【技术实现步骤摘要】
本专利技术属于催化剂制备，特别涉及一种重整催化剂及其制备方法和应用，以及甲烷二氧化碳干重整制备合成气的方法。
技术介绍
1、甲烷干重整可以同时高效利用两种温室气体生产合成气，为费托合成及甲醇合成提供基础原料，是重要的新型绿色化工过程。该反应为吸热反应，且为减少积碳生成，一般反应温度选择在700℃以上；考虑到工业经济性，反应压力选择高压。但是，应用于高压条件下的甲烷干重整催化剂易于积碳、烧结，影响到长周期稳定性和工业化应用；目前，已有催化剂多在常压下能够实现反应稳定，高压下催化剂的催化剂反应稳定性往往是一个技术瓶颈。另外，值得注意的是，甲烷干重整反应在反应机理与反应热力学及动力学上是与甲烷水蒸气重整反应是有较大差别的(r.g.ding,z.f.yan,l.h.song,x.m.liu,j.nat.gas chem.,2001,10,237-255；李春义,沈师孔,石油大学学报,2000,24,113-117；j.g.zhang,h.wang,and a.k.dalai,ind.eng.chem.res.2009,48,677-684)，适宜于甲烷水蒸气重整的催化剂并不一定适用于甲烷干重整反应，因此，需要根据反应的特点和难点设计和制备适合的催化剂。
2、能够活化甲烷的分为贵金属(rh、ru、pt、pd、ir)和过渡金属(ni、co)等。其中贵金属在甲烷干重整反应中活性佳，且具有较好的抗积碳性能，但成本很高。ni基催化剂以优异的活性性能和价廉易得而广泛应用，但是ni基催化剂容易积碳失活，因此可以在催化剂中加入助剂或者采用合
技术实现思路
1、本专利技术所要解决的技术问题是解决现有技术中重整催化剂的稳定性问题例如在甲烷二氧化碳干重整高温高压反应环境下的稳定性问题，提供一种稳定性好、活性高的重整催化剂。
2、根据本专利技术的第一方面，本专利技术提供一种重整催化剂，该催化剂含有载体mgal2o4以及负载在所述载体上的活性金属组分，所述活性金属元素含有第一金属元素、第二金属元素和第三金属元素，所述第一金属元素为ni，第二金属元素为bi，第三金属元素为co、ru和ag中的一种或多种，所述载体mgal2o4的比表面积在120m2/g以上。
3、根据本专利技术的第二方面，本专利技术提供一种本专利技术所述的催化剂的制备方法，其中，该方法包括：将含有按照配比的活性金属组分源溶液与载体mgal2o4浸渍接触，旋蒸干燥得到固体，再进行焙烧、还原、钝化。
4、根据本专利技术的第三方面，本专利技术提供一种本专利技术所述的催化剂在甲烷干重整、联合重整或三重整制合成气中的应用。
5、根据本专利技术的第四方面，本专利技术提供一种甲烷二氧化碳干重整制备合成气的方法，在本专利技术所述的重整催化剂存在下，将甲烷与二氧化碳接触；优选地，所述接触的条件包括：甲烷和二氧化碳流量各自为30-70ml/min；压力为0.5-4.0mpa，温度为600-1100℃。
6、本专利技术的催化剂，以大于120m2/g的比表面积的mgal2o4作为载体，结合本专利技术的活性组分，具有热稳定性好、活性高的优势，高温高压条件下不会发生载体反应，不涉及孔道问题。在反应时，催化剂可以保证活性组分在载体上的均匀分散，不易团聚。
7、综上，本专利技术的催化剂制备步骤简单，重整活性高、稳定性好，在高温高压条件下进行甲烷干重整反应，稳定运行150h后仍可以保持稳定，且几乎没有积碳，完全解决了甲烷干重整在高压下易积碳失活的问题。本专利技术的方法可应用于工业制合成气技术中。
8、将本专利技术的催化剂可用于甲烷二氧化碳干重整制合成气反应技术中，也可作为甲烷联合重整或者三重整催化剂使用。
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1.一种重整催化剂，其特征在于，该催化剂含有载体MgAl2O4以及负载在所述载体上的活性金属组分，所述活性金属元素含有第一金属元素、第二金属元素和第三金属元素，所述第一金属元素为Ni，第二金属元素为Bi，第三金属元素为Co、Ru和Ag中的一种或多种，所述载体MgAl2O4的比表面积在120m2/g以上。
2.根据权利要求1所述的催化剂，其中，以催化剂总质量为基准，第一金属Ni的含量为2-10.2wt.％，优选为2-3wt.％；第二金属Bi的含量为0.01-3wt.％，优选为1-1.2wt.％；第三金属的含量为0.01-3wt.％，优选为0.2-0.4wt.％。
3.根据权利要求1或2所述的催化剂，所述载体MgAl2O4的比表面积为120-350m2/g。
4.权利要求1-3中任意一项所述的催化剂的制备方法，其中，该方法包括：将含有按照配比的活性金属组分源溶液与载体MgAl2O4浸渍接触，旋蒸干燥得到固体，再进行焙烧、还原、钝化。
5.根据权利要求4所述的制备方法，其中，所述浸渍接触的条件包括：
6.根据权利要求4或5所述
7.根据权利要求4-6中任意一项所述的制备方法，其中，
8.根据权利要求4-7中任意一项所述的制备方法，其中，
9.权利要求1-3中任意一项所述的催化剂在甲烷干重整、联合重整或三重整制合成气中的应用。
10.一种甲烷二氧化碳干重整制备合成气的方法，其特征在于，在权利要求1-3中任意一项所述的重整催化剂存在下，将甲烷与二氧化碳接触；优选地，所述接触的条件包括：甲烷和二氧化碳流量各自为30-70ml/min；压力为0.5-4.0MPa，温度为600-1100℃。
...【技术特征摘要】
1.一种重整催化剂，其特征在于，该催化剂含有载体mgal2o4以及负载在所述载体上的活性金属组分，所述活性金属元素含有第一金属元素、第二金属元素和第三金属元素，所述第一金属元素为ni，第二金属元素为bi，第三金属元素为co、ru和ag中的一种或多种，所述载体mgal2o4的比表面积在120m2/g以上。
2.根据权利要求1所述的催化剂，其中，以催化剂总质量为基准，第一金属ni的含量为2-10.2wt.％，优选为2-3wt.％；第二金属bi的含量为0.01-3wt.％，优选为1-1.2wt.％；第三金属的含量为0.01-3wt.％，优选为0.2-0.4wt.％。
3.根据权利要求1或2所述的催化剂，所述载体mgal2o4的比表面积为120-350m2/g。
4.权利要求1-3中任意一项所述的催化剂的制备方法，其中，该方...
【专利技术属性】
技术研发人员：刘志成，李丽媛，朱卡克，郜飞凡，朱贻安，
申请(专利权)人：中国石油化工股份有限公司，
类型：发明
国别省市：
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