一种可见光高效降解依诺沙星催化材料制备方法及应用技术

本发明专利技术属于环境污染控制工程技术领域，提供了一种可见光高效降解依诺沙星催化材料制备方法及应用。以片层铁镍双氢氧化物和改性g

Preparation and application of a visible light catalytic material for efficient degradation of Enoxacin

【技术实现步骤摘要】
一种可见光高效降解依诺沙星催化材料制备方法及应用


[0001]本专利技术属于环境污染控制工程
，涉及异质结光催化材料制备技术研究，具体而言是铁镍双磷化物与石墨相氮化碳异质结光催化材料的制备，特别涉及到应用该催化剂可见光高效、低耗降解依诺沙星方法的革新。

技术介绍

[0002]依诺沙星（ENO）是第三代氟喹诺酮类抗生素，具有较好的治疗效果、过敏率低、可无选择性用于人类的细菌感染类疾病，但其在人体内难以被完全分解，通过代谢过程进入到环境中后，可在水体中长期存在，对生态系统和人类健康存在潜在风险。催化法通过将太阳能转化为化学能，达到降解水中有机污染物的目的，相较于传统的生物法、化学还原等方法，具有绿色、可持续性和无二次污染等优点。该方法适合用于去除环境水体中ENO。近些年来，非金属半导体——石墨相氮化碳（g
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C3N4）被发现具有合适的能带结构和优良的催化活性，是一种具有潜在实际应用价值的光催化材料。但传统方法如“Zhou 等人的Novel dual
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effective Z
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scheme heterojunction with g
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C3N4, Ti3C2 MXene and black phosphorus for improving visible light
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induced degradation of ciprofloxacin”中制备的g
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C3N4存在严重的π
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π堆叠现象，导致光利用率低，光谱响应范围窄，光生载流子易于复合，比表面积低，反应位点少等问题，这极大地限制了g
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C3N4的实际应用
[1]。基于上述问题，文章“Mesoporous carbon nitride
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silica composites by a combined sol
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gel/thermal condensation approach and their application as photocatalysts”、“Stabilization of Single Metal Atoms on Graphitic Carbon Nitride”、“A Facile Band Alignment of Polymeric Carbon Nitride Semiconductors to Construct Isotype Heterojunctions”中分别通过形貌调控、金属或非金属掺杂和异质结构筑等方法提高g
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C3N4光催化性能，虽然能够在一定程度上提高其光催化性能，抑制光生载流子复合，但仍无法满足光催化降解技术对光催化剂催化性能的需求。因此，本专利采用形貌调控和异质结构筑协同策略，通过软模板辅助磷化煅烧法在改性g
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C3N4基底上构筑三元异质结，以P桥连铁镍双磷化物与改性g
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C3N4，强化异质结界面电场间光生载流子的迁移能力，抑制光生载流子复合，同时形成的异质结能够有效提高光生载流子的氧化还原能力和拓宽光谱吸收范围，进而达到提高光催化材料降解性能的目的，实现高效、低耗降解环境水体中ENO的目的。

技术实现思路

[0003]针对目前限制g
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C3N4基光催化材料应用和发展的光利用率低和光生载流子易复合等问题。本专利技术提供了一种通过P桥连铁镍双磷化物与改性g
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C3N4形成异质结光催化材料的方法，并应用于水体中ENO的可见光高效降解。以片层铁镍双氢氧化物和改性g
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C3N4为前体，通过构建异质结结构，增加可见光下光谱吸收范围及光利用率，调控带隙结构，提高光催化还原能力，并利用P的桥连作用强化异质结催化剂的光生载流子迁移能力，从而实现可见光
高效、低耗降解ENO方法的革新。本专利技术的技术方案：一种可见光高效降解依诺沙星催化材料制备方法，步骤如下：步骤1：将质量比为1:10
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10:1三聚氰胺和三聚氰酸分散在去离子水中，其中三聚氰酸浓度为0.15
‑
1.5 mol/L，将混合溶液搅拌至均匀，之后在烘箱中60
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80℃干燥，放入管式炉中在N2氛围下，反应温度450
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650℃，反应时间3
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6 h，反应结束冷却至室温，以去离子水和乙醇交替洗三次，经60℃干燥得到改性g
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C3N4。步骤2：将硝酸铁、硫酸镍和尿素分散在10
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100 mL的去离子水中，搅拌至均匀，其中硝酸铁和硫酸镍的摩尔比为1:1.5，硝酸铁和尿素浓度分别为8
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80 mmol/L和40
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400 mmol/L；将得到的溶液转移到反应釜中，以130
‑
150℃的温度在烘箱中维持12
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24h，冷却后洗涤、干燥得到片层铁镍双氢氧化物（FeNi
‑
LDH）。步骤3：将步骤2得到的片层铁镍双氢氧化物与步骤1的改性g
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C3N4均匀混合（1:2
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1:40），再与磷源——次亚磷酸钠（磷源投加量为g
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C3N4质量的5
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20倍）同时放入管式炉中，N2氛围，煅烧温度300
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500℃，反应时间1
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4 h，得到g
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C3N4/FeNi/P异质结光催化材料。一种上述制备方法得到的g
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C3N4/FeNi/P异质结光催化材料作为光催化剂降解依诺沙星的应用，在可见光条件下，25℃反应40 min，20 ppm依诺沙星降解率达到99%以上。以片层状FeNi
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LDH作为铁镍双磷化物的前体，磷源在煅烧过程中释放的PH3能够对FeNi
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LDH中的O原子进行原位替换，保留原有片层状结构，可有效抑制铁镍双磷化物的团聚，减少异质结催化剂中形成新的金属磷化物复合中心，并提高光生载流子迁移能力。铁镍磷化物与改性g
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C3N4通过P桥连可进一步增加异质结结构间的光生载流子迁移能力，降低光生载流子的复合率。本专利技术的有益效果：本专利技术中首次以g
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C3N4/FeNi/P作为光催化材料实现ENO的可见光高效低耗降解。通过形貌调控法制备改性g
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C3N4抑制其团聚，增加反应活性位点，同时在表面增加N空位，可捕获光生电子，提高载流子分离能力。再以层状FeNi
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LDH和改性g
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C3N4原料，次亚磷酸钠为磷源，经高温煅烧制备g
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C3N4/FeNi/P异质结催化材料，该方法原料广泛，无贵金属掺杂，制备成本低廉。经高温煅烧，FeNi
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LDH中的O被P取代，形成双磷化物，同时P还能够将片层状的双磷化物与g
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【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种可见光高效降解依诺沙星催化材料的制备方法，其特征在于，步骤如下：步骤1：将质量比为1:10
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10:1三聚氰胺和三聚氰酸分散在去离子水中，其中三聚氰酸浓度为0.15
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1.5mol/L，将混合溶液搅拌至均匀，之后在烘箱中60
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80℃干燥，放入管式炉中在N2氛围下，反应温度450
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650℃，反应时间3
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6h，反应结束冷却至室温，以去离子水和乙醇交替洗三次，经60℃干燥得到改性g
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C3N4；步骤2：将硝酸铁、硫酸镍和尿素分散在去离子水中，搅拌至均匀，其中硝酸铁和硫酸镍的摩尔比为1:1.5，硝酸铁和尿素浓度分别为8
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80mmol/L和40
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400mmol/L；将得到的溶液转移到反应釜中，在130
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150℃的温度条件下...

【专利技术属性】
技术研发人员：于明川，詹若男，周玉菲，牛军峰，
申请(专利权)人：东莞理工学院，
类型：发明
国别省市：