【技术实现步骤摘要】
本专利技术属于水污染净化复合膜，涉及一种混合维度氧化石墨烯复合催化膜及其制备方法与应用。
技术介绍
1、到目前为止，已有600多种不同的抗生素已在世界范围内用于人类和动物疾病的预防和治疗领域。全球据估计，2015年抗生素消费量约为420亿，日使用剂量到2030年将进一步增长200％。人类和动物消耗的抗生素中，很大一部分是以母体形式或活性代谢产物通过尿液和粪便排出，然后积蓄于地表水、水产养殖废水和畜牧业的废水中，这些抗生素不仅会危害自然环境，其残留物还会对人体产生不良影响。
2、近年来，催化技术在降解典型抗生素药物方面已经取得了显著的进展。催化技术是一种相对环保和可持续的水处理方法，其不需要添加大量化学药品，且能够有效地降解药物残留物。催化技术已应用于多种不同类型的药物，包括青霉素类，头孢菌素类，氨基糖苷类，大环内酯类，四环素类，氯霉素类，林可酰胺类。这种方法是广谱的，可以处理多种污水中的药物残留。
3、目前常用的催化剂多为颗粒状，然而颗粒催化剂的颗粒通常较大，分散性较差，容易在反应器中发生堆积和团聚；颗粒催化剂在长时间使用过程中还可能会受到磨损和破碎的影响；此外，颗粒催化剂通常较难回收和再生。
技术实现思路
1、本专利技术的主要目的在于提供一种混合维度氧化石墨烯复合催化膜及其制备方法与应用，从而克服现有技术的不足。
2、为达到上述专利技术目的，本专利技术采用以下技术方案：
3、本专利技术实施例提供了一种混合维度氧化石墨烯复合催化膜的制
4、提供二维片层结构氧化石墨烯；
5、使零维碳量子点、三维mof颗粒负载于还原氧化石墨烯纳米片上，得到负载碳量子点和mof颗粒的还原氧化石墨烯材料；
6、将二维片层结构氧化石墨烯、负载碳量子点和mof颗粒的还原氧化石墨烯材料、粘结剂和水混合均匀，形成混合体系，在多孔支撑层上使所述混合体系抽制成膜，制得混合维度氧化石墨烯复合催化膜。
7、在一些优选实施例中，所述制备方法包括：使包含零维碳量子点、氧化石墨烯纳米片、水的水热反应体系于80～120℃进行水热反应2～8h，之后加入用于合成三维mof颗粒的反应单体，并将反应体系的ph值调节为2～5，再于50～100℃搅拌反应4～12h，最后对产物进行冷冻干燥，制得所述负载碳量子点和mof颗粒的还原氧化石墨烯材料。
8、在一些优选实施例中，所述用于合成三维mof颗粒的反应单体包括氰源、金属源和结构调节剂。
9、本专利技术实施例还提供了由前述制备方法制得的混合维度氧化石墨烯复合催化膜。
10、本专利技术实施例还提供了前述的混合维度氧化石墨烯复合催化膜在水处理领域，尤其是在降解水中难降解药物中的应用。
11、与现有技术相比，本专利技术的有益效果是：
12、1)本专利技术通过将高强度支撑层、二维片层结构氧化石墨烯、负载零维碳量子点和三维mof颗粒的还原氧化石墨烯材料复合，形成混合维度氧化石墨烯复合催化膜，碳量子点因具有大量的活性基团兼顾吸附以及催化能力，它可将典型抗生素药物吸附富集在材料表面；三维mof颗粒催化剂配合硫酸根自由基使用，其标准氧化还原电位为2.5v，相比于传统的羟基自由基其反应活性更高、寿命更长、选择性更高，对于抗生素药物有更高的反应活性；
13、2)与传统颗粒催化剂相比，该混合维度复合催化膜可以将分离、吸附、催化轻松集成到过滤流程中，从而实现连续流程操作，这有助于简化操作，减少工艺步骤，提高自动化水平，降低人工干预；最后，该混合维度复合催化膜针对具体的分离需求，可通过调控碳量子点和mof催化剂的负载量对膜空隙结构以及层间距进行定制设计调控，精确控制混合维度分离膜的通量和催化能效以满足不同的化学反应条件和工艺要求，该混合维度复合催化膜的集合了高催化特性、高集成性和高设计性于一体，是连续化处理废水中典型药物残留的一种有效方案。
14、附图说明
15、为了更清楚地说明本专利技术实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单的介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本专利技术中记载的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。
16、图1是本专利技术一典型实施方案中一种混合维度氧化石墨烯复合催化膜的结构示意图。
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1.一种混合维度氧化石墨烯复合催化膜的制备方法，其特征在于，包括：
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，包括：采用改良的Hummer法制备得到二维片层结构氧化石墨烯；
3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，包括：采用水热法将零维碳量子点、三维MOF颗粒负载于还原氧化石墨烯纳米片上；
4.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于：所述碳量子点是由水热法制备形成的；优选的，所述碳量子点的制备方法具体包括：使两种以上的碳源与水混合后加热，进行水热反应，制得碳量子点；优选的，所述碳源包括多巴胺、精胺、乙二胺、聚乙烯亚胺、柠檬酸、单宁酸中的任意两种以上的组合；优选的，所述碳源在水中的质量百分比为1～10％：优选的，任意两种碳源之间的质量比为1∶10～10∶1；
5.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于：所述零维碳量子点与氧化石墨烯纳米片的质量比为1∶50～1∶1000；和/或，所述零维碳量子点与氧化石墨烯纳米片的组合在水中的质量百分比为0.1～1％；和/或，所述氧化石墨烯纳米片的厚度为0.2～2m，尺寸大小为0.5～5μ
6.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于：所述MOF颗粒为类普鲁士蓝颗粒，和/或，所述MOF颗粒的粒径为0.2～2μm；
7.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：所述二维片层结构氧化石墨烯、负载碳量子点和MOF颗粒的还原氧化石墨烯材料、粘结剂与水的质量比为1∶(5～15)∶(1～2)∶(50～1000)；优选的，所述粘结剂包括聚醚胺D400；
8.由权利要求1-7中任一项所述制备方法制得的混合维度氧化石墨烯复合催化膜，其包括多孔支撑层，以及设置于多孔支撑层上的功能催化层，所述功能催化层包括复合的二维片层结构氧化石墨烯、负载碳量子点和MOF颗粒的还原氧化石墨烯材料，在所述负载碳量子点和MOF颗粒的还原氧化石墨烯材料中，碳量子点和MOF颗粒负载于还原氧化石墨烯纳米片上。
9.权利要求8所述的混合维度氧化石墨烯复合催化膜在水处理领域，尤其是在降解水中难降解药物中的应用。
10.根据权利要求9所述的应用，其特征在于：所述难降解药物包括阿莫西林、氨苄青霉素、邻氯青霉素、磺胺甲恶唑、四环素、洛美沙星、恩诺沙星、诺氟沙星中的至少任意一种。
...【技术特征摘要】
1.一种混合维度氧化石墨烯复合催化膜的制备方法，其特征在于，包括：
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，包括：采用改良的hummer法制备得到二维片层结构氧化石墨烯；
3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，包括：采用水热法将零维碳量子点、三维mof颗粒负载于还原氧化石墨烯纳米片上；
4.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于：所述碳量子点是由水热法制备形成的；优选的，所述碳量子点的制备方法具体包括：使两种以上的碳源与水混合后加热，进行水热反应，制得碳量子点；优选的，所述碳源包括多巴胺、精胺、乙二胺、聚乙烯亚胺、柠檬酸、单宁酸中的任意两种以上的组合；优选的，所述碳源在水中的质量百分比为1～10％：优选的，任意两种碳源之间的质量比为1∶10～10∶1；
5.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于：所述零维碳量子点与氧化石墨烯纳米片的质量比为1∶50～1∶1000；和/或，所述零维碳量子点与氧化石墨烯纳米片的组合在水中的质量百分比为0.1～1％；和/或，所述氧化石墨烯纳米片的厚度为0.2～2m，尺寸大小为0.5～5μm。
【专利技术属性】
技术研发人员：宋海明，施美霞，赵若欣，郭阳，
申请(专利权)人：宁波职业技术学院，
类型：发明
国别省市：
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