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【技术实现步骤摘要】
本专利技术涉及光催化剂合成与应用领域,特别涉及一种ceo2@c3n4异质结光催化剂及其制备方法与应用。
技术介绍
1、考虑到光催化的原理,减少光生电子-空穴对的复合对于提高半导体的光催化活性至关重要。石墨碳氮化物(g-c3n4)作为近年来新兴的光催化剂,具有电子性质可调、化学结构稳定、环境兼容性强、成本低、可见光响应好等优点,是光催化领域最有前景的候选材料之一(appl.catal.b-environ.,237(2018)24-31)。然而,g-c3n4结构中的π-π共轭电子体系表现出严重的光生载流子重组,严重影响了其光催化量子效率。为有效提高g-c3n4的光催化量子效率,研究人员采取了结构优化、杂原子掺杂、复合碳材料、贵金属纳米颗粒沉积、异质结构建等策略。其中,基于g-c3n4构建异质结可以最为显著的促进电子与空穴的快速分离增强光催化活性(adv.mater.,27(2015)2150-2176),从而成为研究的热点。
2、目前,基于g-c3n4的异质结材料多含有过渡金属,如金属氧化物、金属硫化物、金属盐、mofs化合物等。制备异质结光催化剂的方法多种多样,常见的有溶液法、固相法、蒸发法、物理气象沉积法等。其中溶液法是最常用的制备方法之一。溶液法制备异质结光催化剂的步骤一般包括溶液配制、原位沉积、焙烧等。通过调控溶液组成、温度和ph值等条件,可以控制异质结形成和形貌,从而调控催化剂的光催化性能。
3、尽管异质结光催化剂在各个领域都取得了显著的进展,但仍存在一些挑战和待解决的问题。这些异质结材料在制备过程
4、因此,现有技术仍有待于改进和发展。
技术实现思路
1、鉴于上述现有技术的不足,本专利技术的目的在于提供一种ceo2@c3n4异质结光催化剂及其制备方法与应用,旨在解决现有氮化碳异质结光催化剂的异质结质量不佳,导致其光催化活性低的问题。
2、本专利技术的第一方面,提供一种ceo2@c3n4异质结光催化剂的制备方法,其中,包括步骤:
3、(1)将无机钾盐和无机钠盐混合,得到混合盐;
4、(2)将氮化碳前驱体和所述混合盐混合,在惰性气氛下煅烧后,经水洗、酸洗、干燥,得到氰基修饰和钾离子掺杂的c3n4纳米片;
5、(3)将铈盐分散于有机溶剂和水的混合溶液中,加入所述氰基修饰和钾离子掺杂的c3n4纳米片,经超声处理,得到悬浮液;
6、(4)向所述悬浮液中加入碱,调节ph值至碱性,在搅拌下进行加热反应,得到ceo2@c3n4异质结光催化剂。
7、可选地,所述无机钾盐为氯化钾,所述无机钠盐为氯化钠,所述氯化钠与所述氯化钾的摩尔比为51:49。
8、可选地,所述氮化碳前驱体为氰胺、二聚氰胺、三聚氰胺、尿素和硫脲中的一种或多种。
9、可选地,所述碱选自氨水、氢氧化钾、氢氧化钠、碳酸钾、碳酸氢钾中的一种或多种。
10、可选地,步骤(2)中煅烧的条件为以4-6℃/min的升温速率加热至500-600℃并保温3-5小时。
11、可选地,步骤(2)中酸洗的条件为在50-70℃的盐酸溶液中搅拌洗涤,所述盐酸溶液的浓度为0-0.1mol/l。
12、可选地,步骤(2)中干燥的温度为70-90℃,时间为10-15h。
13、可选地,步骤(3)中超声处理的时间为30-60min。
14、可选地,步骤(4)中加热反应的温度为40-60℃,时间为10-15h。
15、本专利技术的第二方面,提供一种ceo2@c3n4异质结光催化剂,其中,包括二维层状c3n4和分散于所述二维层状c3n4表面的ceo2纳米颗粒;所述ceo2@c3n4异质结光催化剂采用本专利技术的制备方法制备得到。
16、可选地,所述ceo2@c3n4异质结光催化剂中ceo2所占质量百分比为2.5-10%。
17、本专利技术的第三方面,提供一种如本专利技术所述的ceo2@c3n4异质结光催化剂在光催化选择性还原co2中的应用。
18、有益效果:本专利技术制备的ceo2@c3n4异质结光催化剂,ceo2高度分散且含量可控,同时具有紧密接触的异质结界面,对紫外-可见光具有良好的响应能力,有效提高了光生载流子分离效率。该材料可用于气固界面的光催化co2还原,在配备420nm滤光片的氙灯(300w)照射下,光照3h内,最高可以达到21.49μmol·g-1·h-1的co2转化率,其中甲烷产率为14.91μmol·g-1·h-1,基于电子转化数的选择性高达90.06%。该催化剂有潜力在中和二氧化碳和环节能源危机方面发挥作用,并具有优异的性能。
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1.一种CeO2@C3N4异质结光催化剂的制备方法,其特征在于,包括步骤:
2.根据权利要求1所述的CeO2@C3N4异质结光催化剂的制备方法,其特征在于,所述无机钾盐为氯化钾,所述无机钠盐为氯化钠,所述氯化钠与所述氯化钾的摩尔比为51:49。
3.根据权利要求1所述的CeO2@C3N4异质结光催化剂的制备方法,其特征在于,所述氮化碳前驱体为氰胺、二聚氰胺、三聚氰胺、尿素和硫脲中的一种或多种;
4.根据权利要求1所述的CeO2@C3N4异质结光催化剂的制备方法,其特征在于,步骤(2)中煅烧的条件为以4-6℃/min的升温速率加热至500-600℃后保温3-5小时;
5.根据权利要求1所述的CeO2@C3N4异质结光催化剂的制备方法,其特征在于,步骤(2)中干燥的温度为70-90℃,时间为10-15h。
6.根据权利要求1所述的CeO2@C3N4异质结光催化剂的制备方法,其特征在于,步骤(3)中超声处理的时间为30-60min。
7.根据权利要求1所述的CeO2@C3N4异质结光催化剂的制备方法,其特征在于,步
8.一种CeO2@C3N4异质结光催化剂,其特征在于,包括二维层状C3N4和分散于所述二维层状C3N4表面的CeO2纳米颗粒;
9.根据权利要求8所述的CeO2@C3N4异质结光催化剂,其特征在于,所述CeO2@C3N4异质结光催化剂中CeO2所占质量百分比为2.5-10%。
10.一种如权利要求8-9任一项所述的CeO2@C3N4异质结光催化剂在光催化选择性还原CO2中的应用。
...【技术特征摘要】
1.一种ceo2@c3n4异质结光催化剂的制备方法,其特征在于,包括步骤:
2.根据权利要求1所述的ceo2@c3n4异质结光催化剂的制备方法,其特征在于,所述无机钾盐为氯化钾,所述无机钠盐为氯化钠,所述氯化钠与所述氯化钾的摩尔比为51:49。
3.根据权利要求1所述的ceo2@c3n4异质结光催化剂的制备方法,其特征在于,所述氮化碳前驱体为氰胺、二聚氰胺、三聚氰胺、尿素和硫脲中的一种或多种;
4.根据权利要求1所述的ceo2@c3n4异质结光催化剂的制备方法,其特征在于,步骤(2)中煅烧的条件为以4-6℃/min的升温速率加热至500-600℃后保温3-5小时;
5.根据权利要求1所述的ceo2@c3n4异质结光催化剂的制备方法,其特征在于,步骤(2)中干燥的温度为70-90℃...
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