【技术实现步骤摘要】
本专利技术涉及催化剂合成领域，尤其涉及一种具有三相界面的nio-cuo/fe3o4的氨硼烷醇解制氢催化剂及其制备方法和应用。
技术介绍
1、氨硼烷nh3bh3(ab)是一种独特的分子络合物，因其具有很高的(19.6wt％)的储氢容量及相对低的放氢温度(小于350℃)而成为颇具潜力的化学储氢材料之一，因此，nh3bh3储氢材料的研究对于氢能的开发具有重要意义。然而，氨硼烷在甲醇中放氢速度极其缓慢，因此，开发加速其醇解产氢的催化剂一直是该领域的研究重点。催化剂在氨硼烷醇解制氢技术中起着非常重要的作用，目前，已经有许多催化剂可应用于氨硼烷醇解反应中，包括pd基、pt基、ru基催化剂等。研究表明，催化剂不仅可以极大地提高反应速率，还可以增加氢气的产率和选择性。但目前大多数贵金属催化剂成本高昂，使用后无法回收，以致于无法大规模应用，因此，开发一种具有较高活性、成本可控、便于回收的催化剂是当务之急。同时，一些非贵金属催化剂比如镍、铜等金属或合金在氨硼烷醇解制氢中有一定的催化作用。但总体而言，其活性仍需提高以满足工业上快速产氢的需求。纳米结构催化剂的电子结构对其活性有重要影响，通过理性设计异质结构催化剂并且调控相界面之间电荷的转移方向和转移量以优化其电子结构，有望获得具有较高活性的催化材料。
技术实现思路
1、本专利技术的目的在于提供一种具有三相界面的nio-cuo/fe3o4的氨硼烷醇解制氢催化剂的制备方法，本专利技术的制备方法操作简单，环境友好，实验重现性好，成本低、易于工业化生产，所制备的
2、为实现上述的目的，本专利技术采用如下的技术方案：一种具有三相界面的nio-cuo/fe3o4的氨硼烷醇解制氢催化剂的制备方法，包括以下步骤：
3、(1)取一定量的可溶性二价铁盐溶于40毫升乙二醇形成a溶液；
4、(2)将0.2mol氢氧化钠溶于8毫升水，接着倒入30毫升的乙二醇搅拌混合得到b溶液；
5、(3)将a溶液和b溶液混合搅拌均匀，转入反应釜中130℃反应6小时后，抽滤清洗、收集固体粉末样品置于真空烘箱中干燥一段时间；
6、(4)称取一定量步骤(3)中合成出的fe3o4粉末，置于含一定量的醋酸铜和醋酸镍混合水溶液中，搅拌20分钟后置于烘箱中60-95℃干燥2-3小时；
7、(5)干燥成糊状物后转移到管式炉中煅烧，在氮气氛围下450℃煅烧3小时得到。
8、优选的，步骤(1)中所述可溶性二价铁盐为feso4·7h2o。
9、优选的，步骤(4)中将含醋酸铜0.5mmol、醋酸镍0.5mmol于10毫升水溶液中。
10、优选的，步骤(3)中搅拌时间为1小时。
11、优选的，步骤(4)中搅拌20分钟后置于烘箱中80℃干燥3小时。
12、优选的，步骤(1)取3mmol的feso4·7h2o溶于40毫升乙二醇形成a溶液。
13、优选的，步骤(3)中固体粉末样品在真空烘箱中60℃干燥4小时。
14、本专利技术的另一个目的在于提供一种具有三相界面的nio-cuo/fe3o4的氨硼烷醇解制氢催化剂，由上述所述制备方法制得。
15、上述方法制得的氨硼烷醇解制氢催化剂在催化氨硼烷醇解产氢中的应用。
16、采用本专利技术的方案具有以下有益效果：
17、(1)本专利技术采用溶剂热合成法，合成出fe3o4微球，然后用浸渍-煅烧方法将nio、cuo均匀地沉积到fe3o4微球表面，所得样品为具有三相界面的异质结构。三个相界面分别为nio-cuo、cuo-fe3o4、nio-fe3o4，三相界面之间的电荷转移能够优化催化剂的电子结构从而提升其催化性能。此外，在合成过程中可以调控镍铜配比进一步优化催化剂的组分，整个制备过程操作简单，环境友好，实验重现性非常好，且成本低、易于工业化生产。
18、(2)所得样品具有弱铁磁性(如图5所示)，因此，所合成的催化材料可以在外磁场条件进行磁性回收(如图6所示)。此外，使用磁性回收的方法对催化剂进行催化循环性能测试，发现催化剂具有很高的循环性能和稳定性，使用6个循环后催化剂几乎没有明显的活性损失(如图8所示)。
19、(3)本专利技术制备的nio-cuo/fe3o4三元氧化物，在催化氨硼烷醇解产氢方面，表现出优异的性能，尤其以镍、铜投料比为1：1时所得催化活性最高，tof值高达13.5molhydrogenmin-1molni+cu-1，鉴于其低廉的成本，有望实现工业化制备催化产氢的催化剂。
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1.一种具有三相界面的NiO-CuO/Fe3O4的氨硼烷醇解制氢催化剂的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
2.如权利要求1所述一种具有三相界面的NiO-CuO/Fe3O4的氨硼烷醇解制氢催化剂的制备方法，其特征在于：步骤(1)中所述可溶性二价铁盐为FeSO4·7H2O。
3.如权利要求1所述一种具有三相界面的NiO-CuO/Fe3O4的氨硼烷醇解制氢催化剂的制备方法，其特征在于：步骤(4)中置于含醋酸铜0.5mmol、醋酸镍0.5mmol的水溶液10毫升中。
4.如权利要求1所述一种具有三相界面的NiO-CuO/Fe3O4的氨硼烷醇解制氢催化剂的制备方法，其特征在于：步骤(3)中搅拌时间为1小时。
5.如权利要求3所述一种具有三相界面的NiO-CuO/Fe3O4的氨硼烷醇解制氢催化剂的制备方法，其特征在于：步骤(4)中搅拌20分钟后置于烘箱中80℃干燥3小时。
6.如权利要求1所述一种具有三相界面的NiO-CuO/Fe3O4的氨硼烷醇解制氢催化剂的制备方法，其特征在于：步骤(1)取3mmol的FeSO4·7H2O溶于
7.如权利要求1所述一种具有三相界面的NiO-CuO/Fe3O4的氨硼烷醇解制氢催化剂的制备方法，其特征在于：步骤(3)中固体粉末样品在真空烘箱中60℃干燥4小时。
8.一种具有三相界面的NiO-CuO/Fe3O4的氨硼烷醇解制氢催化剂，其特征在于：如权利要求1-7任一项所述制备方法制得。
9.如权利要求8所述的一种具有三相界面的NiO-CuO/Fe3O4的氨硼烷醇解制氢催化剂，其特征在于：所述催化剂具有弱铁磁性。
10.如权利要求1-7任一项所述方法制得的氨硼烷醇解制氢催化剂在催化氨硼烷醇解产氢中的应用。
...【技术特征摘要】
1.一种具有三相界面的nio-cuo/fe3o4的氨硼烷醇解制氢催化剂的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
2.如权利要求1所述一种具有三相界面的nio-cuo/fe3o4的氨硼烷醇解制氢催化剂的制备方法，其特征在于：步骤(1)中所述可溶性二价铁盐为feso4·7h2o。
3.如权利要求1所述一种具有三相界面的nio-cuo/fe3o4的氨硼烷醇解制氢催化剂的制备方法，其特征在于：步骤(4)中置于含醋酸铜0.5mmol、醋酸镍0.5mmol的水溶液10毫升中。
4.如权利要求1所述一种具有三相界面的nio-cuo/fe3o4的氨硼烷醇解制氢催化剂的制备方法，其特征在于：步骤(3)中搅拌时间为1小时。
5.如权利要求3所述一种具有三相界面的nio-cuo/fe3o4的氨硼烷醇解制氢催化剂的制备方法，其特征在于：步骤(4)中搅拌20分钟...
【专利技术属性】
技术研发人员：李莉玲，蔡欣芷，江海东，冯裕发，李浩，
申请(专利权)人：惠州卫生职业技术学院，
类型：发明
国别省市：
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