一种基于NH2-MIL-53(Fe)构建类光芬顿体系处理污水中有机污染物的方法技术

本发明专利技术涉及一种基于NH2‑

【技术实现步骤摘要】
一种基于NH2‑
MIL
‑
53(Fe)构建类光芬顿体系处理污水中有机污染物的方法


[0001]本专利技术涉及一种基于NH2‑
MIL
‑
53(Fe)构建类光芬顿体系处理污水中有机污染物的方法，属于光催化高级氧化化学工程


技术介绍

[0002]目前我国水资源短缺的现状越来越严重，西部地区干旱缺水形式更为严峻，因此需要迫切开发一种新的饮用水处理技术。传统的饮用水处理技术，比如微滤、纳滤、反渗透技术和微生物降解等，能够有效去除一些易于生物降解或自然降解的污染物和无机污染物；然而，对于一些难降解的有机污染物，例如医药行业污水中的各种药物制剂成分，传统的处理技术已经显得束手无策；特别是常被用作水中抑菌剂的异噻唑啉酮类药物(BIT/MIT等)，传统的微生物降解方法对其降解效果很差。这些有机污染物会对人们的身体健康造成威胁，因此亟需对污水中这些难降解有机物质进行更加高效的降解处理。
[0003]高级氧化法(Advanced Oxidation Processes,AOPs)通过向污水中添加强氧化性的物质，在一定催化条件下产生羟基自由基(HO
·
)等活性物质，使得有机污染物得以深度氧化降解，该方法已被用于污水的降解处理。目前研究成熟的高级氧化技术包括芬顿氧化、光催化、臭氧氧化等。其中，传统芬顿氧化技术通过Fe
2+
催化双氧水分解即可生成羟基自由基，而类芬顿则需要先通过双氧水还原Fe
3+
至Fe
2+<br/>，再发生芬顿反应；但是传统的类芬顿体系存在对pH限定条件严格、羟基自由基产率低等缺陷，因此研究人员引入光源，构建类光芬顿体系，以加速Fe
2+
/Fe
3+
循环过程和双氧水分解，提高羟基自由基产率。
[0004]近年来，越来越多的研究人员开始将焦点放到以铁基金属有机框架材料(Fe
‑
MOF)为光催化剂构建类光芬顿体系，对污水中的有机污染物进行降解；然而，传统的MIL
‑
53(Fe)由于光生电子空穴对的复合率太高，对光能的利用率极低，导致其可见光催化效率不高，并且MIL
‑
53(Fe)对于大部分的有机污染物吸附效果较差；通过采用不同光催化剂与铁基金属有机骨架构建成异质结结构或者使用贵金属掺杂能够提高催化剂的光催化效率；但是，构建异质结结构往往会导致Fe
‑
MOF化学稳定性会变差，使得光催化剂使用寿命下降；而贵金属掺杂会造成生产成本过高。NH2MIL 53(Fe)是一种具有可见光响应特性的铁基MOFs材料，其有机配体为氨基改性对苯二甲酸，经氨基改性后的有机配体能有效提升铁基MOF材料的可见光吸收性能。目前通常是以NH2MIL 53(Fe)为主体，并通过外加活化配体的方式构建新型复合类光芬顿体系催化剂，以降解污染物；但是所述复合类光芬顿体系催化剂制备工艺复杂、成本高、稳定性差，并且所述复合类光芬顿体系催化剂对污染物的降解效率受可见光源强度影响和制约。

技术实现思路

[0005]为克服现有技术存在的缺陷，本专利技术的目的在于提供一种基于NH2‑
MIL
‑
53(Fe)构建类光芬顿体系处理污水中有机污染物的方法，所述方法直接利用单一的NH2‑
MIL
‑
53(Fe)
构建一个类光芬顿体系，NH2‑
MIL
‑
53(Fe)对光能的利用率高、可见光催化效率高、化学稳定性好、成本低，能够催化双氧水产生大量羟基自由基，对污水中有机污染物进行深度氧化降解；同时NH2‑
MIL
‑
53(Fe)对于有机污染物还具有优异的吸附效果，在黑暗条件下也能够通过吸附作用对有机污染物进行消除，从而进一步提高污水中有机污染物的处理效率。
[0006]为实现本专利技术的目的，提供以下技术方案。
[0007]一种基于NH2‑
MIL
‑
53(Fe)构建类光芬顿体系处理污水中有机污染物的方法，所述方法步骤如下：
[0008](1)向NH2‑
MIL
‑
53(Fe)粉末中添加双氧水，构建基于NH2‑
MIL
‑
53(Fe)的类光芬顿体系；
[0009]所述NH2‑
MIL
‑
53(Fe)以铁金属为活性中心，2
‑
氨基对苯二甲酸作为配体，其中铁金属活性中心与2
‑
氨基对苯二甲酸配体的摩尔比为1:5～5:1；所述NH2‑
MIL
‑
53(Fe)的粒径为10μm以下；
[0010]所述双氧水的质量分数为30％；
[0011]所述NH2‑
MIL
‑
53(Fe)与双氧水的质量比为1:10～10:1；
[0012](2)将步骤(1)构建的NH2‑
MIL
‑
53(Fe)类光芬顿体系加入到含有机污染物的污水中，对污水中有机污染物进行吸附，然后在可见光源下搅拌，进行光催化降解处理3h以上；处理后固液分离得到溶液；
[0013]所述污水中的有机污染物为异噻唑啉酮或抗生素类药物，所述污水中有机污染物的浓度为20mg/L～80mg/L，污水的pH为4～6。
[0014]优选的，所述可见光源功率为300W～500W；光照强度为20mW/cm2～100mW/cm2；所述搅拌转速为100rpm～200rpm。
[0015]优选的，所述污水中有机污染物的浓度为40mg/L～50mg/L。
[0016]进一步优选的，所述污水中的有机污染物为1,2
‑
苯并异噻唑啉
‑3‑
酮(BIT)或四环素(TC)。
[0017]优选的，所述步骤(1)中，NH2‑
MIL
‑
53(Fe)以铁金属为活性中心，2
‑
氨基对苯二甲酸作为配体，其中铁金属活性中心与2
‑
氨基对苯二甲酸配体的摩尔比为1:2.5～2.5:1；所述NH2‑
MIL
‑
53(Fe)与双氧水的质量比为1:5～2:1。
[0018]进一步优选的，所述NH2‑
MIL
‑
53(Fe)采用以下方法制备：
[0019]S1、称取2
‑
氨基对苯二甲酸和六水合三氯化铁添加到N、N二甲基甲酰胺(DMF)中，搅拌成均质溶液A；
[0020]S2、将均质溶液A在150℃～230℃水热反应16h～30h，离心洗涤，真空干燥，即可得到所述NH2‑
MIL
‑
53(Fe)粉末。
[0021]更优选的，所述水热反应温度为150℃～170℃，水热反应时间为16h～24h；所述真空干燥的温度为60℃～150℃，真空干燥时间为8h～本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种基于NH2‑
MIL
‑
53(Fe)构建类光芬顿体系处理污水中有机污染物的方法，其特征在于：所述方法步骤如下：(1)向NH2‑
MIL
‑
53(Fe)粉末中添加双氧水，构建基于NH2‑
MIL
‑
53(Fe)的类光芬顿体系；所述NH2‑
MIL
‑
53(Fe)以铁金属为活性中心，2
‑
氨基对苯二甲酸作为配体，铁金属活性中心与2
‑
氨基对苯二甲酸配体的摩尔比为1:5～5:1；所述NH2‑
MIL
‑
53(Fe)的粒径为10μm以下；所述双氧水的质量分数为30％；所述NH2‑
MIL
‑
53(Fe)与双氧水的质量比为1:10～10:1；(2)将NH2‑
MIL
‑
53(Fe)类光芬顿体系加入到含有机污染物的污水中，对污水中有机污染物进行吸附，然后在可见光源下搅拌进行光催化降解处理3h以上；处理后固液分离得到溶液；所述污水中有机污染物为异噻唑啉酮或抗生素类药物，所述污水中的有机污染物的浓度为20mg/L～80mg/L，污水的pH为4～6。2.根据权利要求1所述一种基于NH2‑
MIL
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53(Fe)构建类光芬顿体系处理污水中有机污染物的方法，其特征在于：所述可见光源功率为300W～500W；光照强度为20mW/cm2～100mW/cm2；所述搅拌转速为100rpm～200rpm。3.根据权利要求1或2所述一种基于NH2‑
MIL
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53(Fe)构建类光芬顿体系处理污水中有机污染物的方法，其特征...

【专利技术属性】
技术研发人员：徐熙焱，孙培芾，张东翔，张晓，郭志仁，刘新月，
申请(专利权)人：北京理工大学，
类型：发明
国别省市：