【技术实现步骤摘要】
本专利技术涉及催化与储氢，尤其涉及一种用于多元芳环有机液体储氢ru基催化剂、制备方法及应用。
技术介绍
1、随着我国工业产业的快速发展，以煤、石油和天然气等传统化石能源消耗为主体地位的能源消费现状是碳排放的主要来源，而国家“双碳”目标的提出，为我国能源产业革命变革发展指明方向，2020年4月我国第一次从法律上将氢能列为能源，并于同年6月份制定氢能产业发展规划，开展关键技术装备攻关并积极推动应用示范。在国家能源革命大环境下，氢能作为“零碳”能源，在工业产业领域有着极为丰富的应用场景，氢能可以作为甲醇和合成氨的原料，可有效降低化工过程对化石能源的依赖；以氢燃料电池、氢能燃汽轮机和氢能航空技术等替代燃油驱动，可充分发挥氢能能量高、污染低、续航强和co2排放低等优势。但是，氢能因自身的特点需高效安全储存、运输，这一瓶颈极大地制约了氢能在不同领域的应用，而高效的有机液体储氢技术是解决氢能储运、实现能源领域碳中和的重要技术。
2、常规的有机液体储氢载体有烷基苯、烷基萘、烷基蒽、n-乙基咔唑、n-丙基咔唑、2-甲基吲哚、二苄基甲苯等，带有杂原子的多环芳烃(n-乙基咔唑、n-丙基咔唑、2-甲基吲哚和二苄基甲苯等)与烷基芳烃(烷基苯、烷基萘和烷基蒽等)相比更容易活化加氢，但是来源渠道窄，生产成本高。烷基芳烃因来源广泛备受关注，但是其储氢温度相对较高，导致工业过程能耗偏高，因此开发高活性的催化剂在常温条件下实现烷基芳烃类高效储氢前瞻性研究工作备受关注。ru基催化剂在有机液体储氢方面具有较高的活性，最新研究成果报道，负载ru催化剂在杂原子
3、因此，亟需研究一种常温条件下烷基芳烃类有机液体储氢的高活性催化剂，对氢能的高效应用意义重大。
技术实现思路
1、为解决上述技术问题，本专利技术公开了一种用于多元芳环有机液体储氢ru基催化剂、制备方法及应用。首先，通过原位复合生长，一步法制备具有芳环类有机大分子可接近性强、酸性位点分布均匀且负载金属分散度均匀的复合沸石载体hyβ，接着采用水热n掺杂-ru金属沉淀一锅法制的高活性催化剂前体，后采用低温氧化-还原的方法制备得到可在常温条件下用于多元芳环类有机液体储氢高活性催化剂ru-n/hyβ。
2、为实现上述目的，本专利技术采用下述技术方案：
3、本专利技术第一方面提出了一种用于多元芳环有机液体储氢ru基催化剂的制备方法。
4、在一可选实施例中，用于多元芳环有机液体储氢ru基催化剂的制备方法，包括如下步骤：
5、a、制备hyβ
6、a1、按比例将naoh、去离子水、模板剂、氨水和工业y沸石分子筛在室温条件下搅拌均匀后，加入sio2，密封搅拌，进行老化反应，老化时间为2-4h，得到溶胶-凝胶体；
7、a2、将步骤a1得到的溶胶-凝胶体转移至水热合成釜内，密封后置于鼓风干燥箱内，进行晶化反应，晶化温度为135-145℃，晶化时间为90-102h，冷却至室温后洗涤至ph＝7，得到白色固体沉淀物；
8、a3、将步骤a2的白色固体沉淀物在90℃干燥12h后得到nayβ固体粉末，将nayβ固体粉末置于气氛管式炉内，通入o2，以8℃·min-1的升温速率至600℃后焙烧5h，移除模板剂后冷却并研磨至300目，得到固体粉末；
9、a4、取步骤a3的固体粉末，置于0.5-1.0mol·l-1的nh4no3溶液中，进行离子交换，离子交换温度为30-50℃，经3次离子交换后离心脱除水分，得到固体沉淀物；
10、a5、将步骤a4的固体沉淀物置于气氛管式炉内，通入o2，以8℃·min-1的升温速率至600℃后焙烧5h，待气氛管式炉冷却至室温，研磨至300目，得到hyβ粉末；
11、b、制备ru-n/hyβ催化剂前体
12、b1、取尿素和ru盐溶于去离子水，室温条件下溶解后加入步骤a5得到的hyβ粉末，密封搅拌1h，得到悬浮液；
13、b2、将步骤b1得到的悬浮液转移至水热合成釜内密封，置于鼓风干燥箱内，进行水热反应，水热温度为105-125℃，水热时间为8-12h，冷却至室温后洗涤、离心，得到白色固体沉淀物；
14、b3、将步骤b2得到的白色固体沉淀物在80℃干燥12h后，得到ru-n/hyβ催化剂前体，并将ru-n/hyβ催化剂前体研磨至300目待用；
15、c、制备催化剂ru-n/hyβ
16、c1、取步骤b3得到的ru-n/hyβ催化剂前体，置于气氛管式炉内，控制o2流速为2-4ml·min-1，以1-3℃·min-1的升温速率升至200℃，维持1-2h；
17、c2、将步骤c1中的o2换为n2，0.5h后再换为h2，控制h2流速为5-8ml·min-1，以2-4℃·min-1的升温速率升至400℃，维持3-5h后冷却至室温，得到催化剂ru-n/hyβ。
18、可选地，步骤a1中，所述模板剂为teaoh或tpaoh，工业y沸石分子筛的si/al＝2.5，sio2为气相sio2。
19、可选地，步骤a1中，naoh、工业y沸石分子筛、sio2、模板剂和氨水的质量比为35:7-8:2-3:6-8:3，老化时间为3h。
20、可选地，步骤a2中，晶化温度为140℃，晶化时间为96h。
21、可选地，步骤a4中，nh4no3溶液的浓度为0.75mol·l-1，离子交换温度为40℃。
22、可选地，步骤b1中，ru盐与尿素的摩尔比为1:10，ru盐与hyβ的固体质量比为1:25。
23、可选地，步骤b2中，水热温度为120℃，水热时间为10h。
24、可选地，步骤c1中，o2流速为2ml·min-1，升温速率为1.5℃·min-1，维持时间为1.5h。
25、可选地，步骤c2中，h2流速为6ml·min-1，升温速率为3℃·min-1，维持时间为4h。
26、本专利技术第二方面提供了一种利用上述方法制备的催化剂ru-n/hyβ。
27、本专利技术第三方面提供了催化剂ru-n/hyβ的应用。
28、在一可选实施例中，催化剂ru-n/hyβ应用于多元芳环有机液体储氢。
29、可选地，催化剂ru-n/hyβ在4mpa初始氢压、0.5h和40℃条件下实现多元芳环高效氢化饱和储氢。
30、本专利技术的有益效果是，
31、1、本专利技术中制备的hyβ载体，多元芳环可接近酸性催化位点及孔道结构，通过解聚工业y沸石分子筛和水热晶化原位生成β来实现。
32、2、本专利技术中制备的hyβ载体，多元芳环可接近酸性催化位点及孔道结构，通过调变水热合成过程中溶胶-凝胶的晶化时间、晶化温度和外场驱本文档来自技高网...
【技术保护点】
1.用于多元芳环有机液体储氢Ru基催化剂的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
2.如权利要求1所述的用于多元芳环有机液体储氢Ru基催化剂的制备方法，其特征在于，步骤a1中，所述模板剂为TEAOH或TPAOH，工业Y沸石分子筛的Si/Al＝2.5，SiO2为气相SiO2。
3.如权利要求1所述的用于多元芳环有机液体储氢Ru基催化剂的制备方法，其特征在于，步骤a1中，NaOH、工业Y沸石分子筛、SiO2、模板剂和氨水的质量比为35:7-8:2-3:6-8:3，老化时间为3h。
4.如权利要求1所述的用于多元芳环有机液体储氢Ru基催化剂的制备方法，其特征在于，步骤a2中，晶化温度为140℃，晶化时间为96h。
5.如权利要求1所述的用于多元芳环有机液体储氢Ru基催化剂的制备方法，其特征在于，步骤a4中，NH4NO3溶液的浓度为0.75mol·L-1，离子交换温度为40℃。
6.如权利要求1所述的用于多元芳环有机液体储氢Ru基催化剂的制备方法，其特征在于，步骤b1中，Ru盐与尿素的摩尔比为1:10，Ru盐与HYβ的固体质量比为
7.如权利要求1所述的用于多元芳环有机液体储氢Ru基催化剂的制备方法，其特征在于，步骤b2中，水热温度为120℃，水热时间为10h。
8.如权利要求1所述的用于多元芳环有机液体储氢Ru基催化剂的制备方法，其特征在于，步骤c1中，O2流速为2mL·min-1，升温速率为1.5℃·min-1，维持时间为1.5h；
9.一种利用权利要求1至8任一项所述的方法制备的催化剂Ru-N/HYβ。
10.如权利要求9所述的催化剂Ru-N/HYβ的应用，其特征在于，应用于多元芳环有机液体储氢。
...【技术特征摘要】
1.用于多元芳环有机液体储氢ru基催化剂的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
2.如权利要求1所述的用于多元芳环有机液体储氢ru基催化剂的制备方法，其特征在于，步骤a1中，所述模板剂为teaoh或tpaoh，工业y沸石分子筛的si/al＝2.5，sio2为气相sio2。
3.如权利要求1所述的用于多元芳环有机液体储氢ru基催化剂的制备方法，其特征在于，步骤a1中，naoh、工业y沸石分子筛、sio2、模板剂和氨水的质量比为35:7-8:2-3:6-8:3，老化时间为3h。
4.如权利要求1所述的用于多元芳环有机液体储氢ru基催化剂的制备方法，其特征在于，步骤a2中，晶化温度为140℃，晶化时间为96h。
5.如权利要求1所述的用于多元芳环有机液体储氢ru基催化剂的制备方法，其特征在于，步骤a4中，nh4no3...
【专利技术属性】
技术研发人员：亢玉红，王淑亭，刘光辉，高勇，张啸杞，李彦军，慕苗，王爱民，白锦军，王战辉，薛帆，
申请(专利权)人：榆林学院，
类型：发明
国别省市：
还没有人留言评论。发表了对其他浏览者有用的留言会获得科技券。