【技术实现步骤摘要】
本专利技术属于高放射性核废物处理，更具体地，涉及一种高熵烧绿石陶瓷固化体及其制备方法和应用。
技术介绍
1、作为清洁高效的未来主要能源之一，核能在核燃料循环过程中会产生一部分高放废物，这些高放废物主要来反应堆内的裂变产物、活化产物、及残留的核燃料，涵盖了镧系、锕系碱金属、碱土金属及过渡元素等。核燃料循环后处理所产生的高放废物半衰期长，放射性水平高，且具有一定的毒性，如何安全妥善处理处置这些高放废物是核能发展过程中至关重要的一环。
2、陶瓷固化处理技术即将高放废物包容束缚在陶瓷基质中，形成稳定的高放废物陶瓷晶相固化体。陶瓷基质的化学稳定性优于玻璃基质，但其对核素的固溶量一定程度上取决于基质元素与核素之间的差异例如离子半径、电荷及成键方式等，因此陶瓷基质的选择对高放废物的实际处理效果至关重要，a2b2o7型烧绿石它的结构较为灵活，其中的o48f能根据掺杂的阳离子半径大小来适当调整八面体的形状以及大小，而不至于结构的崩塌。其中的o8a是一个氧空位，它能根据掺杂的阳离子价态来平衡体系中的电荷。所以它是锕系元素的合适寄主，但如上所述实际高放废液成分相当复杂，从理论设计层面而言，单组份的烧绿石仍难胜任对易变多成分高放废液的处理，因此如何进一步增加烧绿石基质设计灵活性是急需解决的关键技术。
技术实现思路
1、为了解决上述问题，本申请提供了一种高熵烧绿石陶瓷固化体，其化学式为((lapreugdyb)(1-x)/5ux)2zr2o7，其中x＝0.05-0.25。
2、以及该
3、将镧盐、镨盐、铕盐、钆盐、镱盐、铀酰盐、锆盐标准溶液混合，经溶剂溶解得到溶胶；
4、将溶胶经喷雾热解后煅烧得到前驱体粉末；
5、将前驱体粉末干压成陶坯，再经高温烧制得到((lapreugdyb)(1-x)/5ux)2zr2o7高熵陶瓷固化体，其中，x＝0.05-0.25。
6、本技术方案区别于现有技术将单组元的烧绿石集采制备成高熵型的烧绿石的技术方案，直接利用包含多种高放射性物质的盐成分制备高熵型烧绿石，使其在a位包含多种元素，从而可以直接对多种高放元素进行替代和固化。本申请所a位所采用的元素为la、pr、eu、gd、yb、u，b位为zr，a位元素的选择使得本申请高熵烧绿石的晶格畸变效应强，而b位元素的存在使二者离子半径差距大，导致了晶格畸变严重。由此使其能对多种核素进行协调处理，可对多种关键核素进行固化。同时其能提升固化体的抗浸出性能，有效阻止放射性核素的迁移扩散。
7、优选的，所述镧盐、镨盐、铕盐、钆盐、镱盐、铀酰盐、锆盐为硝酸镧、硝酸镨、硝酸铕、硝酸钆、硝酸镱、硝酸铀酰、硝酸锆。
8、本领域技术人员应理解，本技术方案中高放废物的盐可以以包含该元素的任意金属盐，本申请优选为硝酸盐。
9、进一步的，所述喷雾热解为：将溶胶于4-4.5mpa压力下雾化喷洒至预热300-350℃的容器中。
10、进一步的，所述煅烧为匀速升温至800-1000℃保温1-3h。
11、进一步的，所述干压压力为4-4.5mpa。
12、进一步的，所述高温烧制为将陶坯置于真空钨丝炉中，10℃/min升温至800-1000℃，再5℃/min升温至1600-1800℃，保温5-7h。
13、进一步的，所述真空钨丝炉中的真空度为1×10-3pa。
14、以及，根据上述制备方法制备得到的高熵烧绿石陶瓷固化体。
15、以及，根据上述制备方法在处理高放废物领域中的应用。
16、本技术方案所述应用，是将高放废物以金属盐形式作为原料，通过本申请制备方法制备得到高熵烧绿石陶瓷固化体，由于通过本申请制备方法得到的高熵烧绿石能同时固化多种关键核素，且固化体的抗浸出性能强，因此可有效阻止放射性核素的迁移扩散，实现对高放废物的高效、安全处理。
17、本专利技术的有益效果为：本申请提供了一种高熵烧绿石陶瓷固化体的制备方法，其包含了高放废液所含元素镧、镨、铕、钆、镱、铀及锆，以增强其对废物元素的适应性。其能对多种核素进行协调处理，可对多种关键核素进行固化。同时其能提升固化体中关键核素的抗浸出性能，有效阻止放射性核素的迁移扩散。
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1.一种高熵烧绿石陶瓷固化体，其特征在于，其化学式为((LaPrEuGdYb)(1-x)/5Ux)2Zr2O7，其中x＝0.05-0.25。
2.如权利要求1所述高熵烧绿石陶瓷固化体的制备方法，其特征在于，包括：
3.根据权利要求2所述制备方法，其特征在于，所述镧盐、镨盐、铕盐、钆盐、镱盐、铀酰盐、锆盐为硝酸镧、硝酸镨、硝酸铕、硝酸钆、硝酸镱、硝酸铀酰、硝酸锆。
4.根据权利要求2所述制备方法，其特征在于，所述喷雾热解为：将溶胶于4-4.5Mpa压力下雾化喷洒至预热300-350℃的容器中。
5.根据权利要求2所述制备方法，其特征在于，所述煅烧为匀速升温至800-1000℃保温1-3h。
6.根据权利要求2所述制备方法，其特征在于，所述干压压力为4-4.5Mpa。
7.根据权利要求2所述制备方法，其特征在于，所述高温烧制为将陶坯置于真空钨丝炉中，10℃/min升温至800-1000℃，再5℃/min升温至1600-1800℃，保温5-7h。
8.根据权利要求6所述制备方法，其特征在于，所述真空钨丝
9.一种根据权利要求2-8任一制备方法制备得到的高熵烧绿石陶瓷固化体。
10.权利要求2-8任一所述制备方法在处理高放废物领域中的应用。
...【技术特征摘要】
1.一种高熵烧绿石陶瓷固化体，其特征在于，其化学式为((lapreugdyb)(1-x)/5ux)2zr2o7，其中x＝0.05-0.25。
2.如权利要求1所述高熵烧绿石陶瓷固化体的制备方法，其特征在于，包括：
3.根据权利要求2所述制备方法，其特征在于，所述镧盐、镨盐、铕盐、钆盐、镱盐、铀酰盐、锆盐为硝酸镧、硝酸镨、硝酸铕、硝酸钆、硝酸镱、硝酸铀酰、硝酸锆。
4.根据权利要求2所述制备方法，其特征在于，所述喷雾热解为：将溶胶于4-4.5mpa压力下雾化喷洒至预热300-350℃的容器中。
5.根据权利要求2所述制备方法，其特征在于，所述...
【专利技术属性】
技术研发人员：丁聪聪，王烈林，刘祝，刘应章洋，程文财，
申请(专利权)人：西南科技大学，
类型：发明
国别省市：
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