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【技术实现步骤摘要】
本专利技术属于纳米材料及其亚纳米材料制备领域,尤其涉及一种金属单原子催化剂的制备方法及金属单原子催化剂。
技术介绍
1、催化反应通常发生在催化剂表面,因为反应物的吸附和解吸依赖于催化剂表面,可以通过操纵催化剂表面的电子和原子结构来调节反应物的吸附和解吸行为,从而控制催化反应的途径和动力学。
2、近年来,具有最佳原子效率和优异催化活性的单原子催化剂(sacs)引起了广泛关注,在催化能源领域的许多重要反应中显示出替代纳米颗粒的巨大潜力。具体地,可以通过在载体界面上放置单个原子作为活性位点,利用载体界面包含不同表面特性来同时活化吸附的分子并增加有效碰撞的频率,从而增强电子和反应物物种的转移。
3、本领域技术人员通过利用浸渍法和热还原法等合成方法,通常在单个载体的表面上合成单原子位点,而前驱体在单个载体表面上的吸附不具有区域选择性,使得单原子不能为多个反应物分子的吸附提供宽的d带,导致单原子位点通常不足以进行涉及多个电子和反应物物种转移的复杂催化反应,降低催化反应的催化效率。
技术实现思路
1、有鉴于此,为了能够在不同载体之间的界面处富集前驱体,实现单个原子在不同载体之间的界面上的选择性和精确排列,本专利技术提供了一种金属单原子催化剂的制备方法及金属单原子催化剂。
2、为了实现上述目的,一方面,本专利技术提供了一种金属单原子催化剂的制备方法,包括:
3、通过特定方法制备得到金属纳米颗粒;
4、利用第一载体对金属纳米颗粒进行包覆,得
5、利用第二载体对金属复合物进行包覆,得到包覆后的金属复合物;
6、在预设条件下,对包覆后的金属复合物进行处理,得到金属单原子催化剂。
7、根据本专利技术的实施例,其中,特定方法包括:油胺热解法或还原法;金属纳米颗粒包括:金属氧化物纳米颗粒和纯金属纳米颗粒;金属复合物为具有核壳结构的纳米球。
8、根据本专利技术的实施例,其中,金属氧化物纳米颗粒包括以下一种:fe3o4、mno2、coo、fecoox或femnox;纯金属纳米颗粒包括以下一种:fe、mn、co、ni、pt、pd或au。
9、根据本专利技术的实施例,其中,金属氧化物纳米颗粒的尺寸为5~50nm;纯金属纳米颗粒的尺寸为3~20nm。
10、根据本专利技术的实施例,其中,第一载体包括氧化硅;第二载体包括具有杂原子掺杂的碳层或氧化物;
11、杂原子为非金属原子,非金属原子包括以下一种或多种:n、s、b、p、f、i;
12、氧化物包括以下之一:氧化铈、氧化钛,氧化钴、氧化锰、氧化铁或氧化锌。
13、根据本专利技术的实施例,其中,氧化硅的厚度为10~100nm;具有杂原子掺杂的碳层的厚度为5~50nm;氧化物的厚度为10~100nm。
14、根据本专利技术的实施例,其中,包覆的方法为溶胶凝胶法,溶胶凝胶法的溶剂包括环己烷溶液或水溶液;溶胶凝胶法的表面活性剂包括壬基酚聚醚-5、十六烷基三甲溴化铵或十四烷基三甲基溴化铵。
15、根据本专利技术的实施例,其中,在预设条件下,对包覆后的金属复合物进行处理,得到金属单原子催化剂,包括:
16、在预设气氛和预设温度下,对包覆后的金属复合物进行热解处理,得到热解产物;
17、利用预设浓度溶液对热解产物浸泡预设时间,得到金属单原子催化剂。
18、根据本专利技术的实施例,其中,预设气氛为惰性气氛或空气;预设温度900~1100℃;预设浓度溶液为1mol/l naoh水溶液,预设时间为10~28h。
19、另一方面,本专利技术还提供了一种利用上述制备方法制备得到的金属单原子催化剂。
20、根据本专利技术的实施例,通过将金属纳米颗粒作为前驱体被不同载体包覆,再对其进行处理,得到金属单原子催化剂,利用金属纳米颗粒与不同载体之间具有不同的相互作用力,可以促进金属纳米颗粒在不同载体之间的界面上边迁移边扩散,实现金属纳米颗粒在不同载体之间的界面上的选择性排布,使得金属纳米颗粒在不同载体之间的界面上的吸附具有区域选择性,从而提高金属原子与反应物种的接触,确保单原子位点的均匀性和热稳定性,提高催化反应的催化效果。
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1.一种金属单原子催化剂的制备方法,包括:
2.根据权利要求1所述的方法,其中,所述特定方法包括:油胺热解法或还原法;所述金属纳米颗粒包括:金属氧化物纳米颗粒和纯金属纳米颗粒;所述金属复合物为具有核壳结构的纳米球。
3.根据权利要求2所述的方法,其中,所述金属氧化物纳米颗粒包括以下一种:Fe3O4、MnO2、CoO、FeCoOx或FeMnOx;所述纯金属纳米颗粒包括以下一种:Fe、Mn、Co、Ni、Pt、Pd或Au。
4.根据权利要求3所述的方法,其中,所述金属氧化物纳米颗粒的尺寸为5~50nm;所述纯金属纳米颗粒的尺寸为3~20nm。
5.根据权利要求1所述的方法,其中,所述第一载体包括氧化硅;所述第二载体包括具有杂原子掺杂的碳层或氧化物;
6.根据权利要求5所述的方法,其中,所述氧化硅的厚度为10~100nm;所述具有杂原子掺杂的碳层的厚度为5~50nm;所述氧化物的厚度为10~100nm。
7.根据权利要求1所述的方法,其中,所述包覆的方法为溶胶凝胶法,所述溶胶凝胶法的溶剂包括环己烷溶液或水溶液;所述溶
8.根据权利要求1所述的方法,其中,所述在预设条件下,对所述包覆后的金属复合物进行处理,得到所述金属单原子催化剂,包括:
9.根据权利要求1所述的方法,其中,所述预设气氛为惰性气氛或空气;所述预设温度900~1100℃;所述预设浓度溶液为1mol/L NaOH水溶液,所述预设时间为10~28h。
10.一种利用如权利要求1~9中任一项所述的制备方法制备得到的金属单原子催化剂。
...【技术特征摘要】
1.一种金属单原子催化剂的制备方法,包括:
2.根据权利要求1所述的方法,其中,所述特定方法包括:油胺热解法或还原法;所述金属纳米颗粒包括:金属氧化物纳米颗粒和纯金属纳米颗粒;所述金属复合物为具有核壳结构的纳米球。
3.根据权利要求2所述的方法,其中,所述金属氧化物纳米颗粒包括以下一种:fe3o4、mno2、coo、fecoox或femnox;所述纯金属纳米颗粒包括以下一种:fe、mn、co、ni、pt、pd或au。
4.根据权利要求3所述的方法,其中,所述金属氧化物纳米颗粒的尺寸为5~50nm;所述纯金属纳米颗粒的尺寸为3~20nm。
5.根据权利要求1所述的方法,其中,所述第一载体包括氧化硅;所述第二载体包括具有杂原子掺杂的碳层或氧化物;
6.根据权利要求5所述的方法,其中...
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