【技术实现步骤摘要】
本专利技术属于低维材料性质模拟计算，涉及数据驱动对tm-m′2m″cno2mxenes析氢催化剂的预测方法。
技术介绍
1、随着社会进步，社会正常运转对能源需求不断上升，化石燃料在人类社会中发挥重要作用；为实现碳达峰碳中和战略目标，降低化石燃料依赖性，制定新的可再生能源利用策略具有重要意义。在这一背景下，氢气作为可再生能源之一，可以通过析氢反应(her)电解水生成。制氢性能取决于电化学水分解过程中使用的电催化剂的效率、稳定性和成本。在her中，商业铂(pt)和pt基材料目前被认为是最适合的催化剂，但其相应的稀缺性和高价格限制了大规模应用。因此，寻找高性价比催化剂对于her至关重要。
2、最近几年，二维(2d)mxenes材料具有大比表面积、化学组成多样、层厚可调和易于功能化等特点，展现了良好的导电性和亲水性，是极具有析氢潜力的催化材料。mxenes通常具有通式mn+1xntx，m代表早期过渡金属，x表示c和/或n，tx代表终止基团。目前，相较于-f、-cl、-oh等终止基团，-o具有更高的稳定性；根据以往的研究，mxenes上终止基团覆盖范围并不均匀，这会导致缺陷位点的存在。在mxenes中终止基团空位锚定过渡金属原子(tm)有望调节表面官能团与氢原子之间的相互作用；且在空位与基质之间的强共价相互作用能够锚定单原子，有效避免团簇形成。由于mxenes的制备工艺、成本问题等因素对实验研究产生较大的局限性。相较于实验中探索新型催化剂，计算筛选则更为有效，能够减少实验试错成本、深入研究实验现象背后的内在机制，且该方法已被大
3、目前对mxenes的预测方法分为：方法一，纯第一性原理计算；方法二，第一性原理与机器学习相结合的计算方法。纯第一性原理计算虽具有较高精度，但计算开销大，难以运用到大规模筛选tm-m′2m″cno2析氢催化剂。而基于第一性原理与机器学习相结合的计算方法在训练出最优模型后，其计算效率随预测数据需求量增加相比于纯第一性原理计算成倍提升，但所仍需第一性原理计算中的数值作为数据集才能达到与方法一相当的精度。传统机器学习虽然能在小数据集达到较高精度，但对特征适应度较低，需要对特征进行特殊处理以避免特征冗余问题。
技术实现思路
1、本专利技术的目的是提供数据驱动对tm-m′2m″cno2mxenes析氢催化剂的预测方法，解决了现有技术中预测流程繁琐问题同时提高了预测精度。
2、本专利技术采用的技术方案是，数据驱动对tm-m′2m″cno2mxenes析氢催化剂的预测方法，具体按照以下步骤实施：
3、步骤1、构建m′2m″cno2的单胞模型，进行3×3×1扩胞后作为基础模型；
4、步骤2、对一种m′2m″cno2对应四种不同构型进行结构优化，采用具有最低能量的构型锚定过渡金属tm-m′2m″cno2作为目标模型；
5、步骤3、对氢吸附后的目标结构进行结构优化，提取结构优化后的能量；
6、步骤4、进行静态自洽计算，计算其常温状态下的对应的零点振动能，计算氢吸附吉布斯自由能；
7、步骤5、通过tm-m′2m″cno2空间位置信息构建对应原子本征特征数据集，不引入第一性原理计算数据；
8、步骤6、选取梯度增强回归算法gbr与随机森林回归算法rfr对数据集进行特征工程处理，去除冗余特征并优化gbr与rfr算法参数以达到评价指标；
9、步骤7、当经过特征工程处理后的数据在gbr与rfr算法训练出理想模型时，采用符号转换算法对此时的数据集进行转换，构建新特征；
10、步骤8、将构建的特征与未经特征处理的数据输入卷积神经网络中进行模型训练，采用最优模型对未知数据进行析氢性能预测；
11、步骤9、对预测出的理想tm-m′2m″cno2析氢催化剂结构进行结构优化。
12、本专利技术的特点还在于，
13、步骤1具体为，
14、采用双过渡金属碳氮mxenes中m′/m″＝ti、v、cr、zr、nb、mo、hf、ta；
15、最外层终止基团采用-o，为实现外层过渡金属的最大化配位数，存在立方密堆积和六方密堆积两种堆积方式，即对应c或n原子位点hcp和内层过渡金属原子位点fcc，因此，一种结构对应四种不同的构型fcc-fcc、fcc-hcp、hcp-hcp、hcp-fcc；
16、所有计算的平面波截止动能均设置为520ev，能量收敛和力收敛分别选择为10-5ev和由于存在范德华相互作用，因此采用grimme的dft-d3方法修正，所有mxenes结构模型沿z轴方向真空层设置为
17、对数据集中的基础结构进行结构优化，生成稳定结构数据文件contcar；从ozicar中提取能量数据，选择每种m′2m″cno2的四种构型中能量最低的构型作为最稳定的构型。
18、步骤2具体为，
19、将步骤1中经过结构优化所得到的最稳定构型contcar文件转为.cif文件并打开，将过渡金属锚定在制造氧空位中形成tm-m′2m″cno2结构，形成目标模型。
20、步骤2中，锚定在氧空位的过渡金属为ni、mo、ru、rh、pd、ag、w、os、ir、pt、au。
21、步骤3具体为，计算氢吸附吉布斯自由能具体操作如下：
22、为评估不同mxenes的her活性，当忽略ph与电位u的影响时，氢吸附吉布斯自由能δgh定义为：
23、δgh＝δeh+δezpe－tδsh(1)
24、式(1)中，δeh、δezpe、t和δsh分别表示氢的吸附能、吸附氢和气态氢的零点能量zpe差值、温度和吸附氢和气态氢的熵值；
25、δeh定义为：
26、δeh＝e(mxene+nh)－e(mxene+(n－1)h)－1/2e(h2)(2)
27、式(2)中，e(mxene+nh)表示具有n个吸附氢原子mxene的能量，e(mxene+(n－1)h)表示具有n－1个吸附氢原子mxene的能量，e(h2)为h2在气相中的能量，n为自然数；
28、δezpe定义为：
29、δezpe＝ezpe(nh)－ezpe((n－1)h)－1/2ezpe(h2)(3)
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1.数据驱动对TM-M′2M″CNO2MXenes析氢催化剂的预测方法，其特征在于，具体按照以下步骤实施：
2.根据权利要求1所述的数据驱动对TM-M′2M″CNO2MXenes析氢催化剂的预测方法，其特征在于，所述步骤1具体为，
3.根据权利要求2所述的数据驱动对TM-M′2M″CNO2MXenes析氢催化剂的预测方法，其特征在于，所述步骤2具体为，
4.根据权利要求3所述的数据驱动对TM-M′2M″CNO2MXenes析氢催化剂的预测方法，其特征在于，所述步骤2中，锚定在氧空位的过渡金属为Ni、Mo、Ru、Rh、Pd、Ag、W、Os、Ir、Pt、Au。。
5.根据权利要求2所述的数据驱动对TM-M′2M″CNO2MXenes析氢催化剂的预测方法，其特征在于，步骤4具体为，计算氢吸附吉布斯自由能具体操作如下：
6.根据权利要求2所述的数据驱动对TM-M′2M″CNO2MXenes析氢催化剂的预测方法，其特征在于，所述步骤5具体为，
7.根据权利要求2所述的数据驱动对TM-M′2M″CNO2MXenes析氢催
8.根据权利要求7所述的数据驱动对TM-M′2M″CNO2MXenes析氢催化剂的预测方法，其特征在于，步骤7具体为：
...【技术特征摘要】
1.数据驱动对tm-m′2m″cno2mxenes析氢催化剂的预测方法，其特征在于，具体按照以下步骤实施：
2.根据权利要求1所述的数据驱动对tm-m′2m″cno2mxenes析氢催化剂的预测方法，其特征在于，所述步骤1具体为，
3.根据权利要求2所述的数据驱动对tm-m′2m″cno2mxenes析氢催化剂的预测方法，其特征在于，所述步骤2具体为，
4.根据权利要求3所述的数据驱动对tm-m′2m″cno2mxenes析氢催化剂的预测方法，其特征在于，所述步骤2中，锚定在氧空位的过渡金属为ni、mo、ru、rh、pd、ag、w、os、ir、pt、au。。
5.根据权利要求2所...
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