【技术实现步骤摘要】
本专利技术属于温室气体处理，特别是涉及一种银掺杂的复合光催化剂及其制备方法和应用。
技术介绍
1、
2、作为一种传统的温室气体治理技术，光催化二氧化碳还原法是目前二氧化碳治理的主要技术之一，该技术是将污染物气体通过催化剂床层，在常温下将气体定向、高效的转化为高附加值的碳氢化合物。通过加入催化剂，改变了反应历程，降低了反应的活化能，不仅有助于“人工碳循环”目标的实现以解决日益恶化的环境问题，也有望缓解目前的能源短缺问题，其中高效光催化材料的开发是关键环节，也是现阶段研究和应用的瓶颈。
3、硫铟铜(cuins2)是不含任何有毒重金属的ⅰ-ⅲ-ⅳ直接带隙半导体，它通常以纳米片或量子点的形式存在。cuins2不仅具有1.50ev的窄直接带隙，接近太阳光采集的最佳带隙(1.45ev)，同时显示出超高的吸收系数，具有相对较高的载流子迁移率、可调的带隙值而备受关注。然而，由于其固有的缺陷，单纯的三元硫族化合物的可见光光催化活性并不令人满意。
技术实现思路
1、本专利技术的目的是提供一种银掺杂的复合光催化剂及其制备方法和应用，以解决上述现有技术存在的问题。本专利技术解决了现有光催化二氧化碳还原研究中的碳碳偶联问题，提供一种通过银掺杂cuins2实现光催化还原二氧化碳制备得到高附加值二碳产物乙烯的方法。在维持三元硫族化合物其独特的结构和电子特性的前提下，通过有效的策略构建二氧化碳反应活性位点，以提升对二氧化碳吸附和活化能力，实现光催化剂活性的提升和产物选择性转变是解决问题的关
2、本专利技术提供的技术方案之一：
3、一种银掺杂的复合光催化剂的制备方法，在cuins2的合成过程中原位掺杂ag单原子，制备得到所述银掺杂的复合光催化剂。
4、经分析表明银以单原子形式存在；其次银的存在提高了光生电荷分离效率，提升了二氧化碳还原速率，促进了碳碳偶联反应的发生，实现了还原产物选择性转变，最终产物以高附加值的乙烯为主，选择性高达98.8％。
5、一种银掺杂的复合光催化剂的制备方法，包括以下步骤：将incl3·4h2o和cu(ch3coo)2·h2o加入乙二醇中，待完全溶解后加入贵金属银，剧烈搅拌后，加入硫代乙酰胺，继续剧烈搅拌，将所得混合溶液加热、冷却至室温，过滤后洗涤沉淀物，干燥，制备得到所述银掺杂的复合光催化剂。
6、优选的，所述搅拌的时间为30min。
7、优选的，所述incl3·4h2o和cu(ch3coo)2·h2o的质量比为7∶4。
8、优选的，所述贵金属银为agno3，所述agno3的用量占incl3·4h2o和cu(ch3coo)2·h2o质量之和的0.5-1.6％。
9、优选的，所述加热温度为180℃。
10、优选的，所述干燥温度为60℃。
11、本专利技术提供的银掺杂的复合光催化剂的制备方法是一种通过原位银掺杂cuins2实现光催化二氧化碳还原为乙烯的方法，具体的操作为：首先将70mg incl3·4h2o和40mgcu(ch3coo)2·h2o加入40ml乙二醇中，再加入agno3，剧烈搅拌30min后，加入72mg硫代乙酰胺，再剧烈搅拌，在180℃进行溶剂热反应24h，反应过程中银会以单原子形式掺杂到cuins2体相中，自然冷却至室温后，将离心所得沉淀物用去离子水和乙醇连续洗涤以除去残余离子，最后在60℃下干燥。
12、本专利技术通过改变cuins2合成过程中ag的掺杂量，得到不同ag掺杂量的复合光催化剂，在cuins2中原位引入ag单原子，且不破坏其三元硫族化合物的固有结构。
13、本专利技术提供的技术方案之二：
14、一种通过上述制备方法制备得到的银掺杂的复合光催化剂，按照银原子占所述复合光催化剂质量比计，银的掺杂量为1-3wt％，优选的，所述银的掺杂量为2wt％。
15、本专利技术提供的技术方案之三：
16、一种上述银掺杂的复合光催化剂在光催化二氧化碳还原为乙烯的反应中的应用。
17、本专利技术提供的技术方案之四：
18、一种通过上述银掺杂的复合光催化剂实现光催化二氧化碳还原为乙烯的方法，反应物为二氧化碳和气态水，反应条件为可见光激发。
19、本专利技术的有益效果：
20、本专利技术通过在cuins2的合成过程中掺杂不同量的ag单原子制备出一系列可见光驱动的银掺杂的复合光催化剂，提升了光催化二氧化碳的还原性能和调节产物选择性。在维持三元硫族化合物其独特的结构和电子特性的前提下，通过有效地策略构建二氧化碳反应活性位点，提升了复合光催化剂对二氧化碳吸附和活化能力，实现光催化剂活性的提升和产物选择性的转变。ag的存在提高了光生电荷分离效率，提升了二氧化碳还原速率，促进了碳碳偶联反应的发生，同纯的cuins2光催化二氧化碳相比，还原性能提升高90倍，实现了还原产物选择性转变，最终产物以高附加值的乙烯为主，选择性高达98.8％。银的引入提高了cuins2光生电荷分离效率，更多的光生载流子参与二氧化碳还原反应。
21、本专利技术提供的一种ag掺杂的复合光催化剂的制备方法所需反应设备简单、反应时间短且反应便于操作；反应原料易得，原料及反应成本低，利于大规模生产，整个反应过程中，不使用也不产生任何有毒有害物质，完全符合清洁生产要求；通过在cuins2纳米片的合成过程中掺杂不同量贵金属ag从而原位引入ag单原子，cuins2作为种具有优异可见光响应能力的催化剂，在与贵金属ag结合后，cuins2中的光生电子更倾向于从cuins2定向转移到ag，这极大地增强了光生电荷的分离和转移能力，该复合催化剂显著提高了二氧化碳光还原反应活性，此外，该复合光催化剂的结构稳定，多次充分使用后催化性能稳定。
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1.一种银掺杂的复合光催化剂的制备方法，其特征在于，在CuInS2的合成过程中原位掺杂Ag单原子，制备得到所述银掺杂的复合光催化剂。
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：将InCl3·4H2O和Cu(CH3COO)2·H2O加入乙二醇中，待完全溶解后加入贵金属银，剧烈搅拌后，加入硫代乙酰胺，继续剧烈搅拌，将所得混合溶液加热、冷却至室温，过滤后洗涤沉淀物，干燥，制备得到所述银掺杂的复合光催化剂。
3.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，所述InCl3·4H2O和Cu(CH3COO)2·H2O的质量比为7∶4。
4.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，所述贵金属银为AgNO3，所述AgNO3的用量占InCl3·4H2O和Cu(CH3COO)2·H2O质量之和的0.5-1.6％。
5.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，所述加热温度为180℃。
6.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，所述干燥温度为60℃。
7.一种通过权利要求1-6任一项所述的制备方法制备得到的银掺
8.根据权利要求7所述的银掺杂的复合光催化剂，其特征在于，所述银的掺杂量为2wt％。
9.如权利要求7或8所述的银掺杂的复合光催化剂在光催化二氧化碳还原为乙烯的反应中的应用。
10.一种通过权利要求7或8所述的银掺杂的复合光催化剂实现光催化二氧化碳还原为乙烯的方法，其特征在于，反应物为二氧化碳和气态水，反应条件为可见光激发。
...【技术特征摘要】
1.一种银掺杂的复合光催化剂的制备方法，其特征在于，在cuins2的合成过程中原位掺杂ag单原子，制备得到所述银掺杂的复合光催化剂。
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：将incl3·4h2o和cu(ch3coo)2·h2o加入乙二醇中，待完全溶解后加入贵金属银，剧烈搅拌后，加入硫代乙酰胺，继续剧烈搅拌，将所得混合溶液加热、冷却至室温，过滤后洗涤沉淀物，干燥，制备得到所述银掺杂的复合光催化剂。
3.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，所述incl3·4h2o和cu(ch3coo)2·h2o的质量比为7∶4。
4.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于，所述贵金属银为agno3，所述agno3的用量占incl3·4h2o和cu(ch3coo)2·h2o...
【专利技术属性】
技术研发人员：许勇，代威力，王萍，张曼，张杰，
申请(专利权)人：南昌航空大学，
类型：发明
国别省市：
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