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【技术实现步骤摘要】
本专利技术属于水处理,涉及一种利用铁掺杂zsm5型沸石活化过氧化氢降解水体中抗生素的方法。
技术介绍
1、地球表面超过70%被水所覆盖,然而可供人类利用的水资源却相对匮乏。这种局面部分原因在于人类不断向水体排放超过环境自净能力的污染物,其中包括相当比例的抗生素类物质。抗生素被广泛应用于人类畜牧医疗卫生、农业等领域,尤其是兽用来源排放的高浓度四环素类污染物可能会使高水平的相关抗生素抗药基因(arg)在环境中传播,对人类健康构成风险,因此,水环境中抗生素尤其是以四环素为代表的抗生素含量的严重超标亟须高效便捷的处理工艺,以减少相关arg的传播风险。
2、高级氧化技术(advanced oxidation process,aops)是一种化学处理工艺,具有催化效率高且环境友好等特点。在aops中,芬顿(fenton)反应是一种代表性技术,具有强大的氧化能力和简单的操作条件,在处理难降解污染物,尤其是抗生素方面表现出色。然而,经典的均相fenton反应存在一些局限性,如反应ph范围窄、催化剂分离回收困难从而造成二次污染等问题。非均相类fenton反应能够有效解决这些问题,因此选择适合的催化剂是实现对抗生素高效降解的关键。现有报道过的应用于fenton技术去除水体中抗生素污染物所用到的非均相催化剂主要可以分为金属氧化物、纳米零价金属基催化剂、载体型催化剂等。其中,载体型催化剂价格相对低廉,更便于大规模应用于废水处理中。沸石作为一种阳离子交换容量大、易于获得、且环境友好的载体材料,在高级氧化工艺中得到广泛应用。最重要的是,即使涉及
技术实现思路
1、本专利技术要解决的技术问题是针对现有技术的不足,提供一种降解效率高、金属浸出少、重复利用效果好、绿色环保的利用铁掺杂zsm5型沸石活化过氧化氢降解水体中抗生素的方法。
2、为了解决上述技术问题,本专利技术采用的技术方案为:
3、一种利用铁掺杂zsm5型沸石活化过氧化氢降解水体中抗生素的方法,以铁掺杂zsm5型沸石为催化剂活化过氧化氢对抗生素废水进行降解处理;所述铁掺杂zsm5型沸石由偏铝酸钠、四丙基氢氧化铵、水、四乙氧基硅烷、铁源依次混合,经水热反应、煅烧制得,所述铁源为乙酰丙酮亚铁、乙酰丙酮铁或硝酸铁中的至少一种。
4、上述的利用铁掺杂zsm5型沸石活化过氧化氢降解水体中抗生素的方法,进一步改进的,所述铁掺杂zsm5型沸石的制备步骤包括:
5、s1、将偏铝酸钠、四丙基氢氧化铵和水混合,搅拌,得到混合溶液a;
6、s2、在所述混合溶液a中加入四乙氧基硅烷,搅拌,得到混合溶液b;
7、s3、在所述混合溶液b中加入铁源,搅拌,得到混合溶液c;
8、s4、对混合溶液c进行水热反应,得到水热反应产物;
9、s5、对所述水热反应产物进行煅烧,得到铁掺杂zsm5型沸石。
10、上述的利用铁掺杂zsm5型沸石活化过氧化氢降解水体中抗生素的方法,进一步改进的,所述四乙氧基硅烷、偏铝酸钠、四丙基氢氧化铵、铁源和水的质量比为8.32∶0.07286∶13.01∶0.5∶15.45。
11、上述的利用铁掺杂zsm5型沸石活化过氧化氢降解水体中抗生素的方法,进一步改进的,步骤s4中,所述水热反应的反应温度为140℃~190℃,所述水热反应的反应时间为60h~108h。
12、上述的利用铁掺杂zsm5型沸石活化过氧化氢降解水体中抗生素的方法,进一步改进的,步骤s5中,所述煅烧的温度为500℃~650℃,所述煅烧的升温速度为1℃/min~6℃/min,煅烧的时间为2h~7h。
13、上述的利用铁掺杂zsm5型沸石活化过氧化氢降解水体中抗生素的方法,进一步改进的,步骤s1中,所述搅拌的时间为1h~4h。
14、上述的利用铁掺杂zsm5型沸石活化过氧化氢降解水体中抗生素的方法,进一步改进的,步骤s2中,所述搅拌的时间为4h~7h。
15、上述的利用铁掺杂zsm5型沸石活化过氧化氢降解水体中抗生素的方法,进一步改进的,步骤s3中,所述搅拌的时间为1h~4h。
16、上述的利用铁掺杂zsm5型沸石活化过氧化氢降解水体中抗生素的方法,进一步改进的,所述水热反应后包括以下处理:将反应产物进行洗涤、干燥;所述洗涤是采用水洗涤4次~9次,所述干燥的温度为60℃~110℃,所述干燥的时间为8h~16h。
17、上述的利用铁掺杂zsm5型沸石活化过氧化氢降解水体中抗生素的方法,进一步改进的,所述降解处理为:将铁掺杂zsm5型沸石与抗生素废水混合,加入过氧化氢溶液,进行催化降解反应。
18、上述的利用铁掺杂zsm5型沸石活化过氧化氢降解水体中抗生素的方法,进一步改进的,所述抗生素废水中过氧化氢的浓度为5mmol/l~40mmol/l,所述抗生素废水中铁掺杂zsm5型沸石的浓度为0.1g/l~0.4g/l;所述抗生素废水中抗生素的初始浓度≤10mg/l;所述过氧化氢溶液的初始浓度为1mol/l。
19、上述的利用铁掺杂zsm5型沸石活化过氧化氢降解水体中抗生素的方法,进一步改进的,所述抗生素废水中抗生素为盐酸四环素、诺氟沙星、磺胺甲恶唑中的至少一种。
20、上述的利用铁掺杂zsm5型沸石活化过氧化氢降解水体中抗生素的方法,进一步改进的,所述铁掺杂zsm5型沸石、抗生素废水的混合过程在搅拌条件下进行,所述搅拌的转速为250r/min~500r/min,所述搅拌的时间为25min~60min,所述催化降解反应的时间为30min~60min,所述催化降解反应的温度为288.15k~313.15k。
21、与现有技术相比,本专利技术的优点在于:
22、(1)本专利技术提供了一种利用铁掺杂zsm5型沸石活化过氧化氢降解水体中抗生素的方法,以铁掺杂zsm5型沸石为催化剂活化过氧化氢对水体中的抗生素污染物进行处理,其中铁掺杂zsm5型沸石由偏铝酸钠、四丙基氢氧化铵、水、尿素、四乙氧基硅烷、铁源依次混合,经水热反应、煅烧制得,铁源为乙酰丙酮亚铁、乙酰丙酮铁或硝酸铁中的至少一种。本专利技术中,以偏铝酸钠、四丙基氢氧化铵、水、尿素、四乙氧基硅烷、铁源为原料,其中铁源为乙酰丙酮亚铁、乙酰丙酮铁或硝酸铁中的至少一种,先通本文档来自技高网...
【技术保护点】
1.一种利用铁掺杂ZSM5型沸石活化过氧化氢降解水体中抗生素的方法,其特征在于,以铁掺杂ZSM5型沸石为催化剂活化过氧化氢对抗生素废水进行降解处理;所述铁掺杂ZSM5型沸石由偏铝酸钠、四丙基氢氧化铵、水、四乙氧基硅烷、铁源依次混合,经水热反应、煅烧制得,所述铁源为乙酰丙酮亚铁、乙酰丙酮铁或硝酸铁中的至少一种。
2.根据权利要求1所述的利用铁掺杂ZSM5型沸石活化过氧化氢降解水体中抗生素的方法,其特征在于,所述铁掺杂ZSM5型沸石的制备步骤包括:
3.根据权利要求2所述的利用铁掺杂ZSM5型沸石活化过氧化氢降解水体中抗生素的方法,其特征在于,所述四乙氧基硅烷、偏铝酸钠、四丙基氢氧化铵、铁源和水的质量比为8.32∶0.07286∶13.01∶0.5∶15.45。
4.根据权利要求2所述的利用铁掺杂ZSM5型沸石活化过氧化氢降解水体中抗生素的方法,其特征在于,步骤S4中,所述水热反应的反应温度为140℃~190℃,所述水热反应的反应时间为60h~108h;
5.根据权利要求2所述的利用铁掺杂ZSM5型沸石活化过氧化氢降解水体中抗生素的方法
6.根据权利要求2所述的利用铁掺杂ZSM5型沸石活化过氧化氢降解水体中抗生素的方法,其特征在于,所述水热反应后包括以下处理:将反应产物进行洗涤、干燥;所述洗涤是采用水洗涤4次~9次,所述干燥的温度为60℃~110℃,所述干燥的时间为8h~16h。
7.根据权利要求1~6中任一项所述的利用铁掺杂ZSM5型沸石活化过氧化氢降解水体中抗生素的方法,其特征在于,所述降解处理为:将铁掺杂ZSM5型沸石与抗生素废水混合,加入过氧化氢溶液,进行催化降解反应。
8.根据权利要求7所述的利用铁掺杂ZSM5型沸石活化过氧化氢降解水体中抗生素的方法,其特征在于,所述抗生素废水中过氧化氢的浓度为5mmol/L~40mmol/L,所述抗生素废水中铁掺杂ZSM5型沸石的浓度为0.1g/L~0.4g/L;所述抗生素废水中抗生素的初始浓度≤10mg/L;所述过氧化氢溶液的初始浓度为1mol/L。
9.根据权利要求8所述的利用铁掺杂ZSM5型沸石活化过氧化氢降解水体中抗生素的方法,其特征在于,所述抗生素废水中抗生素为盐酸四环素、诺氟沙星、磺胺甲恶唑中的至少一种。
10.根据权利要求9所述的利用铁掺杂ZSM5型沸石活化过氧化氢降解水体中抗生素的方法,其特征在于,所述铁掺杂ZSM5型沸石、抗生素废水的混合过程在搅拌条件下进行,所述搅拌的转速为250r/min~500r/min,所述搅拌的时间为25min~60min,所述催化降解反应的时间为30min~60min,所述催化降解反应的温度为288.15K~313.15K。
...【技术特征摘要】
1.一种利用铁掺杂zsm5型沸石活化过氧化氢降解水体中抗生素的方法,其特征在于,以铁掺杂zsm5型沸石为催化剂活化过氧化氢对抗生素废水进行降解处理;所述铁掺杂zsm5型沸石由偏铝酸钠、四丙基氢氧化铵、水、四乙氧基硅烷、铁源依次混合,经水热反应、煅烧制得,所述铁源为乙酰丙酮亚铁、乙酰丙酮铁或硝酸铁中的至少一种。
2.根据权利要求1所述的利用铁掺杂zsm5型沸石活化过氧化氢降解水体中抗生素的方法,其特征在于,所述铁掺杂zsm5型沸石的制备步骤包括:
3.根据权利要求2所述的利用铁掺杂zsm5型沸石活化过氧化氢降解水体中抗生素的方法,其特征在于,所述四乙氧基硅烷、偏铝酸钠、四丙基氢氧化铵、铁源和水的质量比为8.32∶0.07286∶13.01∶0.5∶15.45。
4.根据权利要求2所述的利用铁掺杂zsm5型沸石活化过氧化氢降解水体中抗生素的方法,其特征在于,步骤s4中,所述水热反应的反应温度为140℃~190℃,所述水热反应的反应时间为60h~108h;
5.根据权利要求2所述的利用铁掺杂zsm5型沸石活化过氧化氢降解水体中抗生素的方法,其特征在于,步骤s1中,所述搅拌的时间为1h~4h;
6.根据权利要求2所述的利用铁掺杂zsm5型沸石活化过氧化氢降解水体中抗生素的方法,其特征在于,所述水热反应后包括以下处理:将反应产物进行洗涤、...
【专利技术属性】
技术研发人员:袁兴中,上官子琛,孔令彪,钦陈程,柏菁,蒋龙波,王侯,
申请(专利权)人:湖南大学,
类型:发明
国别省市:
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