一种绿色合成高光催化活性DESys/MIL-100(Fe)的方法技术

技术编号：41064381 阅读：37 留言：0更新日期：2024-04-24 11:17

本发明专利技术提供了一种绿色合成高光催化活性DESys/MIL‑100(Fe)的方法；本方法包括以下步骤：（1）制备低共熔溶剂；（2）将1,3,5‑苯三甲酸加入所述低共熔溶剂，在120℃下反应1小时形成低共熔体系（DESys），冷却至室温；（3）将Fe(NO<subgt;3</subgt;)<subgt;3</subgt;·9H<subgt;2</subgt;O加入所述低共熔体系，高温反应一定时间，洗涤、烘干，得到DESys/MIL‑100(Fe)；本发明专利技术具有反应条件温和、成本低、绿色环保等优点，且基于低共熔体系合成DESys/MIL‑100(Fe)能大幅提升其光催化性能，这为金属有机框架的绿色高效合成提供了一种新思路。

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【技术实现步骤摘要】

本专利技术属于降解水体污染，具体涉及一种基于低共熔体系绿色合成高光催化活性desys/mil-100(fe)的方法。

技术介绍

1、mil-100(fe) 框架由[fe3o(x)(h2o)2]6+（x = f- 或 oh-）簇和 1,3,5-苯三甲酸阴离子组成。三个铁（iii）八面体共享一个 μ3-o 顶点，形成一个铁三聚体，该铁三聚体与一个阴离子、两个水分子和六个羧酸盐配位，形成一个杂化超四面体单元，即 mil-100(fe)。由于存在可激发的铁氧（fe-o）团簇，mil-100（fe）对可见光反应灵敏。此外，mil-100(fe)中的有机配体和过渡金属中心可诱导不同的配体-金属电荷转移。并且mil-100(fe)具有优异的吸附性能、独特的光电特性和丰富的活性金属位点，因此在化学降解方面具有一定的光催化性能。

2、mil-100(fe) 通常采用经典的水热法制备，即铁（iii）盐在矿化剂 hf 的帮助下，在高压釜中与1,3,5-苯三甲酸发生自负载反应。不过，这种方法需要较长的合成时间和相对较高的温度和压力。虽然使用hf作为矿化剂可促进产品晶体生长并提高其结晶度，但hf具有强腐蚀性，对环境影响大，难以处理。因此，在合成 mil-100(fe)时应尽可能避免使用hf。低共熔溶剂是由氢键供体和氢键受体通过氢键相互作用形成的绿色溶剂。具有与离子液体相似的特性，如低蒸气压和高稳定性。它们价格低廉、无毒、环保且易于合成。这些优点使低共熔溶剂成为传统离子液体的合适替代品，并可作为大规模合成金属有机框架的溶剂-模板反应器体系。p>

技术实现思路

1、为解决上述问题，本专利技术公开了一种具有高光催化活性的desys/mil-100(fe)及其制备方法。

2、为达到上述目的，本专利技术的技术方案如下：

3、本专利技术提供了一种绿色合成高光催化活性desys/mil-100(fe)的方法，包括以下步骤：

4、（1）将1,3,5-苯三甲酸加入低共熔溶剂中，在110℃-130℃下反应1-2小时形成低共熔体系，冷却至室温；

5、（2）将fe(no3)3·9h2o加入低共熔体系，反应结束后，洗涤、烘干，得到desys/mil-100(fe)。

6、进一步地，步骤（1）中，所述低共熔溶剂包括氢键受体和氢键供体，氢键受体与氢键供体的摩尔比1：1-5，优选地，氢键受体与氢键供体的摩尔比1：2-4。

7、进一步地，所述氢键供体为1,2-丙二醇、1,3-丙二醇、甘油、1,4-丁二醇中的一种，优选地，所述氢键供体为1,2-丙二醇，氢键受体为氯化胆碱。

8、进一步地，步骤（1）中，1,3,5-苯三甲酸与低共熔溶剂的质量比为0.42：8-12；优选地，1,3,5-苯三甲酸与低共熔溶剂的质量比为0.42：10。

9、进一步地，步骤（2）中，fe(no3)3·9h2o与1,3,5-苯三甲酸的摩尔比为1.0-1.4：1；优选地，fe(no3)3·9h2o与1,3,5-苯三甲酸的摩尔比为1.1-1.2：1。

10、进一步地，步骤（2）中，反应的时间为8-16小时，优选地，反应的时间为12-14小时。

11、进一步地，步骤（2）中，反应的温度为140-170℃，优选地，反应的温度为150-160℃。

12、本专利技术的有益效果为：

13、（1）本专利技术使用低共熔体系取代传统溶剂合成mil-100(fe)，整个过程反应条件温和，成本低，操作简便，绿色无污染。

14、（2）mil-100(fe) 中具有多羧基结构的有机配体也可作为氢键供体，与原有氢键受体发生氢键相互作用形成低共熔体系，抑制1,3,5-苯三甲酸的解离，从而提高产品的结晶度与稳定性。本专利技术为合成mil-100(fe)提供了一种新思路。

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【技术保护点】

1.一种绿色合成高光催化活性DESys/MIL-100(Fe)的方法，其特征在于，包括以下步骤：

2.根据权利要求1所述的一种绿色合成高光催化活性DESys/MIL-100(Fe)的方法，其特征在于，步骤（1）中，所述低共熔溶剂包括氢键受体和氢键供体，氢键受体与氢键供体的摩尔比1：1-5。

3.根据权利要求2所述的一种绿色合成高光催化活性DESys/MIL-100(Fe)的方法，其特征在于，所述氢键供体为1,2-丙二醇、1,3-丙二醇、甘油、1,4-丁二醇中的一种，氢键受体为氯化胆碱。

4.根据权利要求1所述的一种绿色合成高光催化活性DESys/MIL-100(Fe)的方法，其特征在于，步骤（1）中，1,3,5-苯三甲酸与低共熔溶剂的质量比为0.42：8-12。

5.根据权利要求1所述的一种绿色合成高光催化活性DESys/MIL-100(Fe)的方法，其特征在于，步骤（2）中，Fe(NO3)3·9H2O与1,3,5-苯三甲酸的摩尔比为1.0-1.4：1。

6.根据权利要求1所述的一种绿色合成高光催化活性DESys/MIL

7.根据权利要求1所述的一种绿色合成高光催化活性DESys/MIL-100(Fe)的方法，其特征在于，步骤（2）中，反应的温度为140-170℃。

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【技术特征摘要】

1.一种绿色合成高光催化活性desys/mil-100(fe)的方法，其特征在于，包括以下步骤：

2.根据权利要求1所述的一种绿色合成高光催化活性desys/mil-100(fe)的方法，其特征在于，步骤（1）中，所述低共熔溶剂包括氢键受体和氢键供体，氢键受体与氢键供体的摩尔比1：1-5。

3.根据权利要求2所述的一种绿色合成高光催化活性desys/mil-100(fe)的方法，其特征在于，所述氢键供体为1,2-丙二醇、1,3-丙二醇、甘油、1,4-丁二醇中的一种，氢键受体为氯化胆碱。

4.根据权利要求1所述的一种绿色合成高光催化活性desys/mil-100(fe)的方法...

【专利技术属性】
技术研发人员：蒋文倩，毕文韬，陈大勇，
申请(专利权)人：南京师范大学，
类型：发明
国别省市：

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