碳基燃料电池制造技术

用于从固态有机燃料产生电能的直接－电化学－氧化燃料电池和方法。所述燃料电池包括：阴极，其被提供有电化学－还原催化剂，该催化剂促进阴极处的含氧源形成氧离子；阳极，其被提供有电化学－氧化催化剂，该催化剂促进促进固态有机燃料在氧离子存在下的直接电化学氧化而产生电能；和固体－氧化物电解质，其被配置为氧将离子从阴极传输到阳极。该电化学氧化催化剂可以任选包含抗硫物质。

【技术实现步骤摘要】
【国外来华专利技术】碳基燃料电池相关申请[0001]本申请要求了于2003年11月14日提出的美国临时申请号No.60/520,155；和于2004年4月2日提出的美国临时申请号60/558,856的权益。专利
[0002]本专利技术一般涉及从固态燃料产生电能，更具体而言，涉及根据固态有机燃料的直接电化学氧化作用从固态有机燃料产生电能的固体-氧化物燃料电池。专利技术背景[0003]传统的固体-氧化物燃料电池利用被放置在阳极和阴极之间的、便于离子在其间进行转移的电解质。传统上，固态化石燃料，例如煤，在被引入固体-氧化物燃料电池以产生电能之前，不得不进行气化(gasified)和重整(reformed)。尽管需要另外的加工步骤，使用这样的固态燃料电池来发电仍然是一种诱人的选择，部分原因在于此类燃料具有高能密度。分离的气化(gasification)和重整(reformation)步骤需要热能的丰富流入，并且热量回收很低，因此导致一种浪费能量的过程。[0004]改进采用固体-氧化物燃料电池发电的过程效率的尝试，包括：将重整步骤引入到燃料电池装置中，这要求燃料电池在高于1473K的温度下运行。通过将重整步骤引入燃料电池中，重整化石燃料所需的至少部分热量在电能产生过程中可以被回收和利用。然而，此类燃料电池在供应给电极的催化剂的表面上经历了飘尘的累积，因此妨碍了燃料电池的性能，飘尘是由于固体化石燃料的燃烧而产生的副产品。据认为，飘尘累积的原因在于燃料电池的升高的运行温度，该温度大于大约1473K，该温度大于飘尘能够沉淀到催化剂的表面上之前所必-->须要超越的飘尘熔性温度(fly ash fusibility temperature)。另外，这些传统的高温燃料电池也表现出在催化剂表面上的过量硫沉淀以及高NOx排放。[0005]已经提出了替换性设计，以便在最小化CO产生的同时，将固态化石燃料直接转化为CO2和电能。这样的设计将燃料电池分为众多不同的温度区域，并且提供加热元件用于控制每个各别的温度区域中的温度。两个燃料电池电极——在固体电解质的每个相对面上各有一个，是从或者相同的贵金属或者相同的混合型导电氧化物材料形成的，以便促进依照下述反应的碳的完全氧化：                这样的设计是笨重的，原因在于需要不同的温度区域来提供充分高温，以最小化固体电解质对离子电导的阻抗，而同时提供充分低温，以有利于碳向CO2的完全氧化。[0006]其它传统燃料电池已经尝试在不提供众多不同温度区域的情况下从化石燃料产生电能。如先前所述，固态化石燃料，例如煤，可以被引入进具有气化部件的燃料电池中，气化部件用来在碳被氧化产生CO、H2和电能之前气化固态燃料。由不同材料制备的电极被安装在邻近固体-氧化物电解质处，以产生离子并促进依照下述反应的化石燃料的部分氧化：由于在氧化电极处需要过量的碳，此类燃料电池阻止了化石燃料的完全氧化产生CO2的便利，甚至是在气化之后。[0007]因此，在本领域存在对可以产生作为反应产物的电的燃料电池的需求，所述反应直接并完全氧化固态化石燃料而产生CO2。依据该直接氧化反应，所述燃料电池应当最小化与被消费之前的气化步骤相关的成本和无效性。此外，所述燃料电池应当解决电解质阻抗和直接氧化反应的竞争温度需求，以便有利于CO2优先于CO的产生。专利技术概述[0008]通过提供可从固态有机燃料产生电能的直接-电化学-氧化燃料电池(direct-electrochemical-oxidation fuel cell)，本专利技术实现了这些目-->标和其它目标。所述燃料电池包括：一个阴极，其被提供有电化学-还原催化剂，该催化剂促进氧离子在阴极处从含氧源的形成；一个阳极，其被提供有电化学-氧化催化剂，该催化剂促进固态有机燃料在氧离子存在下的直接电化学氧化，从而产生电能；和，固体-氧化物电解质，其被安置为将氧离子从阴极传输到阳极。在阳极处的直接电化学氧化根据下面的反应发生：[0009]根据另一个方面，本专利技术提供了可从固态有机燃料产生电能的直接-电化学-氧化燃料电池。所述燃料电池包括：一个阴极(阴极)，其被提供有电化学-还原催化剂，该催化剂促进从位于阴极处的离子源形成离子；一个阳极，其被提供有催化剂，该催化剂包含抗硫材料、促进固态有机燃料在形成于阴极的离子存在下的电化学氧化，以便产生电能；和一种固体-氧化物电解质，其被配置为将离子从阴极传输到阳极。[0010]根据又一个方面，本专利技术提供了一种从固态有机燃料产生电力的方法。该方法包括如下步骤：在阴极从含氧源形成氧离子；用固体氧化物电解质将在阴极形成的氧离子传送到阳极；和催化氧离子与所述固态有机燃料的反应，以直接氧化位于阳极处的固态有机燃料，从而产生包括CO2的产物和电能。[0020]根据又一个方面，本专利技术提供了一种从固态有机燃料产生电力的方法。该方法包括如下步骤：用固体氧化物电解质在阴极和阳极之间建立离子交通通道(ionic-communication channel)；向阳极供应包含抗硫物质的电化学氧化催化剂，其中所述电化学氧化催化剂促进在阳极处的固态有机燃料的直接的电化学氧化，以产生包括CO2的产物和电能；向阴极供应电化学还原催化剂，其中所述电化学还原催化剂促进从含氧源产生氧离子；和形成导电通路，以将电能导出阴极。附图简述[0012]本专利技术的上述和其它特征及优势，对于本专利技术相关的
技术人员而言，一旦在参考附图阅读了下述说明之后，将是明确的，在附图中：-->[0013]图1是按照本专利技术的一个实施方案的直接电化学氧化、碳基燃料电池的剖面图视图；[0014]图2是电压对电流密度的实验测定值的曲线图，是针对用甲烷作燃料而运行的一个燃料电池和用煤作燃料运行的一个燃料电池进行；[0015]图3图解了一个系统，其用于根据本专利技术的燃料电池的实验检验操作；[0016]图4图解了一个实验系统，用于评价煤气对电能产生的贡献；[0017]图5是在三种不同温度下运行的煤气燃料电池的电压对电流密度的实验测定值的曲线图；[0018]图6表示按照本专利技术的燃料电池在废气流排出中所发现的成份的强度，是通过质谱仪测量的；[0019]图7是被提供有Pt格栅和Pt墨的燃料电池的示意性侧视图；[0020]图8是一个曲线图，比较燃料电池在不同的燃料上、在800℃的温度下运行时的电压对电流密度的特性曲线；[0021]图9是一个曲线图，比较燃料电池在不同的燃料上、在900℃的温度下运行时的电压对电流密度的特性曲线；和[0022]图10是一个曲线图，比较燃料电池在不同的燃料上、在950℃的温度下运行时的的电压对电流密度的特征曲线。优选的与替代性实施方案的详述[0023]仅仅是因为方便而在此使用了一些术语，并不能被认为是对对本专利技术的限制。此外，在附图中，某些特征在某种程度上可能以示意图形式显示出来。[0024]图1是根据本专利技术的直接的电化学氧化、固体氧化物碳基燃料电池10的示意图，用于从固态有机燃料产生电能，而不需要预气化和重整步骤。如在图1中所示，燃料电池10包括：阴极12，其被供以电化学还原催化剂(electrochemical-reduction catalyst)，该催化剂促进氧离子在阴极12从含氧源的形成；阳极14(阳极本文档来自技高网...

【技术保护点】
一种直接－电化学－氧化燃料电池，用于从固态有机燃料产生电能，包括：　　　　阴极，其被供应有电化学－还原催化剂，所述催化剂促进从位于阴极上的含氧源形成氧离子；　　　　阳极，其被供应有电化学－氧化催化剂，所述催化剂促进固态有机燃料在所述氧离子的存在下的直接电化学氧化，以便产生电能；和　　　　固体－氧化物电解质，其被安置为将所述氧离子从阴极传送到阳极，其中　　　　在阳极处的直接电化学氧化根据下面的反应发生：　　　　Ｃ＋２Ｏ↑［２－］→ＣＯ↓［２］＋４ｅ↑［－］。

【技术特征摘要】
【国外来华专利技术】US 2003-11-14 60/520,155;US 2004-4-2 60/558,8561.一种直接-电化学-氧化燃料电池，用于从固态有机燃料产生电能，包括：阴极，其被供应有电化学-还原催化剂，所述催化剂促进从位于阴极上的含氧源形成氧离子；阳极，其被供应有电化学-氧化催化剂，所述催化剂促进固态有机燃料在所述氧离子的存在下的直接电化学氧化，以便产生电能；和固体-氧化物电解质，其被安置为将所述氧离子从阴极传送到阳极，其中在阳极处的直接电化学氧化根据下面的反应发生：              2.根据权利要求1所述的燃料电池，其中所述氧离子在阴极处的形成是根据下面的反应进行：                3.根据权利要求1所述的燃料电池，其中所述固态有机燃料是煤、石墨、生物质或其组合物。4.根据权利要求3所述的燃料电池，其中所述生物质选自泥煤、稻壳和玉米壳。5.根据权利要求1所述的燃料电池，其中在所述阳极处的所述直接电化学氧化产生包括浓度至少50mol％的CO2的产物。6.根据权利要求1所述的燃料电池，其中所述电化学-还原催化剂是镧锶锰氧化物。7.根据权利要求1所述的燃料电池，其中所述电化学-还原催化剂选自LSF；LSCF；SSC；YBa2Cu3Oy，其中y是具有在7-9范围之间的-->值的整数；La0.99MnO3；LaMnO3；LaxSryMn3和LaxCayMnO3，其中x是具有在0.6-0.95范围之间的值的数，和y是具有在0.1-0.4范围之间的值的数。8.根据权利要求1所述的燃料电池，其中所述电化学-还原催化剂选自具有通式AxByCO3的物质，其中A选自La、Gd、Sm、Nd、Pr、Tb和Sr，B选自Sr、Ce和Co，x是具有在0.6-0.94范围之间的值的数，和y是具有在0.1-0.4范围之间的值的数。9.根据权利要求1所述的燃料电池，其中提供给阳极的所述电化学-氧化催化剂包括铂。10.根据权利要求1所述的燃料电池，其中所述电化学-氧化催化剂包括铼。11.根据权利要求10所述的燃料电池，其中所述电化学-电化学氧化催化剂是Re-NiO/YSZ。12.根据权利要求10所述的燃料电池，其中所述电化学-氧化催化剂是氧化铜-Pt。13.根据权利要求1所述的燃料电池，其中所述固体-氧化物电解质选自Bi、Zr、Hf、T和Ce的掺杂氧化物，掺杂有：或者碱土金属氧化物，例如CaO或MgO；或者稀土金属氧化物，例如Sc2O3、Y2O3、Yb2O3及类似物，例如，本发明的实施方案包含固态氧化物电解质18，其包括Bi2O2、(Bi2O7)0.75(Y2O3)0.25、BaTh0.9Gd0.1O3、La0.8Sr0.2Ga0.8Mg0.2O3、(Ce2)0.8(GdO0.5)0.2、(ZrO2)0.9(Sc2O3)0.1、(ZrO2)C0.9(Y2O3)0.1、(ZrO2)0.87(CaO)0.13、(La2O3)0.95(SrO)0.05中的至少一种。14.根据权利要求1所述的燃料电池，其中所述固体-氧化物电解质选自钇稳定的锆和铋氧化物。-->15.根据权利要求1所述的燃料电池，进一步包括用于接收固态有机燃料的封闭阳极的箱体。16.根据权利要求15所述的燃料电池，进一步包括进料通路，通过该进料通路，固态有机燃料可以被插入箱体中。17.根据权利要求1所述的燃料电池，其中发生在阳极处的所述电化学氧化产生包括浓度小于5mol％的NOx的产物，其作x是在1至3范围之间的整数。18.根据权利要求17所述的燃料电池，其中所述燃料电池具有大约1200℃的最大运行温度。19.根据权利要求1所述的燃料电池，其中发生在阴极处的所述直接电化学氧化产生包括浓度小于10mol％的CO的产物。20.根据权利要求19所述的燃料电池，其中所述燃料电池具有大约1200℃的最大运行温度。21.根据权利要求1所述的燃料电池，其中所述燃料电池，在持续至少48小时的时间期间内，产生至少100mA/cm2的电流。22.根据权利要求1所述的燃料电池，其中所述燃料电池的燃料转化效率，在950℃下，为至少30mol％。23.一种直接-电化学-氧化燃料电池，用于从固态有机燃料产生电能，包括：阴极，其被供应电化学...

【专利技术属性】
技术研发人员：SSC川，
申请(专利权)人：阿克伦大学，
类型：发明
国别省市：US[美国]