设置有螺旋管的反应器及其应用制造技术

本发明专利技术涉及催化领域，公开了设置有螺旋管的反应器及其应用，该反应器内包括反应腔体、填充在所述反应腔体内的催化剂段和沿所述反应腔体的外壁环绕设置的螺旋管，所述螺旋管的出气口位于所述催化剂段的下方，且所述螺旋管的出气口与所述催化剂段下游端的横截面的距离为催化剂段长度的0.5

【技术实现步骤摘要】
设置有螺旋管的反应器及其应用


[0001]本专利技术涉及催化领域，具体涉及设置有螺旋管的反应器及其应用。

技术介绍

[0002]天然气因其清洁、蕴藏丰富、分布广泛和优于其他燃料的综合经济性等优点而备受青睐，被认为是未来的理想燃料和化学工业原料。已探明的天然气储量远远超过原油储量。天然气中甲烷含量一般在95％左右，然而甲烷在常温下不能被液化，为存储和运输带来不便，因此甲烷的利用就成了大家关注的热点。
[0003]利用甲烷直接制取碳二烃类物质自1986年被提出后，在随后的十几年间陆续有大量文献报道甲烷氧化偶联反应的进展。甲烷氧化偶联反应是一个高温条件下的强放热反应，其起燃温度在600℃以上。经过几十年的探索，甲烷氧化偶联反应的研究在理论和应用都取得了一定的进展，但由于甲烷氧化偶联反应是在高温条件下发生的，并且有氧气的存在，因而深度氧化成碳氧化物在所难免。而深度氧化反应也是强放热反应，更加剧了甲烷氧化偶联反应床层的温升，导致反应的温度难以控制。甲烷氧化偶联反应若要走向工业化，如何控制反应的温度，有效迅速撤去反应的热量具有重要的意义。

技术实现思路

[0004]本专利技术的目的是为了克服现有技术的存在催化剂床层热点温度过高及甲烷和所得反应产物被深度氧化的问题，提供设置有螺旋管的反应器及其应用，通过在该反应腔体的外壁环绕设置螺旋管，并向所述螺旋管中注入吹扫气体，并且控制所述螺旋管的出气口与所述催化剂段下游端的横截面的距离为催化剂段长度的0.5-0.8倍，并在催化剂段使用载体为CaO、MgO和BaO中的至少一种，活性组分为碱金属的氧化物的催化剂，以吹扫气体做热载体撤去反应热量，有效控制催化剂床层的热点温度，使得当催化剂装填量较大的情况下，反应系统更容易控制，减少飞温现象，从而在一定程度上抑制甲烷的深度氧化，提高甲烷转化率及碳二烃的选择性和收率，具有很好的工业化应用前景。
[0005]本专利技术的专利技术人在研究中发现，虽然催化剂的开发和反应机理的研究是目前的重点，但是对反应器的撤热方式进行改进也能够有效提高碳二烃的收率。具体地，在该反应腔体的外壁环绕设置螺旋管，在反应过程中，向所述螺旋管中注入吹扫气体，并且控制所述螺旋管的出气口与所述催化剂段下游端的横截面的距离为催化剂段长度的0.5-0.8倍，并在催化剂段使用载体为CaO、MgO和BaO中的至少一种，活性组分为碱金属的氧化物的催化剂，以吹扫气体做热载体撤去反应热量，有效控制催化剂床层的热点温度，使得当催化剂装填量较大的情况下，反应系统更容易控制，减少飞温现象，从而在一定程度上抑制甲烷的深度氧化，避免反应体系出现飞温现象，并提高甲烷转化率及碳二烃的选择性和收率，具有很好的工业化应用前景。
[0006]为了实现上述目的，本专利技术一方面提供一种设置有螺旋管的反应器，该反应器内包括反应腔体、填充在所述反应腔体内的催化剂段和沿所述反应腔体的外壁环绕设置的螺
旋管，所述螺旋管的出气口位于所述催化剂段的下方，且所述螺旋管的出气口与所述催化剂段下游端的横截面的距离为催化剂段长度的0.5-0.8倍；
[0007]所述催化剂段中的催化剂包括载体和负载在所述载体上的活性组分，其中，所述载体为CaO、MgO和BaO中的至少一种；所述活性组分为碱金属的氧化物。
[0008]本专利技术的第二个方面提供一种甲烷氧化偶联制备碳二烃的方法，该方法包括：
[0009](1)在反应腔体内装填催化剂段并沿所述反应腔体的外壁环绕设置螺旋管，所述螺旋管的出气口位于所述催化剂段的下游，且所述螺旋管的出气口与所述催化剂段下游端的横截面的距离为催化剂段长度的0.5-0.8倍；
[0010]所述催化剂段中的催化剂包括载体和负载在所述载体上的活性组分，其中，所述载体为CaO、MgO和BaO中的至少一种；所述活性组分为碱金属的氧化物；
[0011](2)将甲烷和氧气引入反应腔体中与催化剂接触进行催化反应，在反催化过程中向所述螺旋管中注入吹扫气体。
[0012]本专利技术提供的甲烷氧化偶联制备碳二烃的方法，该方法能够及时撤去反应热量，有效控制催化剂床层的热点温度，减少飞温现象，而不影响甲烷的转化率和碳二烃的收率，易于大规模生产应用。
具体实施方式
[0013]在本文中所披露的范围的端点和任何值都不限于该精确的范围或值，这些范围或值应当理解为包含接近这些范围或值的值。对于数值范围来说，各个范围的端点值之间、各个范围的端点值和单独的点值之间，以及单独的点值之间可以彼此组合而得到一个或多个新的数值范围，这些数值范围应被视为在本文中具体公开。
[0014]本专利技术一方面提供一种设置有螺旋管的反应器，该反应器内包括反应腔体、填充在所述反应腔体内的催化剂段和沿所述反应腔体的外壁环绕设置的螺旋管，所述螺旋管的出气口位于所述催化剂段的下方，且所述螺旋管的出气口与所述催化剂段下游端的横截面的距离为催化剂段长度的0.5-0.8倍；
[0015]所述催化剂段中的催化剂包括载体和负载在所述载体上的活性组分，其中，所述载体为CaO、MgO和BaO中的至少一种；所述活性组分为碱金属的氧化物。
[0016]在本专利技术的一些实施方式中，所述螺旋管的出气口与所述催化剂段下游端的横截面的距离为催化剂段长度的0.5-0.8倍。具体地，所述螺旋管的出气口与所述催化剂段下游端的横截面的距离小于催化剂段长度的0.8倍，否则催化剂易在反应中失活，所述螺旋管的出气口与所述催化剂段下游端的横截面的距离大于催化剂段长度的0.5倍，否则反应热不宜转移。
[0017]在本专利技术的一些实施方式中，为进一步将反应产生的热量移出，抑制副反应的发生，提高碳二收率，所述螺旋管的出气口与所述催化剂段下游端的横截面的距离优选为催化剂段长度的0.6-0.8倍。
[0018]根据本专利技术的一种优选地实施方式，所述催化剂以单段的方式填充，在反应物流方向上，所述反应器内可以依次包括第一填充段、催化剂段和第二填充段，且所述第一填充段和第二填充段中的填充物相同或不同且各自独立地选自二氧化硅和/或氧化铝；优选地，所述二氧化硅来源于石英砂。
[0019]根据本专利技术的另一种优选地实施方式，所述催化剂以多段(两段)的方式填充，在反应物流方向上，所述反应器内可以依次包括第一催化剂段、填充段和第二催化剂段，且所述填充段中的填充物选自二氧化硅和/或氧化铝；优选地，所述二氧化硅来源于石英砂。第一催化剂段和第二催化剂段的催化剂可以相同或不同且各自独立地包括载体和负载在所述载体上的活性组分，其中，所述载体为CaO、MgO和BaO中的至少一种；所述活性组分为碱金属的氧化物。
[0020]在本专利技术的一些实施方式中，对螺旋管的进气口的位置不做限定，优选地，沿着反应物流的方向，所述螺旋管的进气口设置在所述螺旋管的出气口的上游；优选地，所述螺旋管的进气口设置在所述催化剂段的上游。优选地，螺旋管的长度为催化剂段的长度的10-30倍，更优选为10-20倍。具体地，沿着反应物流的方向，螺旋管的进气口与螺旋管的出气口的距离为螺旋管的长度。
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【技术保护点】

【技术特征摘要】
1.一种设置有螺旋管的反应器，其特征在于，该反应器内包括反应腔体、填充在所述反应腔体内的催化剂段和沿所述反应腔体的外壁环绕设置的螺旋管，所述螺旋管的出气口位于所述催化剂段的下方，且所述螺旋管的出气口与所述催化剂段下游端的横截面的距离为催化剂段长度的0.5-0.8倍；所述催化剂段中的催化剂包括载体和负载在所述载体上的活性组分，其中，所述载体为CaO、MgO和BaO中的至少一种；所述活性组分为碱金属的氧化物。2.根据权利要求1所述的反应器，其中，所述催化剂段中的催化剂还含有助剂，所述助剂优选选自Sr的氧化物、La的氧化物、Y的氧化物、Sn的氧化物和Ce的氧化物中的至少一种；优选地，以100g所述载体为基准，所述助剂的含量为1-8g，优选2-4g。3.根据权利要求1或2所述的反应器，其中，所述活性组分为Li的氧化物、Na的氧化物、K的氧化物和Rb的氧化物中的至少一种；和/或，以100g所述载体为基准，所述活性组分的含量为1-25g，优选为3-20g。4.根据权利要求1所述的反应器，其中，所述螺旋管的外径、所述螺旋管的内径、所述螺旋管的螺距与反应腔体的内径之间的比值为1：0.3-0.62：1.2-2.5：2-6，优选为1：0.3-0.5：1.5-2：4-6；和/或，所述螺旋管的出气口与所述催化剂段下游端的横截面的距离为催化剂段长度的0.6-0.8倍；和/或，所述螺旋管外壁与反应腔体的外壁的距离为0-6mm；优选为0-4mm；和/或，螺旋管的长度为催化剂段的长度的10-30倍，优选为10-20倍；和/或，所述螺旋管的材质为不锈钢、玻璃或陶瓷，优选为不锈钢。5.一种甲烷氧化偶联制备碳二烃的方法，其特征在于，该方法包括：(1)在反应腔体内装填催化剂段并沿所述反应腔体的外壁环绕设置螺旋管，所述螺旋管的出气口位于所述催化剂段的下游，且所述螺旋管的出气口与所述催化剂段下游端的横截面的距离为催化剂段长度的0.5-0.8倍；所述催化剂段中的催化剂包括载体和负载在所述载体上的...

【专利技术属性】
技术研发人员：赵清锐，邵芸，王雪，韦力，武洁花，张明森，刘东兵，
申请(专利权)人：中国石油化工股份有限公司北京化工研究院，
类型：发明
国别省市：