【技术实现步骤摘要】
本专利技术属于核燃料，具体涉及一种富铀多元铀合金及其应用。
技术介绍
1、在追求高中子通量的研究堆和追求高功率密度的动力反应堆中，核燃料应具备高铀密度、良好的传热能力和辐照稳定性，以使堆芯获得尽可能高的裂变密度和中子通量来加速材料辐照考验。目前研究堆广泛使用的铀硅铝弥散燃料的铀密度较低，难以满足追求更高中子通量的新型研究堆设计需要。美国、韩国等正在开发的研究堆用铀钼金属核燃料虽然具有较高铀密度，但其面临的关键问题是在600℃以下会发生相变，导致体心立方结构晶体(γ相)分解产生各向异性的六方最密堆积晶体(α相)，进而诱发金属燃料的辐照变形和辐照肿胀加剧，威胁研究堆燃料的结构完整性，因此其在研究堆的应用温度被限制在200℃以下。
2、为了进一步提高研究堆燃料的使用温度上限，需要改进金属燃料成分以使其在更高温度下保持γ相稳定，同时保留其高铀密度、高传热能力的优势。现有研究表明通过添加多种合金元素提高构型熵有利于稳定γ相是可行的，如中国工程物理研究院研究了u-hf-nb-ti四元高熵合金以提高其力学性能和保持体心立方结构(j.shi,y et al,developmentof single-phase bcc uhfnbti high-entropy alloy with excellent mechanicalproperties,materials letters(2021))，但是此研究中铀合金的u原子份额较低(不超过35％)，合金元素占比过多，导致铀含量低于氮化铀、氧化铀等陶瓷燃料，难以满足高通量研究堆核设计对核燃料
3、鉴于此，提出本专利申请。
技术实现思路
1、为了解决以上问题，本专利申请的目的在于提供一种富铀多元铀合金及其应用，得到的铀合金的铀密度不小于11.68gu/cm3，能够满足高通量研究堆对核燃料铀密度的要求，同时在反应堆运行温度范围(200℃～500℃)内能够保持体心立方晶体结构，因而具有更好的抗辐照肿胀性能，有利于提高研究堆用燃料元件的运行温度和燃耗，兼顾到了铀密度、高温结构稳定性及抗辐照肿胀性能。
2、本专利技术的目的及解决其技术问题是采用以下技术方案实现的：
3、本专利技术的第一个目的在于提供一种富铀多元铀合金，所述多元铀合金成分按照表达式uxmozrnb的形式进行配比，4.5≤x≤6.0，mo元素、zr元素、nb元素的原子百分比相等。本专利技术配方所述的富铀多元合金，其微观组织特点为体心立方单相结构。通过添加稳定u原子体心立方结构能力强的mo、nb、zr元素，并控制三种元素的成分为等原子百分比，以在相同掺杂元素总原子比下最大化合金体系的构型熵，具有单一伽马相(即体心立方结构)，降低了laves相析出的可能性，且在高温长时间考验和辐照试验后仍能保持良好的伽马相稳定性。
4、且专利技术人发现，如果提高u含量，则用于稳定伽马相的合金元素含量相应降低，就无法达到保持伽马相稳定性的效果。如果u含量过低，则无法满足研究堆的核设计要求，因为u含量越低其原子密度也越低，能够在单位空间内发生核裂变反应的量(即裂变反应密度)也越低，导致核反应堆的功率密度和中子通量也相应下降，难以满足高通量研究堆的设计需求。所以，本专利技术的设计目标是兼顾提高伽马相热稳定性和u含量。本专利技术提供的解决技术问题的思路是选择三种添加元素并保持其为等原子比，从而使其在相同u含量下的合金构型熵最大化(sconf＝xiln(xi))，根据材料热力学的合金自由能公式，可使得合金的高温相自由能更低，即更加稳定。本领域人员无法通过简单地、有限次的配方调整得到本申请的配方。
5、本专利技术实施例获得的富铀多元铀合金uxmozrnb(4.5≤x≤6.0)铀密度大于等于11.68gu/cm3，能够满足研究堆对核燃料铀密度的要求，有利于提高研究堆堆芯的中子通量，同时在高温(200℃～500℃)下能够更好的保持体心立方晶体结构，因而具有更好的抗辐照肿胀性能，有利于提高研究堆用燃料元件的运行温度和燃耗。本专利技术的富铀多元铀合金兼顾高铀密度、高温下结构稳定性及抗辐照肿胀性能，解决了铀含量低时无法满足兼顾堆用核燃料铀密度与高温结构稳定的问题。
6、在一可选的实施例中，采用以下步骤制备：
7、步骤s1、根据反应堆核设计的需要设计uxmozrnb的组成及各元素的配比，称取配比好的合金原料后采用多次真空熔炼法制得成分均匀的铀合金铸锭；
8、步骤s2、将步骤s1制备的uxmozrnb合金铸锭在真空或氩气保护气氛中退火处理，保温结束后直接水淬。
9、在一可选的实施例中，步骤s1中，母合金混料时，u、mo、nb、zr元素的单质按照重量百分比分别为83.1％、5.8％、5.6％、5.5％。
10、在一可选的实施例中，步骤s2中进行母合金熔炼时，采用真空电弧熔炼法在氩气保护下进行熔炼。
11、在一可选的实施例中，母合金真空熔炼前，抽真空至炉腔气压为5×10-3pa以下，然后向炉膛内充入0.6～0.8个大气压、重量百分比纯度为99.999％的高纯氩气。
12、在一可选的实施例中，步骤s2中，氩弧熔炼电流控制在350a～450a，熔炼时间为5min。本专利技术中快速熔化，避免低熔点元素的挥发，避免成分发生变化，同时又可以获得均匀的成分。在一可选的实施例中，熔炼结束后等待10min使合金冷至室温，然后将初坯翻转，重复前述步骤熔炼3～5次，得成分均匀的母合金锭。
13、在一可选的实施例中，步骤s2中，对母合金锭进行真空封管处理后，在温度1000℃下高温固溶处理80小时，得到均匀化处理的合金锭，对合金锭直接进行水淬。本申请中通过在1000℃固溶处理消除合金铸锭的枝晶组织，使得mo、zr、nb等元素更加均匀。
14、本专利技术实施例中，采用常规的真空电弧熔炼、真空热处理，制备方法简单，所得合金成分分布均匀，晶粒内部无枝晶偏析，相比于常规的熔炼法能够更精确的控制多元合金的成分和避免在空气中冷却引入的氧、碳等元素进入合金内部形成氧化物和碳化物。
15、本专利技术的第二个目的在于提供以上任一项所述的富铀多元铀合金在核燃料中的应用。
16、本专利技术与现有技术相比，具有如下的优点和有益效果：
17、本专利技术实施例提供的富铀多元铀合金uxmozrnb(4.5≤x≤6.0)铀密度大于等于11.68gu/cm3，能够满足研究堆对核燃料铀密度的要求，有利于提高研究堆堆芯的中子通量，同时在高温(200℃～500℃)下能够更好的保持体心立方晶体结构(即γ相)，因而具有更好的抗辐照肿胀性能，提高了研究堆用燃料元件的运行温度和燃耗。
18、本专利技术的富铀多元铀合金兼顾高铀密度、高温下结构稳定性及抗辐照肿胀性能，解决了铀含量低时无法满足兼顾堆用核燃料铀密度与高温结构稳定的问题。
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1.一种富铀多元铀合金，其特征在于，所述多元铀合金按照表达式UxMoZrNb的形式进行配比，4.5≤x≤6.0，Mo元素、Zr元素、Nb元素的原子百分比相等。
2.根据权利要求1所述的一种富铀多元铀合金，其特征在于，所述U、Mo、Nb、Zr元素的单质按照重量百分比分别为83.1％、5.8％、5.6％、5.5％进行配比。
3.根据权利要求1～2任一项所述的一种富铀多元铀合金，其特征在于：采用以下步骤制备得到：
4.根据权利要求3所述的一种富铀多元铀合金，其特征在于，步骤S1中，母合金混料时，U、Mo、Nb、Zr元素的单质按照重量百分比分别为83.1％、5.8％、5.6％、5.5％。
5.根据权利要求3所述的一种富铀多元铀合金，其特征在于，步骤S1中进行母合金熔炼时，采用真空电弧熔炼法在氩气保护下进行熔炼。
6.根据权利要求3所述的一种富铀多元铀合金，其特征在于，母合金真空熔炼前，抽真空至炉腔气压为5×10-3Pa以下，然后向炉膛内充入0.6～0.8个大气压、重量百分比纯度为99.999％的高纯氩气。
7.根据权
8.根据权利要求7所述的一种富铀多元铀合金，其特征在于，熔炼结束后等待10min使合金冷至室温，然后将初坯翻转，重复前述步骤熔炼3～5次，得成分均匀的母合金锭。
9.根据权利要求3所述的一种富铀多元铀合金，其特征在于，步骤S2中，对母合金锭进行真空封管处理后，在温度1000℃及以上高温固溶处理不小于80小时，得到均匀化处理的合金锭，对合金锭直接进行快速降温。
10.根据权利要求1～9任一项所述的富铀多元铀合金在核燃料中的应用。
...【技术特征摘要】
1.一种富铀多元铀合金，其特征在于，所述多元铀合金按照表达式uxmozrnb的形式进行配比，4.5≤x≤6.0，mo元素、zr元素、nb元素的原子百分比相等。
2.根据权利要求1所述的一种富铀多元铀合金，其特征在于，所述u、mo、nb、zr元素的单质按照重量百分比分别为83.1％、5.8％、5.6％、5.5％进行配比。
3.根据权利要求1～2任一项所述的一种富铀多元铀合金，其特征在于：采用以下步骤制备得到：
4.根据权利要求3所述的一种富铀多元铀合金，其特征在于，步骤s1中，母合金混料时，u、mo、nb、zr元素的单质按照重量百分比分别为83.1％、5.8％、5.6％、5.5％。
5.根据权利要求3所述的一种富铀多元铀合金，其特征在于，步骤s1中进行母合金熔炼时，采用真空电弧熔炼法在氩气保护下进行熔炼。
6.根据权利要求...
【专利技术属性】
技术研发人员：李文杰，吴裕，孙丹，唐奇，邱玺，蒋文龙，辛勇，齐浩雄，李垣明，焦拥军，夏榜样，杨博，
申请(专利权)人：中国核动力研究设计院，
类型：发明
国别省市：
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