核燃料球粒的生产方法技术

技术编号:3090053 阅读:267 留言:0更新日期:2012-04-11 18:40
通过对包含UO↓[2]二氧化铀的材料进行烧结生产核燃料球粒,该材料由UF↓[6]六氟化铀转变工艺产生的粉末得到。将UF↓[6]六氟化铀转变工艺直接得到的粉末引入包含运动压制和混合物体的容器并以如下方式搅动容器,使得在容器内部体积中以三个不共面的轴运动粉末,以便在可动物体之间以及可动物体与容器壁之间对其进行压制,直到形成颗粒材料,该颗粒材料相对于通过转变工艺得到的粉末具有较高密度,并且使用通过在容器内部搅动直接得到的颗粒材料来成型待进行烧结的原料燃料球粒。优选在处理期间使容器处于振动运动。可以在通过容器内部的搅动的处理之前或期间,向容器中引入各种不同的添加剂。(*该技术在2024年保护过期,可自由使用*)

【技术实现步骤摘要】
【国外来华专利技术】本专利技术涉及生产主要包含二氧化铀uo2的核燃料球粒的方法,该方法用于制造核 反应堆的燃料元件。核反应堆且特别是用于压力水冷核反应堆的燃料元件通常包含末端封闭的长管, 管内填充通常直径略小于10mm且长度为10mm至20mm的燃料球粒。对主要包含二氧化铀U02的材料在通常接近于1700°C的温度下进行烧结获得该燃 料球粒,该包含uo2的材料由六氟化铀UF6的转变工艺产生的粉末得到。人们已经知道由六氟化铀通过转变获得铀氧化物特别是二氧化铀的不同方法。尤 其是已知被称为“干法转变工艺”的用于气态六氟化铀转变工艺,其中通过蒸汽对六氟化铀 进行高温水解。通过这种方法可以获得平均组成可以分子式uo2+x表示的氧化物。这些氧 化物主要包含二氧化物uo2和各种比例的其它氧化物例如u3o8或u3o7,取决于进行uf6转变 工艺的方式,通过干法工艺得到的粉末是包含极小尺度(0. lym至0.4i!m)微晶的低密度 粉末(密度通常小于lg/cm3),这些微晶以或大或小程度团聚在一起。这种粉末具有一般的 流动性(通过标准流动测试测量)。生产燃料球粒时,在烧结之前必须通过对颗粒材料进行冷压制造原料球粒。在工 业制造的情形中,通过压制制造原料球粒要求以高速率将颗粒材料放入深且窄的圆柱形模 具中,因此用于制造随后进行烧结的原料球粒的颗粒材料必需具有良好的流动性并且由该 材料能够获得在烧结之前充分坚固可承受操作的原料球粒。提高原料球粒力学性能的各种方法是已知的(例如法国专利2,599,883和欧洲专 利0249,549中所描述的加入确定质量的U308粉末)。这些方法通常基于向U02中加入受控 制量的氧化物,例如U308或U307。通常,帮助原料球粒成型并且可以控制烧结的燃料球粒的 孔隙率和密度的添加剂,例如润滑剂和成孔材料,还必需与制造原料球粒的颗粒材料结合。通过六氟化铀转变工艺特别是干法工艺得到的氧化铀粉末不能未经处理而用于 制造原料球粒。许多操作通常是必需的以便获得具有良好流动特性的颗粒材料,该材料的 密度明显大于粉末密度并且具有获得良好品质的原料球粒必需的理想特性。特别地,为了 获得足够尺寸和形状的颗粒以便提高流动性和可压制性,必须增加粉末的颗粒尺寸并使其 一致。通常,在转变设备中对由干法转变工艺直接得到的粉末首先进行过筛,并且/或 者将过筛期间残留的硬颗粒(例如氟化颗粒)磨碎,将粉末均勻化、装填并存储以便用于球 粒生产单元,该单元可以位于转变单元附近或者不位于其附近。然后将粉末装入球粒化单元混合器并加入添加剂,特别是成孔添加剂,然后将该 粉末与添加剂混合并均勻化,并以在压机中对粉末混合物进行预压制以便获得预压制材 料。然后在研磨机或造粒机中对预压制材料进行造粒操作,接着在搅动容器中进行球化操 作以便获得接近于球状的规则形状颗粒。然后在施加压制之前加入润滑剂,通过搅动使其 与颗粒混合,以便获得随后将被烧结的原料球粒。因此由UF6转变工艺直接得到的粉末变化为可压制成原料球粒形式的颗粒材料需 要许多操作,必须在满意的条件下进行所有这些操作,以便可以获得良好品质的原料球粒和烧结球粒。所有这些操作需要许多不同的设备例如混合器、压机(辊式压制机)和造粒 研磨机,这些设备会由于许多原因而发生故障。主要的风险环节是造粒机出口处的筛的失 效,需要该筛用来确保生产原料球粒的颗粒材料具有良好一致的颗粒尺寸。如果该筛失效, 需要对得到的产物进行再次处理以便除去筛的损坏产生的金属残留物并确保球粒生产操 作所需的适当颗粒尺寸。 人们还知道通过湿法利用悬浮体喷雾的工艺制造铀氧化物粉末的方法。通过“湿 法”工艺得到的粉末的密度和流动性优于通过干法工艺得到的粉末,并且具有不能通过目 前已知干法工艺直接获得的颗粒尺寸特性。然而还必须在成型为待烧结的原料球粒之前对 这些粉末进行调节处理。此外,由于安全性和环境相关的因素,越发希望用干法工艺代替湿 法工艺,并且越发必需为通常利用湿法产物的设备提供干法获得的uo2粉末。特别地,在制造包含二氧化铀U02和二氧化钚Pu02的混合物的混合M0X燃料时,必 需为制造单元提供通过干法获得uo2粉末。目前使用的氧化铀与氧化钚混合球粒的制造方法需要使用具有良好流动性的U02 粉末,该粉末包含优选为规则形状的颗粒,具有接近于2g/cm3的高密度,和控制在250 u m 以下的颗粒尺寸,以获得氧化铀和氧化钚的良好混合物,以及可获得具有良好机械强度的 原料球粒的性质。为了向干法粉末提供良好的密度、流动性和颗粒尺寸性质,已提出对于通过可工 业实施的干法得到的氧化铀粉末进行喷雾干燥的工艺,该工艺可用于包含有限浓度的235U 同位素的氧化铀粉末。此外还提出,为了提高干法粉末的流动、密度和颗粒尺寸特性,可以通过进行预压 制、随后进行造粒来制造颗粒。然而,得到的颗粒过大(最高达12001; m)以致不能与氧化 钚粉末紧密混合。因此必需进行进一步的造粒和利用颗粒筛分的研磨操作。常规的研磨技 术会对流动性能造成有害影响并降低产物的密度。此外,该操作复杂并且造成一定危险,使 用的筛网丝可能损坏,因此碎屑可能混入颗粒中,这可能对使用该颗粒的球粒形成设备造 成损坏。更常见地,在M0X燃料制造中除添加氧化钚Pu02以外,可能需要向干法得到的U02 粉末中加入多种添加剂。这些添加剂可以是例如吸收剂和可裂变燃料物质的减速材料,例 如Th02或稀土金属氧化物入Gd203、Er203。为了将这些添加剂加入并与干法得到的U02粉 末混合,必须对该U02粉末进行事先的调节处理,例如通过或大或小程度的均勻化或喷雾干 燥,之后是预压制和造粒操作,在这些操作之后进行一个或多个阶段的研磨和/或筛分。因 此这些工艺是复杂的,并且需要对U02粉末进行调节和使其与添加剂混合的多个阶段。如上文所述,在制造主要基于氧化铀U02的燃料时,通常以80/20或优选90/10的 比例制备U02*U308(或U307)的混合物。使用的U308氧化物可以利用干法工艺,通过调节 UF6发生蒸汽高温水解的条件直接得到。也可以通过U02粉末的低温氧化得到U308或U307。 可以在预压制阶段之前将氧化物u308或U307加入到初始粉末或加入到球粒单元中的混合物 中。可以在工艺中的不同阶段加入用于调节燃料球粒微结构的其它添加剂如氧化铬、 氧化铝、氧化硅、氧化钒和氧化铌或其它化合物并与干法得到的二氧化铀混合,在所有情形 中,这要求制备具有制造原料球粒所需特性的颗粒材料。这些添加和混合操作会进一步使 颗粒材料的制备复杂化。4在该方法的某些阶段中通常需要使用润滑剂,例如在预压制之前和将颗粒材料压 缩成原料球粒形式之前。特别地,必须在制造原料球粒之前进行的操作众多而且复杂,特别是使用干法工 艺得到微细氧化铀uo2的情形中,它的流动性较小或不具有流动性,其中必需用这些工艺来 替代湿法工艺。因此本专利技术的目的是提供制造核燃料球粒的方法,该方法包括对包含由六氟化铀 皿6转变工艺产生的粉末获得的二氧化铀uo2的材料进行烧结,通过该方法可以简化获得含 二氧化铀uo2的颗粒材料的操作,该材料具有合适的性质可用于制造随后进行烧结的原料 球粒。为此目的,将六氟化铀UF6转变工艺直接得到的粉末置于包含运动压制与混合物 体本文档来自技高网...

【技术保护点】
通过对包含二氧化铀UO↓[2]的材料进行烧结制造核燃料球粒的方法,该二氧化铀UO↓[2]由六氟化铀UF↓[6]转变工艺产生的粉末获得,该方法的特征在于将直接由六氟化物UF↓[6]转变工艺得到的粉末置于包含运动压制与混合物体的容器中,并对该容器进行搅动,使粉末在容器内部体积中沿三个不共面的轴运动,以便在运动物体之间以及运动物体与容器壁之间对粉末进行压制,直至形成未致密化态密度至少为1.7g/cm↑[3]的颗粒材料,并使用在容器内搅动得到的颗粒材料来成型进行烧结的原料燃料球粒。

【技术特征摘要】
【国外来华专利技术】...

【专利技术属性】
技术研发人员:A弗吉耶L德托勒纳尔V佩雷斯M吉森
申请(专利权)人:弗兰克巴尔日燃料制造公司
类型:发明
国别省市:FR[法国]

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