【技术实现步骤摘要】
本专利技术涉及污水处理，尤其涉及一种氧自给流体双极电化学过滤系统及其应用。
技术介绍
1、近年来，针对水环境中的有机微污染物的选择性去除引起了全球范围内的关注。由于有机微污染物具有高毒性、低浓度和难降解的特点，目前的废水处理技术通常难以将微污染物去除。高级氧化技术(如芬顿和光催化技术)能够产生高活性羟基自由基(ho·)，但废水成分复杂，其中的共存物质可能会无效消耗ho·等活性物质，导致难以实现有机微污染物的选择性去除。
2、在水处理过程中，单线态氧(1o2)介导的非自由基氧化已经成为研究的热点。与ho·相比，其具有由π*空轨道引发的高活性、相对更长的寿命(微秒级与纳秒级)和迁移距离、较宽的ph适用范围，并且受水体背景基质的干扰更小。研究显示，单线态氧对富电子有机物(如磺胺嘧啶、磺胺甲恶唑和四环素等抗生素类污染物)表现出更强的选择性降解能力。目前，单线态氧主要通过光敏化法和生物系统内的酶促法合成，但仍需要克服光敏化剂导致的暗毒性和细胞对ph与温度等因素的严苛要求等问题。
3、电催化法具有无需药剂、操作简便自动化程度高等独特优势，可以通过灵活的方式合成关键前驱体(如过氧化氢和次氯酸盐等)，进而原位合成单线态氧；此外，也可以借助电场的辅助作用实现前驱体的高效活化而生成单线态氧(如阴极活化过一硫酸盐和阳极激发二茂铁)。然而，目前的电催化法普遍存在副产物多、反应时间长、能耗高等问题，难以实现对废水处理技术的工程化应用。
4、因此，如何开发一种氧自给流体双极电化学过滤系统并将其用于处理含有机微污染物的废水
技术实现思路
1、本专利技术的目的在于提供一种氧自给流体双极电化学过滤系统及其应用，以解决现有电催化法处理含有机微污染物的废水时存在的反应时间长、副产物多以及能耗高的问题。
2、为了实现上述专利技术目的，本专利技术提供以下技术方案：
3、本专利技术提供了一种氧自给流体双极电化学过滤系统，包括壳体、参比电极以及壳体内部顺次设置的钛环、阳极、聚四氟乙烯膜、阴极和钛片。
4、优选的，所述阳极为氧化铱负载钛网电极，阴极为碳纳米管限域氧化铁电极，参比电极为ag/agcl电极。
5、优选的，所述氧化铱负载钛网电极的制备方法为采用电沉积法在钛网表面负载氧化铱。
6、优选的，所述氧化铱负载钛网电极的制备方法包括以下步骤：以钛网为工作电极、铂片为对电极、ag/agcl为参比电极，以含有氯化铱、草酸、碳酸钾的溶液为电解质溶液，在钛网表面电沉积负载氧化铱；
7、其中，电解质溶液中氯化铱的浓度为3.7～5.6mmol/l，草酸的浓度为47～70mmol/l，碳酸钾的浓度为14.5～28.9mmol/l；
8、电沉积的电流密度为0.10～0.20ma/cm2，电沉积的时间为10～30min。
9、优选的，所述碳纳米管限域氧化铁电极的制备方法包括以下步骤：
10、1)将改性碳纳米管和铁盐溶液混合，干燥后煅烧得到碳纳米管限域氧化铁粉末；
11、2)将碳纳米管限域氧化铁粉末负载在聚四氟乙烯膜上得到碳纳米管限域氧化铁电极。
12、优选的，所述碳纳米管限域氧化铁电极的制备方法中铁盐溶液包括硝酸铁溶液，所述铁盐溶液的溶剂包括乙醇和/或丙酮，所述铁盐溶液的浓度为0.9～3.6mmol/l；
13、所述改性碳纳米管与铁盐溶液的添加比例为50～150mg：10～30ml；
14、所述煅烧的温度为120～160℃，煅烧的时间为8～14h。
15、优选的，所述壳体靠近钛环的一端设置有进水口，壳体靠近钛片的一端设置有出水口，参比电极置于出水口侧与流出液接触。
16、本专利技术还提供了一种上述氧自给流体双极电化学过滤系统在处理有机微污染物废水中的应用，具体应用方法如下：
17、将有机微污染物废水和硅酸盐混合，得到混合废水，将混合废水通入上述氧自给流体双极电化学过滤系统中以循环流模式进行通电处理除去有机微污染物。
18、优选的，所述有机微污染物包含双酚a、四环素、磺胺甲恶唑和诺氟沙星中的一种或几种，所述混合废水中有机微污染物的浓度为5～30mg/l；混合废水中硅酸盐的浓度为5～15mmol/l。
19、优选的，所述通电处理的电流密度为1.5～3.0ma/cm2，通电处理的时间为2.0～4.0h；
20、所述混合废水通入氧自给流体双极电化学过滤系统的流速为2.0～6.0ml/min。
21、本专利技术至少具有如下有益效果：
22、1)本专利技术提供的氧自给流体双极电化学过滤系统可靶向诱导单线态氧生成，通过阳极持续产生氧气并供给到阴极，在阴极表面产生过氧化氢，进而在限域条件下诱导单线态氧生成，能够高效降解水中典型的有机微污染物；将其用于处理含有机微污染物的废水时有效避免了额外投加外加试剂，节省了处理成本。
23、2)单线态氧为本专利技术体系中唯一的活性氧化物种，可选择性氧化水溶液及电极表面上的富电子芳香族有机污染物；本专利技术有助于揭示双极的功能协调性规律和耦合机制，阐明限域条件下非铁基类催化剂靶向诱导单线态氧的相关机理，具有重要的科学价值和学术价值。
24、3)本专利技术采用膜分离与电化学技术相结合的方法，并以一种流通式操作方式运行，在这种体系中，对流强化传质可显著增强目标污染物分子向膜表面活性位点的传递过程，具有易控制和可放大的优点，便于推动实现工程化应用。
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1.一种氧自给流体双极电化学过滤系统，其特征在于，包括壳体、参比电极以及壳体内部顺次设置的钛环、阳极、聚四氟乙烯膜、阴极和钛片。
2.根据权利要求1所述的一种氧自给流体双极电化学过滤系统，其特征在于，所述阳极为氧化铱负载钛网电极，阴极为碳纳米管限域氧化铁电极，参比电极为Ag/AgCl电极。
3.根据权利要求2所述的一种氧自给流体双极电化学过滤系统，其特征在于，所述氧化铱负载钛网电极的制备方法为采用电沉积法在钛网表面负载氧化铱。
4.根据权利要求2或3所述的一种氧自给流体双极电化学过滤系统，其特征在于，所述氧化铱负载钛网电极的制备方法包括以下步骤：以钛网为工作电极、铂片为对电极、Ag/AgCl为参比电极，以含有氯化铱、草酸、碳酸钾的溶液为电解质溶液，在钛网表面电沉积负载氧化铱；
5.根据权利要求2所述的一种氧自给流体双极电化学过滤系统，其特征在于，所述碳纳米管限域氧化铁电极的制备方法包括以下步骤：
6.根据权利要求5所述的一种氧自给流体双极电化学过滤系统，其特征在于，所述碳纳米管限域氧化铁电极的制备方法中铁盐溶液包括硝酸铁
7.根据权利要求5或6所述的一种氧自给流体双极电化学过滤系统，其特征在于，所述壳体靠近钛环的一端设置有进水口，壳体靠近钛片的一端设置有出水口，参比电极置于出水口侧与流出液接触。
8.权利要求1～7任意一项所述的氧自给流体双极电化学过滤系统在处理有机微污染物废水中的应用，其特征在于，应用方法如下：
9.根据权利要求8所述的氧自给流体双极电化学过滤系统在处理有机微污染物废水中的应用，其特征在于，所述有机微污染物包含双酚A、四环素、磺胺甲恶唑和诺氟沙星中的一种或几种，所述混合废水中有机微污染物的浓度为5～30mg/L；混合废水中硅酸盐的浓度为5～15mmol/L。
10.根据权利要求9所述的氧自给流体双极电化学过滤系统在处理有机微污染物废水中的应用，其特征在于，所述通电处理的电流密度为1.5～3.0mA/cm2，通电处理的时间为2.0～4.0h；
...【技术特征摘要】
1.一种氧自给流体双极电化学过滤系统，其特征在于，包括壳体、参比电极以及壳体内部顺次设置的钛环、阳极、聚四氟乙烯膜、阴极和钛片。
2.根据权利要求1所述的一种氧自给流体双极电化学过滤系统，其特征在于，所述阳极为氧化铱负载钛网电极，阴极为碳纳米管限域氧化铁电极，参比电极为ag/agcl电极。
3.根据权利要求2所述的一种氧自给流体双极电化学过滤系统，其特征在于，所述氧化铱负载钛网电极的制备方法为采用电沉积法在钛网表面负载氧化铱。
4.根据权利要求2或3所述的一种氧自给流体双极电化学过滤系统，其特征在于，所述氧化铱负载钛网电极的制备方法包括以下步骤：以钛网为工作电极、铂片为对电极、ag/agcl为参比电极，以含有氯化铱、草酸、碳酸钾的溶液为电解质溶液，在钛网表面电沉积负载氧化铱；
5.根据权利要求2所述的一种氧自给流体双极电化学过滤系统，其特征在于，所述碳纳米管限域氧化铁电极的制备方法包括以下步骤：
6.根据权利要求5所述的一种氧自给流体双极电化学过滤系统，其特征在于，所述碳...
【专利技术属性】
技术研发人员：刘艳彪，谢梦娇，郭东丽，郑文天，任伊凡，靳丽敏，尤世界，
申请(专利权)人：东华大学，
类型：发明
国别省市：
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