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【技术实现步骤摘要】
本专利技术属于co2、甲烷、笑气多元温室气体催化转化及利用的,特别是涉及一种用于农业及畜牧业废气co2、n2o、ch4协同催化燃烧的ni-mg@fer分子筛催化剂的制备方法。
技术介绍
1、随着全球经济快速发展,温室气体排放与日俱增,据联合国环境署发布数据,温室气体浓度自工业革命以来约增长了40%,因此,开发温室气体转化与利用技术对于助力我国“双碳”国策有重要的研究意义及实用价值。二氧化碳(co2)、甲烷(ch4)、氧化亚氮(n2o)作为三类主要温室气体,广泛来源于工业、农业、畜牧业、湖泊/湿地水生态,其中农业、畜牧业被大量学者证实是大气中co2、ch4、n2o的重要产生源,且随着对牲畜产品需求不断增加及集约化规模养殖水平不断提升,预计排放水平将进一步增加,温室效应显著。
2、co2是温室气体的主要组成成分,过量排放到大气中造成的温室效应会引发一系列环境问题,如热浪加剧、珊瑚礁白化、洪水增多、极端天气频发等。目前对co2的处理方式主要有两种:将捕集后的co2掩埋或转化为固态碳酸盐后封存,将co2作为反应物利用电催化还原、光催化还原和热催化还原转化为高附加值化工产品。ch4-co2干重整反应(drm)至发现以来一直备受研究者的青睐,一方面是由于该反应能够同时利用ch4、co2这两种温室气体并将其转化为合成气,另一方面该反应的产物h2/co之比为1,可直接用于f-t合成的原料气生产液态烃类化合物,但drm反应在热力学上为强吸热反应(δh298k=247kj/mol),需要较高温度才能进行。经过研究人员对反应条件的探索及热
3、甲烷是天然气、沼气的主要组分,是一种能源气体,但同时也是一种严重污染环境的温室气体,其温室效应是二氧化碳的23倍,对臭氧层的破坏能力是二氧化碳的7倍。采用传统方法将甲烷直接在空气中燃烧的方式,会导致在1000℃以上的高温环境下,空气中的氮气与氧气反应生成nox,污染环境。目前甲烷催化燃烧的催化剂主要有:(1)过渡金属氧化物催化剂,如nio、mn2o3、cuo和fe2o3等;(2)负载型的贵金属催化剂,包括rh、pd和pt等;(3)稀土钙钛矿型复合金属氧化物催化剂;(4)六铝酸盐型催化剂等。其中贵金属催化剂对甲烷燃烧有最好的低温催化活性和抗中毒能力,但存在着抗水热稳定性较差、成本高等缺陷。近几年,ni基催化剂成本低廉且具有与贵金属媲美drm活性而受到广泛研究。
4、一氧化二氮(n2o)也称“笑气”,n2o吸收红外辐射的能力很强,其增温效应是co2的310倍、ch4的21倍,n2o在自然界中很难自我降解,在大气中能存在114年,n2o还是nox的前驱体,对臭氧层也有很强的破坏作用。目前,n2o的分解方式主要包括高温分解法、选择性催化分解法、直接催化分解法等方法。但n2o是一种很有前途的氧化剂,并且与文献报道的用于dmtm的其他氧化剂相比(o、h2o2、co2),笑气作为氧化剂可以与铜或铁沸石分子筛作用产生活性更强的α-o。并且,与o2和h2o相比,n2o氧化甲烷,可以释放单个氧原子,避免了ch3oh的过度氧化,有利于提高ch3oh的选择性。因为这些优点,已经有学者对笑气氧化甲烷制甲醇进行了研究,不过,这种反应体系还并未得到很好的确立。
5、随着工业(如石化、电力、钢铁、水泥等)、农业(土壤微生物代谢、有机质分解、硝化、反硝化过程)、畜牧业(动物肠道发酵、粪便处理)以及湖泊/湿地水生态(微生物消耗、呼吸作用)等来源的温室气体排放量不断增加,其中农业和畜牧业已被证实是大气中co2、ch4、n2o的重要产生源,它们合计约占全球温室气体排放总量的近40%。
6、特别是ch4和n2o,作为两类典型的“非二”温室气体(其温室效应潜力分别是co2的21倍和310倍),畜牧业对它们的贡献尤为显著,占全球ch4、n2o排放总量的37%和65%。随着对牲畜产品需求的不断增加以及集约化规模养殖水平的持续提升,预计这些温室气体的排放水平将进一步加剧,对全球气候的影响也将更加显著。
7、因此,针对畜牧业的集约化规模养殖特点,我们需要研发并推广有效的温室气体收集与治理技术,以减少这些气体的排放,从而缓解全球气候变暖的压力。
8、已有一些专利用于单一、二元温室气体治理的报道,比如《一种用于低浓度甲烷催化燃烧的铱负载型催化剂及其制备方法》用ir-tio2催化剂,提高了催化剂的活性、稳定性和耐久性;而《一种二氧化碳甲烷化催化剂及其制备方法》运用ni-mg-sio2催化剂在特定的反应条件下能有效催化二氧化碳加氢变成甲烷,co2的最大转化率超过90%,ch4的最大选择性达到99.9%。我们在之前的研究中,也利用co3o4,fe-bea,等催化剂分别用于笑气的低温分解,ch4、n2o的协同催化燃烧,这些技术的开发主要集中于单一或双组分温室气体的治理及资源利用,如热/电/光co2加氢还原、ch4催化燃烧、n2o直接分解、ch4干重整、n2o选择性还原,对于提高温室气体治理效率和资源化利用具有重要意义。但现阶段国内外针对三元温室气体的相关研究,尚未见报道,因此我们提出一种n2o选择性催化还原耦合ch4、co2干重整的多元温室气体转化与利用技术路线,以实现优势互补。
技术实现思路
1、针对农业、畜牧业集约化规模特点,本专利技术为co2、ch4、n2o三种温室气体协同收集、治理提供一种ni-mg@fer分子筛催化剂的制备方法与应用。本次方法合成的材料不仅具有工艺简单的优点,而且高效利用多元(co2/ch4/n2o)温室气体进行其转化与利用,对于我国温室气体气体减排及碳循环利用具有重要的战略意义。
2、用于农业、畜牧业废气co2、ch4、n2o协同催化燃烧的ni-mg@fer分子筛催化剂的制备方法,其特征在于:其特征在于:选用六水合硝酸镁和六水合硝酸镍为前驱体,将ni-mg负载在h-fer分子筛上。
3、其中,ni的质量占最终ni-mg@fer分子筛催化剂总质量的14%,mg的质量占最终ni-mg@fer分子筛催化剂总质量的2~10%。
4、其中,所制备ni-mg@fer分子筛催化剂用于农业、畜牧业废气co2、ch4、n2o催化转化的反应空速为12000h-1,反应温度为750℃,二氧化碳的体积占比为10%,甲烷的体积占比为10%~25%,笑气的体积占比为0%~30%,平衡气为氦气。
5、本专利技术所述用于农业、畜牧业废气co2、ch4、n2o协同催化燃烧的ni-mg@fer催化剂的制备方法是固相交换法,包括以下步骤:
6、(1)将h-fer分子筛放入马弗炉进行焙烧,马弗炉初始温度设定为30℃,利用程序升温5℃/min进行升温,达到终止温度550℃,在550℃保持6h;
<本文档来自技高网...【技术保护点】
1.一种用于CO2、CH4、N2O多元温室气体催化转化的Ni-Mg@FER分子筛催化剂的合成方法,其特征在于,步骤如下:
2.应用如权利要求1所述方法得到的Ni-Mg@FER分子筛催化剂用于农业、畜牧业废气CO2、CH4和N2O协同催化燃烧体系。
3.根据权利要求2所述的应用,其特征在于,畜牧业废气为CO2、CH4和N2O,所述畜牧业废气中CO2、CH4和N2O的体积占比为10%:10%~25%:0%~30%,其余为He;将含有CO2、CH4和N2O多元混合气体通入装有的Ni-Mg@FER催化剂的石英反应床中,在温度为750℃,反应空速为1.2×105h-1,气体总流量为120ml/min条件下进行反应。
【技术特征摘要】
1.一种用于co2、ch4、n2o多元温室气体催化转化的ni-mg@fer分子筛催化剂的合成方法,其特征在于,步骤如下:
2.应用如权利要求1所述方法得到的ni-mg@fer分子筛催化剂用于农业、畜牧业废气co2、ch4和n2o协同催化燃烧体系。
3.根据权利要求2所述的应用,其特征在于,畜牧...
【专利技术属性】
技术研发人员:刘宁,陈妍洁,陈标华,徐瑞年,于刚强,王宁,代成娜,
申请(专利权)人:北京工业大学,
类型:发明
国别省市:
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