【技术实现步骤摘要】
本专利技术属于功能陶瓷，具体涉及一种钆掺杂高储能弛豫反铁电铌酸钠基陶瓷材料及其制备方法和应用。
技术介绍
1、随着能源需求的不断增加、化石燃料的持续消耗以及环境问题的不断升级，提高传统能源的利用效率、扩大新能源的使用范围和应用领域等已成为近年来研究人员越来越关注的热点问题。与其他储能材料相比，陶瓷电容器由于功率密度高、充放电速度快、循环稳定性好等优点，在现代电力和电子系统中发挥着极其重要的作用。
2、反铁电陶瓷电容器是目前最有应用前景的陶瓷电容器之一，其具有剩余极化强度低、饱和极化强度大以及击穿场强高等优点。然而，目前主流的反铁电陶瓷电容器均含有大量的铅，对生态环境以及人体健康造成了威胁。因此，需要开发具有高储能性能和快速放电性能的无铅陶瓷电容器。nanbo3(nn)在室温下是典型的无铅反铁电陶瓷，因其丰富的相结构、较大的饱和极化强度以及较小的密度，被认为是具有潜力的介质储能材料。然而，未改性的铌酸钠陶瓷存在剩余极化强度大、击穿场强低等缺点。因此，如何提高铌酸钠基陶瓷材料的储能特性成为了近年来的研究热点。
3、目前，大量的工作集中于通过将铌酸钠与其他强弛豫组分固溶来提高其综合储能特性，主要包括两方面：一方面是与bifeo3、(bi0.5na0.5)tio3等组分固溶形成弛豫反铁电陶瓷；另一方面则是与(bi0.5li0.5)tio3等组分固溶形成弛豫铁电陶瓷。相对来说，改性后的铌酸钠基弛豫反铁电陶瓷会具有更高的储能密度。
4、但是，目前铌酸钠基弛豫反铁电陶瓷在实际应用中往往存在组分复杂、制备困难
技术实现思路
1、针对上述技术问题，本专利技术提供了一种钆掺杂的高储能弛豫反铁电铌酸钠基陶瓷材料及其制备方法和应用。通过在铌酸钠中引入小离子半径稀土离子gd3+，一方面降低了容忍因子，有利于增强其反铁电性，另一方面提高了铌酸钠局域结构无序度，增强其弛豫行为，同时gd3+离子的引入降低了晶粒尺寸，显著提高铌酸钠陶瓷材料的击穿场强。
2、第一方面，本专利技术提供了一种钆掺杂高储能弛豫反铁电铌酸钠基陶瓷材料，所述钆掺杂高储能弛豫反铁电铌酸钠基陶瓷材料的化学组成为na1-3xgdxnbo3；其中，0.04＜x＜0.12，优选为0.06≤x≤0.10，更优选为0.08。
3、较佳地，所述钆掺杂高储能弛豫反铁电铌酸钠基陶瓷材料的击穿电场为371～582kv/cm，储能密度为2.16～6.77j/cm3，储能效率为32.8～83.8％；
4、优选地，击穿电场为534～582kv/cm，储能密度为5.94～6.77j/cm3，储能效率为81.0～83.8％。
5、第二方面，本专利技术提供了一种上述钆掺杂高储能弛豫反铁电铌酸钠基陶瓷材料的制备方法，所述制备方法包括以下步骤：
6、(1)将碳酸钠、五氧化二铌、氧化钆原料按照化学组成na1-3xgdxnbo3中的化学计量比称量，经原料混合、煅烧，得到陶瓷原料混合粉体；
7、(2)将所述陶瓷原料混合粉体与粘结剂混合，经造粒、过筛、成型，得到陶瓷生坯；
8、(3)将所述陶瓷生坯进行排塑、烧结，得到所述钆掺杂高储能弛豫反铁电铌酸钠基陶瓷材料。
9、较佳地，所述碳酸钠、五氧化二铌、氧化钆原料采用电子天平进行称量，称量精确至0.001g；其中，碳酸钠纯度为99.8％，五氧化二铌纯度为99.93％、氧化钆纯度为99.99％。
10、较佳地，所述原料混合的方式为湿法球磨混合；球磨介质为氧化锆球、氧化锆柱和无水乙醇，优选氧化锆球粒径为6mm，氧化锆柱尺寸为直径10mm×高10mm，数量各占一半；球磨转速为200～240转/分钟；球磨时间为4～6小时。
11、较佳地，所述煅烧的温度为1100～1200℃，时间为4～5小时。
12、较佳地，所述粘结剂为浓度6～7wt.％的聚乙烯醇水溶液；所述粘结剂的加入量为所述陶瓷原料粉体质量的5～7wt％，优选为6～7wt％；
13、所述排塑的温度为700-800℃，时间为1-2小时；优选地，排塑温度为800℃，时间为2小时。
14、较佳地，所述烧结的温度为1200～1320℃，优选为1260～1320℃，烧结的时间为2～4小时，优选为2～3小时，烧结的升温速率为1-3℃/min，优选为2℃/min。
15、第三方面，本专利技术提供了一种上述钆掺杂的高储能弛豫反铁电铌酸钠基陶瓷材料在制备储能陶瓷元件中的应用；其中，所述储能陶瓷元件包括：上述钆掺杂的高储能铌酸钠基陶瓷材料，以及分布在铌酸钠基陶瓷材料表面的电极。
16、第四方面，本专利技术提供了一种上述钆掺杂的高储能弛豫反铁电铌酸钠基陶瓷材料在制备多层陶瓷电容器、高功率脉冲电容器中的应用。
17、有益效果
18、本专利技术中制备得到的钆掺杂的高储能铌酸钠基陶瓷材料具有高饱和极化强度、低剩余极化强度、高击穿强度、高储能密度及效率等特点；
19、本专利技术中提供的制备工艺简单，可在极端环境下工作，适用于多层电容器制备和应用。
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1.一种钆掺杂高储能弛豫反铁电铌酸钠基陶瓷材料，其特征在于，所述钆掺杂高储能弛豫反铁电铌酸钠基陶瓷材料的化学组成为Na1-3xGdxNbO3；其中，0.04＜x＜0.12，优选为0.06≤x≤0.10，更优选为0.08。
2.根据权利要求1所述的钆掺杂高储能弛豫反铁电铌酸钠基陶瓷材料，其特征在于，所述钆掺杂高储能弛豫反铁电铌酸钠基陶瓷材料的击穿电场为371～582kV/cm，储能密度为2.16～6.77J/cm3，储能效率为32.8～83.8％；
3.一种权利要求1或2所述的钆掺杂高储能弛豫反铁电铌酸钠基陶瓷材料的制备方法，其特征在于，所述制备方法包括以下步骤：
4.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，所述碳酸钠、五氧化二铌、氧化钆原料采用电子天平进行称量，称量精确至0.001g；其中，碳酸钠纯度为99.8％，五氧化二铌纯度为99.93％、氧化钆纯度为99.99％。
5.根据权利要求3或4所述的制备方法，其特征在于，所述原料混合的方式为湿法球磨混合；球磨介质为氧化锆球、氧化锆柱和无水乙醇，优选氧化锆球粒径为6mm，氧化锆柱尺寸
6.根据权利要求3-5中任一项所述的制备方法，其特征在于，所述煅烧的温度为1100～1200℃，时间为4～5小时。
7.根据权利要求3-6中任一项所述的制备方法，其特征在于，所述粘结剂为浓度6～7wt.％的聚乙烯醇水溶液；所述粘结剂的加入量为所述陶瓷原料粉体质量的5～7wt％，优选为6～7wt％；
8.根据权利要求3-7中任一项所述的制备方法，其特征在于，所述烧结的温度为1200～1320℃，优选为1260～1320℃，烧结的时间为2～4小时，优选为2～3小时，烧结的升温速率为1-3℃/min，优选为2℃/min。
9.一种权利要求1或2所述的钆掺杂的高储能弛豫反铁电铌酸钠基陶瓷材料在制备储能陶瓷元件中的应用，其特征在于，所述储能陶瓷元件包括：权利要求1或2所述的钆掺杂的高储能铌酸钠基陶瓷材料，以及分布在所述铌酸钠基陶瓷材料表面的电极。
10.一种权利要求1或2所述的钆掺杂的高储能弛豫反铁电铌酸钠基陶瓷材料在制备多层陶瓷电容器、高功率脉冲电容器中的应用。
...【技术特征摘要】
1.一种钆掺杂高储能弛豫反铁电铌酸钠基陶瓷材料，其特征在于，所述钆掺杂高储能弛豫反铁电铌酸钠基陶瓷材料的化学组成为na1-3xgdxnbo3；其中，0.04＜x＜0.12，优选为0.06≤x≤0.10，更优选为0.08。
2.根据权利要求1所述的钆掺杂高储能弛豫反铁电铌酸钠基陶瓷材料，其特征在于，所述钆掺杂高储能弛豫反铁电铌酸钠基陶瓷材料的击穿电场为371～582kv/cm，储能密度为2.16～6.77j/cm3，储能效率为32.8～83.8％；
3.一种权利要求1或2所述的钆掺杂高储能弛豫反铁电铌酸钠基陶瓷材料的制备方法，其特征在于，所述制备方法包括以下步骤：
4.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于，所述碳酸钠、五氧化二铌、氧化钆原料采用电子天平进行称量，称量精确至0.001g；其中，碳酸钠纯度为99.8％，五氧化二铌纯度为99.93％、氧化钆纯度为99.99％。
5.根据权利要求3或4所述的制备方法，其特征在于，所述原料混合的方式为湿法球磨混合；球磨介质为氧化锆球、氧化锆柱和无水乙醇，优选氧化锆球粒径为6mm，氧化锆柱尺寸为直径10mm×...
【专利技术属性】
技术研发人员：王根水，吕重谦，刘振，郭少波，
申请(专利权)人：中国科学院上海硅酸盐研究所，
类型：发明
国别省市：
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