【技术实现步骤摘要】
本专利技术涉及uo2陶瓷燃料材料，具体涉及一种高燃耗燃料棒用大晶粒uo2芯块及其制备方法。
技术介绍
1、提高燃料棒平均燃耗，延长燃料换料周期是提高反应堆经济性的重要手段。现役uo2燃料芯块的晶粒尺寸一般＜10μm，芯块中裂变气体原子扩散至晶界处的距离较小，裂变气体原子在晶界处聚集，产生晶界气泡，随着燃耗增大，晶界气泡数量增多，气泡尺寸增大，导致晶界气泡连通，裂变气体释放。同时，晶界气泡数量和尺寸增大，会导致芯块肿胀加速。此外，对于现役燃料棒而言，当燃料元件运行至第一个换料周期时，uo2芯块与zr合金包壳接触，芯块与zr合金包壳发生物理和化学相互作用(pci)。高燃耗瞬态条件下，当瞬态功率超过阈值时，会导致pci应力过高，燃料棒zr合金包壳破损，从而导致燃料棒失效。
2、为了提高燃料棒燃耗，延长反应堆换料时间，国际上针对燃料芯块开展了优化设计研究。包括采用高铀密度燃料燃料、全陶瓷包覆弥散微封装燃料等，但是高铀密度燃料中u-si燃料的熔点较低，导致堆芯运行温度裕量降低；un燃料中n的中子吸收截面大，影响反应堆经济性，并且un燃料抗水腐蚀性能较差，导致反应堆的安全性能下降。全陶瓷包覆弥散微封装燃料芯块则存在铀装量过低，不能满足大型压水堆铀装量需求。对于uo2芯块，国际上也开展了改性研究，包括提高芯块热导率、增大芯块尺寸等。提高芯块热导率会降低堆芯运行温度，但是，芯块硬度也随之增大，导致燃料棒抗pci能力下降，燃料棒高燃耗存在安全风险。增大uo2芯块晶粒尺寸，主要是通过提高烧结温度延长保温时间，但是晶粒尺寸长大不明显，并且
3、为了获得高性能大晶粒尺寸uo2芯块，研究人员研究了添加tio2粉末获得大晶粒uo2芯块，添加不同含量的tio2对uo2芯块晶粒尺寸表明，在不添加tio2时，uo2芯块的晶粒尺寸为9μm，当tio2添加量达到0.15wt％时，uo2晶粒尺寸可达94μm。晶粒尺寸达到大晶粒芯块要求，但是，掺杂tio2的大晶粒uo2芯块，其肿胀量和裂变气体释放量高于普通晶粒尺寸uo2芯块，因此，掺杂tio2虽然能获得大晶粒uo2芯块，但是不能满足高燃耗长换料周期燃料棒需求。还有研究人员研究表明掺杂cr2o3芯块的晶粒尺寸可达到40μm左右，但是芯块中出现了cr2o3第二相，同时，制备的芯块晶粒尺寸不均匀，存在不同晶粒尺寸并存的现象，这都导致芯块的整体性能不均匀。还有研究表明掺杂cr2o3虽然可以获得大晶粒uo2芯块，但是要想获得大晶粒的uo2芯块需要的掺杂量较大(需要达到1600ppm)，远大于cr2o3在uo2中的固溶度，导致cr2o3出现第二相的析出，使得uo2芯块中出现第二相与基体的界面，裂变气体在界面处聚集、连通、释放。此外，高cr2o3掺杂量在工业生产中会出现氧化物分布不均匀，导致芯块性能不稳定，对大规模工业化应用造成不便，难以满足工业会生产。
4、鉴于此，提出本专利申请。
技术实现思路
1、本专利技术所要解决的技术问题是现有的uo2芯块在高燃耗(燃耗＞48000gwd/tu称为高燃耗)下裂变气体包容能力差、肿胀量大、与包壳相互作用力高、芯块性能不稳定，无法兼顾晶粒的大尺寸与第二相析出以及满足长寿期高燃耗燃料棒的性能要求。
2、本专利技术第一个目的在于提供一种高燃耗燃料棒用大晶粒uo2芯块的制备方法，采用cr2o3与al2o3掺杂制备大晶粒uo2芯块，cr2o3的掺杂量为500ppm～1000ppm，al2o3掺杂量为50ppm～200ppm。
3、本专利技术实施例中采用掺杂cr2o3和al2o3的方式制备大晶粒uo2芯块，并合理设计cr2o3和al2o3的掺杂量，在此掺杂量下，利用cr2o3和al2o3的协同作用，通过添加较低含量cr2o3实现uo2芯块晶粒长大，获得大晶粒芯块，同时避免第二相析出；而al2o3的加入起到了在高燃耗条件下降低裂变气体的扩散效率，保证了裂变产物的钉扎性能，避免裂变气体在界面处聚集、连通、释放，提高氧化物分布均匀性，提高芯块性能的稳定性，满足高燃耗要求。
4、本专利技术实施例中cr2o3的掺杂量小于500ppm、大于1000ppm时，分别出现无法得到大晶粒尺寸、第二相析出的情况，而al2o3掺杂量小于50ppm时，会出现无法定扎裂变气体原子的效果，当al2o3掺杂量大于200ppm时，又会出现液相量高导致uo2芯块烧结变形的不利因素。
5、在一可选的实施例中，掺杂烧结后成品芯块中cr2o3的含量小于等于300ppm，al2o3的含量小于等于10ppm。当成品芯块中cr2o3的含量大于300ppm，芯块易于形成第二相，且芯块中cr中子吸收截面大，影响芯块经济性；当成品芯块中al2o3的含量大于10ppm，芯块熔点降低，影响芯块安全特性。
6、在一可选的实施例中，包括以下步骤：
7、(1)称取一定量的uo2粉末与cr2o3和al2o3粉末混合，获得第一混合粉末；
8、(2)将第一混合粉末与u3o8、草酸铵以及硬脂酸锌混合，获得第二混合粉末；
9、(3)将第二混合粉末压制成型，获得成型生坯；
10、(4)将成型生坯进行高温烧结，然后进行表面和尺寸加工、表面去污、烘干，得到成品uo2芯块；
11、所述cr2o3和al2o3粉末的重量比为10:1～5:1，cr2o3和al2o3混合粉末的添加量为500ppm～1200ppm。此添加量和比例，保证cr2o3和al2o3在烧结过程中形成液相化合物，提升uo2芯块晶粒长大速度，获得大晶粒芯块，并且cr2o3和al2o3可以完全固溶于uo2芯块，不出现第二相析出，同时，形成固溶al原子可以有效定扎裂变气体原子，降低裂变气体原子扩散系数，从而提升大晶粒芯块裂变气体包容能力。
12、在一可选的实施例中，步骤(1)中采用球磨机对uo2粉末、cr2o3和al2o3粉末混料，球磨机的转速为300r/min～500r/min，球磨时间大于等于16小时。球磨机转速过高，会导致粉末离心力大，混料不均匀；转速过低，粉末不能充分混合，影响混料效率。混料时间小于16小时，会导致粉末不能充分混合，进而导致后续烧结过程中出现芯块变形、开裂、晶粒尺寸小等问题。
13、在一可选的实施例中，步骤(2)中，以uo2粉末、cr2o3和al2o3混合粉末为基准质量，添加u3o8粉末质量占比为8％～15％，草酸铵质量占比为1％～5％，硬脂酸锌质量占比为0.1％～0.5％；
14、步骤(2)中，采用双锥混料获得第二混合粉末，混料的转速为10r/本文档来自技高网...
【技术保护点】
1.一种高燃耗燃料棒用大晶粒UO2芯块的制备方法，其特征在于，采用Cr2O3与Al2O3掺杂制备大晶粒UO2芯块，Cr2O3的掺杂量为500ppm～1000ppm，Al2O3掺杂量为50ppm～200ppm。
2.根据权利要求1所述的一种高燃耗燃料棒用大晶粒UO2芯块的制备方法，其特征在于，掺杂烧结后成品芯块中Cr2O3的含量小于等于300ppm，Al2O3的含量小于等于10ppm。
3.根据权利要求1所述的一种高燃耗燃料棒用大晶粒UO2芯块的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
4.根据权利要求3所述的一种高燃耗燃料棒用大晶粒UO2芯块的制备方法，其特征在于，步骤(1)中采用球磨机对UO2粉末、Cr2O3和Al2O3粉末混料，球磨机的转速为300r/min～500r/min，球磨时间大于等于16小时。
5.根据权利要求3所述的一种高燃耗燃料棒用大晶粒UO2芯块的制备方法，其特征在于，步骤(2)中，以UO2粉末、Cr2O3和Al2O3混合粉末为基准质量，添加U3O8粉末质量占比为8％～15％，草酸铵质量占比为1％～5％，硬脂酸锌质量
6.根据权利要求3所述的一种高燃耗燃料棒用大晶粒UO2芯块的制备方法，其特征在于，步骤(3)在压制成型过程中，成型压力为200MPa～400MPa，保压时间为30s～60s。
7.根据权利要求3所述的一种高燃耗燃料棒用大晶粒UO2芯块的制备方法，其特征在于，步骤(4)中，高温烧结温度为1750℃～1800℃，烧结高温区的保温时间大于等于8h。
8.根据权利要求3所述的一种高燃耗燃料棒用大晶粒UO2芯块的制备方法，其特征在于，步骤(4)高温烧结后得到的UO2芯块的致密度为93.5％～96.5％。
9.根据权利要求3所述的一种高燃耗燃料棒用大晶粒UO2芯块的制备方法，其特征在于，步骤(4)中对芯块表面加工时的进刀速度为0.01mm～0.02mm；
10.一种高燃耗燃料棒用大晶粒UO2芯块，根据权利要求1～9任一项所述的高燃耗燃料棒用大晶粒UO2芯块的制备方法制备得到。
...【技术特征摘要】
1.一种高燃耗燃料棒用大晶粒uo2芯块的制备方法，其特征在于，采用cr2o3与al2o3掺杂制备大晶粒uo2芯块，cr2o3的掺杂量为500ppm～1000ppm，al2o3掺杂量为50ppm～200ppm。
2.根据权利要求1所述的一种高燃耗燃料棒用大晶粒uo2芯块的制备方法，其特征在于，掺杂烧结后成品芯块中cr2o3的含量小于等于300ppm，al2o3的含量小于等于10ppm。
3.根据权利要求1所述的一种高燃耗燃料棒用大晶粒uo2芯块的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
4.根据权利要求3所述的一种高燃耗燃料棒用大晶粒uo2芯块的制备方法，其特征在于，步骤(1)中采用球磨机对uo2粉末、cr2o3和al2o3粉末混料，球磨机的转速为300r/min～500r/min，球磨时间大于等于16小时。
5.根据权利要求3所述的一种高燃耗燃料棒用大晶粒uo2芯块的制备方法，其特征在于，步骤(2)中，以uo2粉末、cr2o3和al2o3混合粉末为基准质量，添加u3o8粉...
【专利技术属性】
技术研发人员：刘仕超，焦拥军，邱玺，蒲曾坪，陈平，杜思佳，范航，李权，郑美银，肖忠，任全耀，孙丹，廖楠，郭子萱，杨青峰，
申请(专利权)人：中国核动力研究设计院，
类型：发明
国别省市：
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