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【技术实现步骤摘要】
本专利技术涉及废水处理,尤其涉及一种铁单原子修饰改性铜膜及其制备方法与应用。
技术介绍
1、有机化学物的大量使用和难降解中间体的累积使有机污染物广泛存在于水体当中,如何高效、快速降解有机污染物,从而实现高矿化,是当今水处理领域面临的主要难题。过硫酸盐技术因具有高效性、氧化能力强的特点被广泛使用。在过硫酸盐活化技术中(包括过渡金属活化、紫外线活化、超声活化、热活化和光活化),过渡金属活化法具有高催化活性,成本低廉的特点。
2、然而,如何引导活性氧(ros)向深度氧化方向发展,从而解决矿化度低的难题,对催化剂的精确设计和催化体系的构建提出了巨大的挑战,具有科学意义和应用价值。
技术实现思路
1、有鉴于此,本专利技术提供了一种铁单原子修饰改性铜膜及其制备方法与应用,以解决现有过渡金属活化法(过硫酸盐活化技术)不能引导活性氧(ros)向深度氧化方向发展,不能有效解决废水降解处理的难题。
2、为了达到上述目的,本专利技术采用如下技术方案:
3、一种铁单原子修饰改性铜膜的制备方法,包括如下步骤:
4、1)将氮掺碳材料、铁盐和溶剂混合,进行碳化反应,得到氮掺铁单原子;
5、2)采用铜粉对泡沫铜进行改性,得到改性泡沫铜;
6、3)在改性泡沫铜表面涂覆氮掺铁单原子,得到铁单原子修饰改性铜膜;
7、其中,所述氮掺碳材料由铝盐和2-氨基对苯二甲酸顺次进行水热反应和碳化反应得到;
8、步骤1)和步骤2)没有先后
9、优选的,步骤1)中所述氮掺碳材料、铁盐和溶剂的质量摩尔比为20~40mg:0.9~15.5mmol:2.5~46mmol;
10、所述铁盐包括醋酸亚铁、硫酸亚铁和钛菁铁中的一种或几种;
11、所述溶剂包括1,10菲啰啉、双氰胺和三聚氰胺中的一种或几种。
12、优选的,步骤1)中所述氮掺铁单原子制备过程中,碳化反应的温度为790~810℃,碳化反应的时间为55~65min。
13、优选的,步骤2)中所述改性的方法为将铜粉铺在泡沫铜上,顺次进行压制和加热,完成改性;
14、压制的压力为18~25mpa,压制的时间为4~8min;
15、加热的温度为400~600℃,加热的时间为0.7-1.5h;
16、所述铜粉的质量与泡沫铜的面积比为1.9~2.1g:4.52~5.31cm2。
17、优选的,步骤3)中所述涂覆为:将氮掺铁单原子与分散溶剂混合,得到氮掺铁单原子分散液,然后将氮掺铁单原子分散液涂覆在改性泡沫铜表面。
18、优选的,所述氮掺铁单原子的添加量与改性泡沫铜的面积比为6~10mg:4.52~5.31cm2。
19、优选的,氮掺碳材料制备过程中,铝盐和2-氨基对苯二甲酸的质量比为0.51~1.36:0.56~1.49;
20、所述铝盐包括氯化铝、硝酸铝和醋酸铝中的一种或几种。
21、优选的,所述氮掺碳材料制备过程中,水热反应的温度为125~135℃,时间为70~74h;
22、碳化反应的温度为780~820℃,时间为4.7~5.3h。
23、本专利技术的另一目的是提供一种所述制备方法制备得到的铁单原子修饰改性铜膜。
24、本专利技术的再一目的是提供一种铁单原子修饰改性铜膜在处理有机污染物废水中的应用。
25、经由上述的技术方案可知,与现有技术相比,本专利技术具有以下有益效果:
26、(1)本专利技术以mof(氮掺碳材料)作为载体,将mil-101(al)进行盐封,保留更多的n,随后进行高温煅烧、酸洗,洗去盐和铝,留下铝空位,而后加入铁盐,铁占据原先的铝位点,从而得到一种氮掺的铁单原子催化剂。将配制的铁单原子分散液涂覆于改性泡沫铜表面,得到铁单原子修饰改性铜膜,该复合膜性质稳定,可用于长周期降解实验。
27、(2)本专利技术得到的铁单原子修饰改性铜膜以改性泡沫铜为基底,解决了传统粉末状催化剂难以回收、易造成二次污染的问题。
28、(3)本专利技术得到的铁单原子修饰改性铜膜可以加速pms的活化,提高矿化度。铜粉和铁单原子之间存在协同作用,构成了原电池。铁单原子促进了cu+与cu2+的循环,加速电子转移过程,促进cu+的生成,进而加速pms的活化。反应式如下:
29、2cu++2hso5-→2cu2++2so4·-+2oh-
30、fe2++cu2+→fe3++cu+
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1.一种铁单原子修饰改性铜膜的制备方法,其特征在于,包括如下步骤:
2.根据权利要求1所述的一种铁单原子修饰改性铜膜的制备方法,其特征在于,步骤1)中所述氮掺碳材料、铁盐和溶剂的质量摩尔比为20~40mg:0.9~15.5mmol:2.5~46mmol;
3.根据权利要求2所述的一种铁单原子修饰改性铜膜的制备方法,其特征在于,步骤1)中所述氮掺铁单原子制备过程中,碳化反应的温度为790~810℃,碳化反应的时间为55~65min。
4.根据权利要求1~3任一项所述的一种铁单原子修饰改性铜膜的制备方法,其特征在于,步骤2)中所述改性的方法为将铜粉铺在泡沫铜上,顺次进行压制和加热,完成改性;
5.根据权利要求4所述的一种铁单原子修饰改性铜膜的制备方法,其特征在于,步骤3)中所述涂覆为:将氮掺铁单原子与分散溶剂混合,得到氮掺铁单原子分散液,然后将氮掺铁单原子分散液涂覆在改性泡沫铜表面。
6.根据权利要求5所述的一种铁单原子修饰改性铜膜的制备方法,其特征在于,所述氮掺铁单原子的添加量与改性泡沫铜的面积比为6~10mg:4.52~
7.根据权利要求5或6所述的一种铁单原子修饰改性铜膜的制备方法,其特征在于,氮掺碳材料制备过程中,铝盐和2-氨基对苯二甲酸的质量比为0.51~1.36:0.56~1.49;
8.根据权利要求7所述的一种铁单原子修饰改性铜膜的制备方法,其特征在于,所述氮掺碳材料制备过程中,水热反应的温度为125~135℃,时间为70~74h;
9.权利要求1~8任一项所述制备方法制备得到的铁单原子修饰改性铜膜。
10.权利要求9所述的铁单原子修饰改性铜膜在处理有机污染物废水中的应用。
...【技术特征摘要】
1.一种铁单原子修饰改性铜膜的制备方法,其特征在于,包括如下步骤:
2.根据权利要求1所述的一种铁单原子修饰改性铜膜的制备方法,其特征在于,步骤1)中所述氮掺碳材料、铁盐和溶剂的质量摩尔比为20~40mg:0.9~15.5mmol:2.5~46mmol;
3.根据权利要求2所述的一种铁单原子修饰改性铜膜的制备方法,其特征在于,步骤1)中所述氮掺铁单原子制备过程中,碳化反应的温度为790~810℃,碳化反应的时间为55~65min。
4.根据权利要求1~3任一项所述的一种铁单原子修饰改性铜膜的制备方法,其特征在于,步骤2)中所述改性的方法为将铜粉铺在泡沫铜上,顺次进行压制和加热,完成改性;
5.根据权利要求4所述的一种铁单原子修饰改性铜膜的制备方法,其特征在于,步骤3)中所述涂覆为:将氮掺铁单原子与分散溶剂混合...
【专利技术属性】
技术研发人员:王艺霏,孙雪娣,刘冬月,赖俊蓓,
申请(专利权)人:北京工业大学,
类型:发明
国别省市:
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