碳氮化铀燃料的制备方法技术

本申请提出一种碳氮化铀燃料的制备方法，包括：将含碳材料加入聚乙烯醇水溶液中，得到聚乙烯醇悬浊液，其中，碳材料包括碳纤维和碳纳米管中的至少一种；将U3O8粉末和聚乙烯醇悬浊液混合并干燥，得到混合粉末；在通入流动氢气的情况下，对混合粉末进行烧结处理，得到碳化铀粉末；在通入由氮气和活性气体混合形成的混合气的情况下，对碳化铀粉末进行烧结处理，得到氮化铀粉末；将碳化铀粉末和氮化铀粉末按照第一预设比例混合，并进行烧结处理后得到碳氮化铀燃料。氮化铀燃料。氮化铀燃料。

【技术实现步骤摘要】
碳氮化铀燃料的制备方法


[0001]本申请涉及核燃料制备
，具体涉及一种碳氮化铀燃料的制备方法。

技术介绍

[0002]碳氮化铀U(C，N)燃料具有高热导率、高铀密度的特性，这种新型高性能燃料可以作为下一代高性能元件的候选燃料。相关技术中，制备碳氮化铀U(C，N)燃料常用方法是将UO2粉末和碳粉混合，在N2条件下高温反应制得。
[0003]但是采用该方法制备的碳氮化铀U(C，N)燃料存在纯度和反应活性较低，且难以控制燃料中C与N的化学计量比的技术问题。

技术实现思路

[0004]有鉴于此，本申请提出一种碳氮化铀燃料的制备方法，以期至少部分地解决上述存在的技术问题。
[0005]为了解决上述技术问题，本申请提出了一种碳氮化铀燃料的制备方法，包括：
[0006]将含碳材料加入聚乙烯醇水溶液中，得到聚乙烯醇悬浊液，其中，含碳材料包括碳纤维和碳纳米管中的至少一种；
[0007]将U3O8粉末和聚乙烯醇悬浊液混合并干燥，得到混合粉末；
[0008]在通入流动氢气的情况下，对混合粉末进行烧结处理，得到碳化铀粉末；
[0009]在通入由氮气和活性气体混合形成的混合气的情况下，对碳化铀粉末进行烧结处理，得到氮化铀粉末；
[0010]将碳化铀粉末和所述氮化铀粉末按照第一预设比例混合，并进行烧结处理后得到碳氮化铀燃料。
[0011]根据本申请的实施例，聚乙烯醇水溶液的质量分数为1～3％；聚乙烯醇水溶液中含碳材料与所述聚乙烯醇的质量比为1～10％。/>[0012]根据本申请的实施例，碳纤维和碳纳米管的粒度范围为300～900nm。
[0013]根据本申请的实施例，将U3O8粉末和聚乙烯醇悬浊液混合并干燥，得到混合粉末包括：按照U和C的摩尔比为1:(3～9)的比例混合上述U3O8粉末和上述聚乙烯醇悬浊液，得到混合液；对上述混合液进行干燥处理，得到混合粉末。
[0014]根据本申请的实施例，在对混合液进行干燥处理之后，对干燥处理后的粉末进行粉碎处理，并过筛得到混合粉末。
[0015]根据本申请的实施例，筛网目数范围为100
‑
120目。
[0016]根据本申请的实施例，在通入流动氢气的情况下，对混合粉末进行烧结处理，得到碳化铀粉末包括：
[0017]将所述混合粉末置入第一烧结炉内，抽真空后升温至第一温度；在第一温度下保温第一时长之后，通入流动氢气，并在第二温度下对混合粉末进行烧结处理，得到碳化铀粉末。
[0018]根据本申请的实施例，抽真空后第一烧结炉内压强范围为(2～4)
×
10
‑3Pa；第一温度范围为1300～1500℃；第一时长范围为1～3小时；第二温度范围为1400～1600℃。
[0019]根据本申请的实施例，活性气体以下至少一种：NH3和H2。
[0020]根据本申请的实施例，活性气体与氮气的比例范围为4～6％。
[0021]根据本申请的实施例，在通入由氮气和活性气体混合形成的混合气的情况下，对碳化铀粉末进行烧结处理，得到氮化铀粉末包括：
[0022]将碳化铀粉末置入第二烧结炉中，抽真空后通入所述混合气，之后升温至第三温度并保温第二时长，得到氮化铀粉末。
[0023]根据本申请的实施例，抽真空后所述第二烧结炉内压强范围为(2～4)
×
10
‑3Pa；第三温度范围为1300～1700℃；第二时长范围为1～3小时。
[0024]根据本申请的实施例，第一预设比例范围为1：(1～1.2)。
[0025]根据本申请的实施例，将碳化铀粉末和氮化铀粉末按照第一预设比例混合，并进行烧结处理后得到碳氮化铀燃料包括：
[0026]将碳化铀粉末和氮化铀粉末按照第一预设比例混合，在压强为60～80MPa，温度为1450～1650℃，保温时间为5～15min的烧结条件下进行烧结处理，得到碳氮化铀燃料。
[0027]根据本申请的实施例，通过加入两种形式的碳源(聚乙烯醇(polyvinyl alcohol，PVA)和含碳材料)与U3O8粉末反应制备UC粉末，可以增加UC粉末的混合均匀性，提高反应活性和产物纯度，从源头上提高UC粉末和UN粉末的纯度。同时，碳纤维作为高热导、高强度的固体碳源可显著增加燃料的热物性能。
[0028]根据本申请的实施例，利用UC粉和UN粉末混合制备碳氮化铀，可以精确控制C/N化学计量比，实现U(C，N)燃料芯块C/N任意配比设计。
附图说明
[0029]图1是本申请制备碳氮化铀燃料的流程图；
[0030]图2是本申请制备碳化铀粉末的流程图；
[0031]图3是本申请制备氮化铀粉末的流程图。
具体实施方式
[0032]为使本申请的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合本申请实施例，对本申请的技术方案进行清楚、完整地描述。显然，所描述的实施例是本申请的一个实施例，而不是全部的实施例。基于所描述的本申请的实施例，本领域普通技术人员在无需创造性劳动的前提下所获得的所有其他实施例，都属于本申请保护的范围。
[0033]需要说明的是，除非另外定义，本申请使用的技术术语或者科学术语应当为本申请所属领域内具有一般技能的人士所理解的通常意义。若全文中涉及“第一”、“第二”等描述，则该“第一”、“第二”等描述仅用于区别类似的对象，而不能理解为指示或暗示其相对重要性、先后次序或者隐含指明所指示的技术特征的数量，应该理解为“第一”、“第二”等描述的数据在适当情况下可以互换。若全文中出现“和/或”，其含义为包括三个并列方案，以“A和/或B”为例，包括A方案，或B方案，或A和B同时满足的方案。
[0034]铀元素可以在核裂变现象中作为核燃料，空间核动力领域要求空间核反应堆燃料
元件功率高、寿命长，鉴于铀的单一组分不能满足空间核反应堆燃料元件的总体要求，提出了在单一组分基础上加入其他元素形成三元铀化合物，来提高燃料的综合性能。
[0035]碳化铀(UC)燃料的含铀密度高达12.96t/m；在1237K时的热导率21.7W/(m
·
K)，约为二氧化铀的8倍，被认为是性能优越的新型核燃料。氮化铀(UN)燃料具有高铀密度、高热导、高温稳定性的优良的性能，使其成为未来空间堆动力、空间核电源以及核动力火箭的首选燃料。但是传统高温燃料元件采用W、Mo材料作为包壳，但碳化铀和碳化铀与特殊包壳材料(W和Mo基材料)相容性存在问题。其中，UC燃料会使W包壳渗碳，在保持1300h后，生成的W2C层可达0.5μm厚。UC燃料随温度升高渗透强度急剧增加。在2000℃保持30h，W2C层厚度可增到383μm。UC燃料在Mo材料中的渗透度尤甚，在1200℃保持3600h后，MoC层厚度可达到150μm。对于UN，当温度达到约1700℃时，UN
0.985
可认为是均匀区的下边界。在这一组成时，氮的气压超过铀分压约4个量级。本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种碳氮化铀燃料的制备方法，包括：将含碳材料加入聚乙烯醇水溶液中，得到聚乙烯醇悬浊液，其中，所述含碳材料包括碳纤维和碳纳米管中的至少一种；将U3O8粉末和所述聚乙烯醇悬浊液混合并干燥，得到混合粉末；在通入流动氢气的情况下，对所述混合粉末进行烧结处理，得到碳化铀粉末；在通入由氮气和活性气体混合形成的混合气的情况下，对所述碳化铀粉末进行烧结处理，得到氮化铀粉末；将所述碳化铀粉末和所述氮化铀粉末按照第一预设比例混合，并进行烧结处理后得到碳氮化铀燃料。2.根据权利要求1所述的制备方法，其中，所述聚乙烯醇水溶液的质量分数为1～3％；所述聚乙烯醇水溶液中所述含碳材料与所述聚乙烯醇的质量比为1～10％。3.根据权利要求1或2所述的制备方法，其中，所述碳纤维和碳纳米管的粒度范围为300～900nm。4.根据权利要求1所述的制备方法，其中，所述将U3O8粉末和所述聚乙烯醇悬浊液混合并干燥，得到混合粉末包括：按照U和C的摩尔比为1:(3～9)的比例混合所述U3O8粉末和所述聚乙烯醇悬浊液，得到混合液；对所述混合液进行干燥处理，得到所述混合粉末。5.根据权利要求4所述的制备方法，还包括：在所述对所述混合液进行干燥处理之后，对干燥处理后的粉...

【专利技术属性】
技术研发人员：吴学志，宋彤，贺新福，
申请(专利权)人：中国原子能科学研究院，
类型：发明
国别省市：