【技术实现步骤摘要】
本专利技术涉及催化剂制备，特别是涉及一种硫、氮共掺杂碳负载过渡金属单原子催化剂及其制备方法。
技术介绍
1、催化剂作为催化技术的核心，能够有效地调控化学反应的路径，在更为温和的条件下，高选择性地获得目标产物。在现代工业中，超过80％的化工生产过程需要催化剂的参与。现有的多相催化剂通常只有表面部分原子参与反应，原子利用率低，造成催化剂组分的极大浪费；均相催化剂由于难以分离回收而面临着催化剂残留的问题。而单原子催化剂具有近乎100％的原子利用率以及活性位点高度均一、明确，易于分离回收、可重复使用等优点，在能源、化工、环境、医药等领域都极具应用前景。
2、碳材料具有高比表面积、高导电率、高化学稳定性以及价格低廉等优点，广泛用作金属单原子催化剂的载体。目前，碳基金属单原子催化剂的制备主要以高温热解法为主。专利cn108134098a以生物质木耳为原料，将其冷冻干燥后，经预碳化、碳化、酸煮等步骤制备出了碳基铁单原子催化剂；该方法的原料廉价、易于规模化制备，但不同批次的木耳组分可能会存在差异，且所得铁单原子催化剂中金属组分含量较低(约0.1wt.％)。专利cn111468167a通过热解钴锌双金属zif制备多孔氮掺杂碳负载钴单原子催化剂，该方法制备过程中无需强酸洗涤，但合成过程中需要使用大量的甲醇等有机溶解，且zif的收率和产量较低，不利于规模化制备。
技术实现思路
1、本专利技术的目的是提供一种硫、氮共掺杂碳负载过渡金属单原子催化剂及其制备方法，以解决上述现有技术存在的问题。p>
2、为实现上述目的，本专利技术提供了如下方案：
3、本专利技术的技术方案之一：一种硫、氮共掺杂碳负载过渡金属单原子催化剂的制备方法，包括以下步骤：
4、将硫/氮共掺杂碳前驱体、金属盐和铵盐溶于水中，干燥后热解，得到所述硫、氮共掺杂碳负载过渡金属单原子催化剂。
5、进一步地，所述硫/氮共掺杂碳前驱体包括维生素b1。
6、进一步地，所述铵盐包括氯化铵或溴化铵。
7、进一步地，所述金属盐包括水溶性的金属氯化物、金属硝酸盐和金属硫酸盐中的一种或多种。
8、进一步地，所述金属盐中的金属元素包括铁、钴、镍、铜、锰、钌、铂、钯和铱中的一种或多种。
9、进一步地，所述硫/氮共掺杂碳前驱和铵盐(助剂)的质量比为1:1～1:20。
10、更进一步地，所述硫/氮共掺杂碳前驱和铵盐的质量比为1:5～1:10。
11、助剂过少，产品易结块，分散性差，助剂过多导致生产效率低。
12、进一步地，所述硫/氮共掺杂碳前驱体和金属盐的摩尔比大于4:1。
13、进一步地，所述热解的保护气氛为氮气或氩气，温度为400～700℃，时间为1～6h。
14、维生素b1为水溶性维生素，其分子结构中具有氨基嘧啶环和噻唑环，具有硫、氮杂原子，熔点约248℃，且存在边熔融边分解碳化的现象，能够形成硫、氮共掺杂碳载体；维生素b1分子结构中的氨基和硫杂原子能够与金属离子配位，起到稳定和分散金属原子的作用，可以为金属单原子提供大量的锚定位点。
15、铵盐具有造孔和增大比表面积的作用，并且经过热解，铵盐完全升华分解并在低温区生成凝结，产品中无铵盐残留，即得硫、氮共掺杂碳负载过渡金属单原子催化剂。
16、本专利技术的技术方案之二：一种上述制备方法制备的硫、氮共掺杂碳负载过渡金属单原子催化剂。
17、本专利技术的技术方案之三：一种上述硫、氮共掺杂碳负载过渡金属单原子催化剂在有机物催化氧化中的应用。
18、本专利技术公开了以下技术效果：
19、(1)本专利技术的制备方法是一种普适性的金属单原子催化剂制备方法，可以制备铁、钴、镍、铜、锌、钌、铱、铂、钯等金属单组分或多组分单原子催化剂，制备过程碳化温度低、工艺简单、适用性广，易于实现放大生产。
20、(2)本专利技术采用的维生素b1可以同时作为硫源、氮源和碳源，无需额外添加其他氮源或硫源试剂，并且维生素b1是一种易于获取的药物原料。本专利技术使用的铵盐水溶性好、价格低廉、易于除去，避免了产物中卤素离子难以洗涤的问题。本专利技术的合成路线简便、操作简单，有利于金属单原子催化剂的规模化合成。
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1.一种硫、氮共掺杂碳负载过渡金属单原子催化剂的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述硫/氮共掺杂碳前驱体包括维生素B1。
3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述铵盐包括氯化铵或溴化铵。
4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述金属盐包括水溶性的金属氯化物、金属硝酸盐和金属硫酸盐中的一种或多种。
5.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于，所述金属盐中的金属元素包括铁、钴、镍、铜、锰、钌、铂、钯和铱中的一种或多种。
6.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述硫/氮共掺杂碳前驱和铵盐的质量比为1:1～1:20。
7.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述硫/氮共掺杂碳前驱体和金属盐的摩尔比大于4:1。
8.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述热解的保护气氛为氮气或氩气，温度为400～700℃，时间为1～6h。
9.一种权利要求1～8任一项所述的制备方法制备的硫、氮共掺杂碳负载过渡金属单原子
10.一种权利要求9所述的硫、氮共掺杂碳负载过渡金属单原子催化剂在有机物催化氧化中的应用。
...【技术特征摘要】
1.一种硫、氮共掺杂碳负载过渡金属单原子催化剂的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述硫/氮共掺杂碳前驱体包括维生素b1。
3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述铵盐包括氯化铵或溴化铵。
4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述金属盐包括水溶性的金属氯化物、金属硝酸盐和金属硫酸盐中的一种或多种。
5.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于，所述金属盐中的金属元素包括铁、钴、镍、铜、锰、钌、铂、钯和铱中的一种或多种。
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【专利技术属性】
技术研发人员：刘学良，丁宏卫，孙金萍，靳林，田丰收，
申请(专利权)人：周口师范学院，
类型：发明
国别省市：
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