一种稀土/碳共掺杂氮化硼纳米粉体及其制备方法技术

本发明专利技术涉及一种稀土/碳共掺杂氮化硼纳米粉体及其制备方法。其技术方案是：按硼酸∶含氮有机化合物的摩尔比为2∶1配料，混合，再向混合后的混合物加入去离子水中，搅拌，即得溶液；在90℃～100℃条件下，按硼酸∶稀土硝酸化合物的摩尔比为2∶(0.01～0.05)；向溶液中加入稀土硝酸化合物，搅拌，干燥，即得复合前驱体；在氮气或氨气气氛条件下，以4～6℃/min的速率将所述复合前驱体升温至1000～1200℃，保温3～4h，自然冷却；然后用去离子水洗涤2～3次，抽滤，在100～120℃条件下烘干10～20h，制得稀土/碳共掺杂氮化硼纳米粉体。本发明专利技术制备方法简单，所制备的稀土/碳共掺杂氮化硼纳米粉体非相分离、光吸收能力强和光催化效率高。光吸收能力强和光催化效率高。光吸收能力强和光催化效率高。

【技术实现步骤摘要】
一种稀土/碳共掺杂氮化硼纳米粉体及其制备方法


[0001]本专利技术属于氮化硼纳米粉体
具体涉及一种稀土/碳共掺杂氮化硼纳米粉体及其制备方法。

技术介绍

[0002]六方氮化硼(h
‑
BN)是具有与石墨烯类似的层状结构的二维材料，层状结构是由在平面内无限延伸的六元环组成，层间都是以范德华力结合；h
‑
BN也是一种具有机械强度高、比表面积大、导热性好、高温稳定性好等很多优异的物理化学性质的半导体材料，在光、电、储能和传感等领域有较大的发展前景。
[0003]h
‑
BN由于其禁带宽度过大、且因较高的化学惰性等限制了进一步的功能化。Zhang等人通过氢化处理(ZhangHX,FengPX,ControllingBandgap ofRippledHexagonalBoronNitride Membranes viaPlasma Treatment[J].ACSAppliedMaterials&Interfaces,2011,4(1):30
–
33.)，其带隙从5.6eV调节到4.25eV，其禁带宽度虽减小1.4eV，但对于光催化来说，4.25eV的禁带宽度还达不到所需的带隙要求，影响光吸收能力。
[0004]Song等人(CiL,SongL,Jin C,et al.Atomic layers ofhybridizedboron nitride andgraphene domains[J].Naturematerials,2010,9(5):430
‑
435.)发现，碳掺杂可以实现h
‑
BN纳米材料在绝缘体和导体之间连续可调，调节C在h
‑
BN中的含量达到80％时，其禁带宽度可以从5.6eV减小到1.6eV。C的引入虽可改变h
‑
BN的禁带宽度，但是制备的碳掺杂氮化硼材料为随机分布的BN相和石墨烯相组成，电子在相分离的氮化硼材料中转移困难，从而导致其光催化效率低。
[0005]Cheng等人(Cheng L,Meng J,Pan X,et al.Two
‑
dimensional hexagonal boron
–
carbon
–
nitrogen atomic layers[J].Nanoscale,2019,11(21):10454
‑
10462.)在Ar/CH4混合气氛下，用离子束溅射沉积方法合成均相的碳掺杂的氮化硼，虽制得均相的碳掺杂的氮化硼，但其制备条件苛刻。
[0006]王心晨教授课题组(Huang,C.；Chen,C.；Zhang,M.；Lin,L.；Ye,X.；Lin,S.；Antonietti,M.；Wang,X.,Carbon
‑
doped BN nanosheets for metal
‑
free photoredox catalysis[J].Nature communications,2015,6(1),1
‑
7.)以氧化硼、尿素和葡萄糖为原料，高温热解制备了C掺杂BN，并对其光催化还原CO2性能进行了评价，所制样品虽具有较好的光催化稳定性，但CO产率低(1.9μmol
·
g
‑1·
h
‑1)，光催化效率低。
[0007]目前来说，碳掺杂氮化硼仍存在以下问题：1)均相碳掺杂的氮化硼材料制备条件苛刻；2)碳掺杂的氮化硼材料容易出现分相，光吸收能力差，光催化效率低。

技术实现思路

[0008]本专利技术旨在克服现有技术缺陷，目的是提供一种工艺简单的稀土/碳共掺杂氮化硼纳米粉体的制备方法，所制备的稀土/碳共掺杂氮化硼纳米粉体非相分离、光吸收能力强
和光催化效率高。
[0009]为实现上述目的，本专利技术采用的技术方案是：
[0010]步骤一、按硼酸∶含氮有机化合物的摩尔比为2∶1，将所述硼酸和所述含氮有机化合物混合，即得混合物；再按所述硼酸∶去离子水的质量比为1∶(20～25)，将所述混合物加入去离子水中，搅拌，即得溶液。
[0011]步骤二、在90℃～100℃条件下，按所述硼酸∶稀土硝酸化合物的摩尔比为2∶(0.01～0.05)；向所述溶液中加入所述稀土硝酸化合物，搅拌3～4h，然后在80～90℃条件下干燥24～36h，即得复合前驱体。
[0012]步骤三、在氮气或氨气气氛条件下，以4～6℃/min的速率将所述复合前驱体升温至1000～1200℃，保温3～4h，自然冷却；然后用去离子水洗涤2～3次，抽滤，在100～120℃条件下烘干12～24h，制得稀土/碳共掺杂氮化硼纳米粉体。
[0013]所述硼酸为工业纯。
[0014]所述含氮有机化合物为乙二胺、二乙烯三胺和三乙烯四胺中的一种。
[0015]所述稀土硝酸化合物为六水合硝酸铈、六水合硝酸钇、六水合硝酸铕和硝酸镧中的一种。
[0016]由于采用上述技术方案，本专利技术与现有技术相比具有如下积极效果：
[0017]本专利技术将硼酸和含氮有机化合物混合，加入去离子水，搅拌，再向其中加入稀土硝酸化合物，搅拌，干燥，即得复合前驱体。在1000～1200℃和氮气或氨气气氛条件下，保温3～4h，洗涤，烘干，制得稀土/碳共掺杂氮化硼纳米粉体，工艺简单。
[0018]本专利技术以硼酸、含氮有机化合物和稀土硝酸化合物为原料，通过湿化学法制备前驱体，能在分子尺度范围内将复合前驱体(B源、N源、C源)与稀土掺杂离子有效地结合起来，在热处理过程中能实现原位掺杂。通过引入稀土离子和碳原子，引入杂质带隙，减小了稀土/碳共掺杂氮化硼纳米粉体的禁带宽度，提高了稀土/碳共掺杂氮化硼纳米粉体的光吸收能力。
[0019]本专利技术在有机
‑
无机杂化复合前驱体的合成过程中，能形成B
‑
C键或B
‑
C
‑
N键，有效地避免了BN/C相分离。均相的碳掺杂氮化硼之间相界面少，电子的传输更容易，而稀土离子内层的4f电子定域化和不完全填充，稀土作为掺杂剂能使稀土/碳共掺杂氮化硼纳米粉体产生载流子倍增效应，提高了稀土/碳共掺杂氮化硼纳米粉体的光催化效率。
[0020]因此，本专利技术工艺简单，所制备的稀土/碳共掺杂氮化硼纳米粉体非相分离、光吸收能力强和光催化效率高。
附图说明
[0021]图1为本专利技术制备的一种稀土/碳共掺杂氮化硼纳米粉体的XRD图谱；
[0022]图2为图1所示的稀土/碳共掺杂氮化硼纳米粉体的SEM图；
[0023]图3为图1所示的稀土/碳共掺杂氮化硼纳米粉体的紫外吸收光图谱；
[0024]图4为图1所示的稀土/碳共掺杂氮化硼纳米粉体的光催化性能图。
具体实施方式
[0025]下面结合附图和具体实施方式对本专利技术做进一步的描述，并非对本专利技术保护本文档来自技高网...

【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种稀土/碳共掺杂氮化硼纳米粉体的制备方法，其特征在于，所述制备方法的步骤是：步骤一、按硼酸∶含氮有机化合物的摩尔比为2∶1，将所述硼酸和所述含氮有机化合物混合，即得混合物；再按所述硼酸∶去离子水的质量比为1∶(20～25)，将所述混合物加入去离子水中，搅拌，即得溶液；步骤三、在90℃～100℃条件下，按所述硼酸∶稀土硝酸化合物的摩尔比为2∶(0.01～0.05)；向所述溶液中加入所述稀土硝酸化合物，搅拌3～4h，然后在80～90℃条件下干燥24～36h，即得复合前驱体；步骤三、在氮气或氨气气氛条件下，以4～6℃/min的速率将所述复合前驱体升温至1000～1200℃，保温3～4h，自然冷却；然后用去离子水洗涤2～3次，抽滤，在100～...

【专利技术属性】
技术研发人员：陈辉，卢家鹏，赵雷，陈宇轩，卜学琳，方伟，何漩，李薇馨，杜星，王大珩，
申请(专利权)人：武汉科技大学，
类型：发明
国别省市：