相包括多个金属颗粒，并且所述氧化物相包括在所述金属颗粒的表面上的多个离子或混合离子传导氧化物颗粒，其中所述多个离子或混合离子传导氧化物颗粒装饰在所述金属颗粒的所述表面上，其中所述金属颗粒的所述表面上的所述离子或混合离子传导氧化物颗粒的粒径(以nm为单位)介于约1至100之间，其中所述方法包括：
20.根据权利要求19所述的经改良的溶胶-凝胶方法，其中步骤a)包括制备包括所述离子或混合离子传导氧化物物种的水溶液，之后是将所述螯合剂、所述增塑剂添加到所述水溶液中并然后将所述金属物种添加到所述水溶液中。
21.根据权利要求20所述的经改良的溶胶-凝胶方法，其中在添加所述金属物种之前，使包括所述离子或混合离子传导氧化物物种、所述螯合剂和所述增塑剂的所述水溶液老化。
22.根据权利要求19至21中任一项所述的经改良的溶胶-凝胶方法，其中在步骤a)之后但在步骤b)之前，所述方法包括在步骤b)处的所述加热之前使所述凝胶在一定时间段和合适的温度下老化到任何残余水溶液。
23.根据...
【技术特征摘要】
【国外来华专利技术】
1.一种电极组合物，其包括多个杂化电极颗粒，其中每个杂化电极颗粒包括至少一种金属相和一种氧化物相，其中所述金属相包括多个金属颗粒，并且所述氧化物相包括在所述金属颗粒的表面上的多个离子或混合离子传导氧化物颗粒，其中所述多个离子或混合离子传导氧化物颗粒装饰在所述金属颗粒的所述表面上，其中所述金属颗粒的所述表面上的所述离子或混合离子传导氧化物颗粒的粒径(以nm为单位)介于约1至100之间。
2.根据权利要求1所述的电极组合物，其中所述金属相包括至少一个金属颗粒，所述至少一个金属颗粒选自银(ag)、铁(fe)、镍(ni)和钴(co)。
3.根据权利要求1或权利要求2所述的电极组合物，其中所述金属相包括银(ag)颗粒与铁(fe)、镍(ni)、钴(co)、铜(cu)和钛(ti)中的一种或多种的组合。
4.根据权利要求1至3中任一项所述的电极组合物，其中所述金属相包括银(ag)颗粒与铁(fe)颗粒的组合。
5.根据权利要求1至3中任一项所述的电极组合物，其中所述金属相包括银(ag)颗粒。
6.根据权利要求1至5中任一项所述的电极组合物，其中所述氧化物相包括离子或混合离子传导氧化物颗粒，所述离子或混合离子传导氧化物颗粒选自金属(例如，gd、sm、pr、ni)掺杂的二氧化铈、金属(例如，cu)掺杂的铁氧体、钛掺杂的镧锶铁氧体(例如，lscf、lstf)和镧锶铬锰(lscm)。
7.根据权利要求1至6中任一项所述的电极组合物，其中所述金属颗粒的大小大于所述离子或混合离子传导氧化物颗粒的大小。
8.根据权利要求1至7中任一项所述的电极组合物，其中所述杂化电极颗粒的粒径(以μm为单位)介于约0.05至5之间。
9.根据权利要求1至8中任一项所述的电极组合物，其中每个杂化电极颗粒的所述金属颗粒的粒径(以μm为单位)介于约0.1至5之间。
10.根据权利要求1至9中任一项所述的电极组合物，其中所述组合物以涂覆制剂的形式提供，所述涂覆制剂包括以粉末形式存在于一种或多种溶剂中的所述杂化电极颗粒。
11.根据权利要求10所述的电极组合物，其中所述涂覆制剂是包括所述粉末、一种或多种有机溶剂和任选地一种或多种粘合剂的浸渍涂覆制剂。
12.根据权利要求10或权利要求11所述的电极组合物，其中所述涂覆制剂是包括所述粉末、一种或多种有机溶剂和任选地一种或多种粘合剂的可打印油墨制剂。
13.根据权利要求1至12中任一项所述的电极组合物，其中所述电极组合物以经烧结的电极材料的形式提供。
14.根据权利要求13所述的电极组合物，其中所述经烧结的电极材料包括作为多孔支架的金属相和散布在所述金属相内的多种离散的氧化物相。
15.根据权利要求14所述的电极组合物，其中所述离散的氧化物相呈离子或混合离子传导氧化物颗粒的形式。
16.根据权利要求13至15中任一项所述的电极组合物，其中所述经烧结的电极材料包括每cm3金属相介于约10种至100种之间的离散的氧化物相。
17.根据权利要求13至16中任一项所述的电极组合物，其中基于经烧结的电极材料的总体积，所述经烧结的电极材料的孔隙度(以体积％为单位)介于约10至60之间。
18.根据权利要求13至17中任一项所述的电极组合物，其中所述经烧结的电极材料的厚度(以μm为单位)介于1与100之间。
19.一种用于制备杂化电极颗粒的经改良的溶胶-凝胶方法，其中每个杂化电极颗粒包括至少一种金属相和一种氧化物相，其中所述金属相包括多个金属颗粒，并且所述氧化物相包括在所述金属颗粒的表面上的多个离子或混合离子传导氧化物颗粒，其中所述多个离子或混合离子传导氧化物颗粒装饰在所述金属颗粒的所述表面上，其中所述金属颗粒的所述表面上的所述离子或混合离子传导氧化物颗粒的粒径(以nm为单位)介于约1至100之间，其中所述方法包括：
20.根据权利要求19所述的经改良的溶胶-凝胶方法，其中步骤a)包括制备包括所述离子或混合离子传导氧化物物种的水溶液，之后是将所述螯合剂、所述增塑剂添加到所述水溶液中并然后将所述金属物种添加到所述水溶液中。
21.根据权利要求20所述的经改良的溶胶-凝胶方法，其中在添加所述金属物种之前，使包括所述离子或混合离子传导氧化物物种、所述螯合剂和所述增塑剂的所述水溶液老化。
22.根据权利要求19至21中任一项所述的经改良的溶胶-凝胶方法，其中在步骤a)之后但在步骤b)之前，所述方法包括在步骤b)处的所述加热之前使所述凝胶在一定时间段和合适的温度下老化到任何残余水溶液。
23.根据权利要求22所述的经改良的溶胶-凝胶方法，其中所述水溶液和/或所述凝胶在介于约12小时至36小时的时间段内并且在介于约60℃至90℃之间的温度下老化。
24.根据权利要求19至23中任一项所述的经改良的溶胶-凝胶方法，其中所述离子或混合离子传导氧化物物种和所述金属物种中的一种或多种以盐或其水合物的形式提供，所述盐或其水合物独立地选自氢氧化物、氯化物、硝酸盐和氧化物盐。
25.根据权利要求19至24中任一项所述的经改良的溶胶-凝胶方法，其中所述离子或混合离子传导物种和所述金属物种中的一种或多种以硝酸盐或其水合物的形式提供。
26.根据权利要求19至25中任一项所述的经改良的溶胶-凝胶方法，其中所述金属物种包括至少一个金属颗粒，所述至少一个金属颗粒选自银(ag)、铁(fe)、镍(ni)和钴(co)。
27.根据权利要求19至26中任一项所述的经改良的溶胶-凝胶方法，其中所述金属相包括银(ag)颗粒与铁(fe)、镍(ni)、钴(co)、铜(cu)和钛(ti)中的一种或多种的组合。
28.根据权利要求19至27中任一项所述的经改良的溶胶-凝胶方法，其中所述氧化物相由离子或混合离子传导氧化物颗粒组成，所述离子或混合离子传导氧化物颗粒选自金属(例如，gd、sm、pr、ni)掺杂的二氧化铈、金属(例如，cu)掺杂的铁氧体、钛掺杂的镧锶铁氧体(例如，lscf、lstf)和镧锶铬锰(lscm)。
29.根据权利要求19至28中任一项所述的经改良的溶胶-凝胶方法，其中金属物种与离子或混合离子传导氧化物物种的摩尔比为约1:5至5:1。
30.根据权利要求19至29中任一项所述的经改良的溶胶-凝胶方法，其中所述增塑剂是二醇，优选地选自乙二醇、二乙二醇和三乙二醇。
【专利技术属性】
技术研发人员：A·库尔卡尼，S·吉迪，G·考尔，S·比斯瓦斯，
申请(专利权)人：联邦科学技术研究组织，
类型：发明
国别省市：
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