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将六氟化铀转化为二氧化铀的方法和设施技术

技术编号:28568177 阅读:32 留言:0更新日期:2021-05-25 18:06
转化方法包括以下步骤:在水解反应器(4)中通过注入到该反应器(4)中的气态UF

【技术实现步骤摘要】
【国外来华专利技术】将六氟化铀转化为二氧化铀的方法和设施本专利技术涉及二氧化铀(UO2)粉末生产领域,特别针对制造用于核燃料棒的UO2粒料。可以以六氟化铀(UF6)的形式来浓缩铀。但是,此后有必要将UF6转化为UO2以制成UO2粒料。为此,可以在反应器中通过水解将气态UF6转化为氟氧化铀(UO2F2),方法是将UF6气体和干水蒸气注入反应器中获得UO2F2粉末,然后在炉中通过热水解将UO2F2粉末转化为UO2粉末,使UO2F2粉末在炉中循环,然后将干水蒸气和氢气(H2)注入炉中。为了获得均质的UO2粉末,可在炉上安装允许剧烈搅拌UO2F2粉末并促进UO2F2粉末与氢和水蒸气接触的手段。连续的UF6→UO2F2→UO2转化产生的副产物是毒性和腐蚀性极强的氟化氢(HF)气体。水解反应在中性气体(或惰性气体)的气氛下,优选在氮气气氛下进行。为此,将中性气体注入反应器,形成吹扫反应器的气流。在生产阶段,为避免转化设备中超压,可以使中性气体、过量的反应性气体和转化产生的氟化氢通过旨在保留悬浮颗粒(尤其是UO2F2和UO2颗粒)的过滤器而排出。过滤器逐渐被堵塞,并且可以通过逆流注入中性气体而有规律地被疏通。为了防止在热水解炉的内壁上形成粉末团块,转化设备可以设置有敲击炉外壁上的撞击构件。US6136285公开了这样一种用于将UF6转化为UO2的设备以实现这样的转换方法。在这样的转化方法中,以可烧结粉末通过烧结形成UO2粒料的形式生成UO2。随着时间的推移,难以获得优质UO2粉末,即具有令人满意的特性,特别是在表观密度、比表面积、粒度和化学组成方面。为了满足在核工业中使用的要求,用于形成UO2粒料的UO2粉末必须是均质的。它的杂质(主要是氟)水平必须尽可能低,优选小于50ppm(50μg/gUO2),比表面积为1m2/g至4m2/g,氧/铀比为1.80至2.50%,并且相对湿度小于1%。它必须具有良好的混合能力,并具有自发流动(流动性),因此可以承受较高的粒料生产速率。优选地,它还具有均匀的粒度分布(正态分布)和对自然烧结的反应性(或可烧结性),从而使得可以在烧结的陶瓷粒料上获得大于UO2理论密度的96.5%的密度和大于15daN/m的硬度。为了获得恒定优质的UO2粉末,需要精确地调节转化设备的操作参数(特别是调节注入温度和不同反应物的流量)以及调节水解和热水解的条件(特别是温度条件),如US6136285、US4112055、US3845193和US7824640中所教导的。本专利技术的目的之一是提出一种用于将UF6转化为稳定的UO2的方法,该方法允许获得质量恒定且定义明确的UO2粉末。为此,本专利技术提出了一种将六氟化铀(UF6)转化为二氧化铀(UO2)的转化方法,该方法包括以下步骤:通过注入反应器中的气态UF6与干水蒸气(drywatervapour)之间的反应在水解反应器中将UF6水解为氟氧化铀(UO2F2),以及通过UO2F2与注入炉中的干水蒸气和氢气(H2)的反应在热水解炉中将UO2F2热水解为UO2,其中供给至反应器(4)的气态六氟化铀的每小时质量流量为75kg/h至130kg/h,供给至反应器进行水解的干水蒸气的每小时质量流量为15kg/h至30kg/h,并且反应器内部的温度为150℃至250℃。根据特定的实现方式,转化方法可以包括以下一个或多个任选特征,单独地或以任何技术上可行的组合来采用这些特征:-该方法包括向反应器中注入中性清扫气体;-UO2以颗粒比表面积为1m2/g至4m2/g,优选为1.9m2/g至2.9m2/g的UO2粉末的形式获得;-UO2的残余氟(F)含量小于50ppm,优选小于35ppm;-供给至反应器的UF6的温度为75℃至130℃,优选为90℃至120℃;-供给至反应器的用于水解的干水蒸气的温度为175℃至300℃,优选200℃至270℃;-供给至热水解炉的干水蒸气的每小时质量流量为25kg/h至40kg/h,优选为30kg/h至35kg/h;-供给至热水解炉的干水蒸气的温度为250℃至450℃,优选为300℃至400℃;-供给至炉的H2的体积流量是10Nm3/h至25Nm3/h,特别是15Nm3/h至20Nm3/h;-供给至反应器的中性清扫气体的流量为1.5Nm3/h至5Nm3/h,供给至反应器的中性清扫气体的温度为80℃至130℃,并且供给至反应器的中性清扫气体的相对压力高于反应器内部的相对压力,并且优选低于1巴;-该方法包括将气态UF6从排放装置供给至反应器,该排放装置包括:至少一个加热室,该加热室或每个加热室容纳固态UF6的储罐并对该储罐进行加热以生成气态UF6;和供给回路,其被配置为从该加热室或每个加热室供给至反应器;-排放装置包括至少两个加热室,供给回路被配置为从加热室依次地供给反应器,当容纳在当前的加热室中的储罐不再足够满时,从所述当前的加热室传递到随后的加热室;-在停止从当前的加热室供给之前,开始从随后的加热室供给至反应器,使得同时从这两个加热室供给至反应器进行一段时间;-供给回路包括与该加热室或每个加热室相关联的泵,以迫使UF6从容纳在加热室中的储罐循环至反应器,该泵或每个泵优选为正排量泵(positivedisplacementpump),并且更优选为具有波纹管的正排量泵;-所述供给回路包括流量调节阀,其与该加热室或每个加热室相关联并且走与加热室相关联的泵的旁路。本专利技术还涉及一种将六氟化铀(UF6)转化为二氧化铀(UO2)的设备,该转化设备包括:反应器,用于通过注入反应器的气态UF6与干水蒸气之间的反应将UF6水解为氟氧化铀(UO2F2)粉末;炉,用于通过UO2F2粉末与注入炉中的干水蒸气和氢气(H2)的反应将UO2F2粉末热水解为UO2粉末;和装置,向反应器和炉供给反应性气体和中性清扫气体,该转化设备被配置为实现如上定义的转化方法。在一种特定的实施方式中,该转化设备包括向反应器供给UF6的排放装置,该排放装置包括:至少一个加热室,该加热室或每个加热室被配置为容纳固态UF6的储罐并对储罐加热以生成气态UF6;和供给回路,其被配置为从该加热室或每个加热室供给至反应器。通过阅读以下描述,将更好地理解本专利技术及其优点,这些描述仅作为示例给出并且是参考附图进行的,其中:-图1是用于将UF6转化为UO2的转化设备的示意图-图2是碰撞热水解炉的撞击装置的示意图;和-图3是用于排放连续供给水解反应器的UF6气体的装置的示意图。图1中所示的转化设备2包括水解反应器4,该水解反应器4用于通过注入反应器4中的气态UF6与干水蒸气之间的反应将UF6转化为UO2F2粉末。转化设备2包括热水解炉6,该热水解炉6用于通过使UO2F2粉末与注入到炉6中的干水蒸气和H2气体反应将由反应器4供给的UO2F2粉末转化为UO2粉末。转化设备2包括供给装置8,该供给装置8被设计为将反应性气体(UF6气本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.一种将六氟化铀(UF

【技术特征摘要】
【国外来华专利技术】1.一种将六氟化铀(UF6)转化为二氧化铀(UO2)的转化方法,所述方法包括以下步骤:
-在水解反应器(4)中通过注入到所述反应器(4)中的气态UF6与干水蒸气之间的反应将UF6水解为氟氧化铀(UO2F2);和
-在热水解炉(6)中通过UO2F2与注入到所述炉(6)中的干水蒸气和氢气(H2)之间的反应将UO2F2热水解为UO2,
其中,供给至所述反应器(4)的气态UF6的每小时质量流量为75kg/h至130kg/h,供给至所述反应器(4)用于水解的干水蒸气的每小时质量流量为15kg/h至30kg/h,并且所述反应器(4)内部的温度为150℃至250℃。


2.根据权利要求1所述的转化方法,所述转化方法包括向所述反应器(4)中注入中性清扫气体。


3.根据权利要求1或2所述的转化方法,其中,所述UO2以颗粒比表面积为1m2/g至4m2/g,优选为1.9m2/g至2.9m2/g的UO2粉末的形式获得。


4.根据前述权利要求中任一项所述的转化方法,其中,所述UO2的残余氟(F)含量小于50ppm,优选小于35ppm。


5.根据前述权利要求中任一项所述的转化方法,其中,供给至所述反应器(4)的UF6的温度为75℃至130℃,优选为90℃至120℃。


6.根据前述权利要求中任一项所述的转化方法,其中,供给至所述反应器(4)的用于水解的干水蒸气的温度为175℃至300℃,优选为200℃至270℃。


7.根据前述权利要求中任一项所述的转化方法,其中,供给至所述炉(6)的用于热水解的干水蒸气的每小时质量流量为25kg/h至40kg/h,优选为30kg/h至35kg/h。


8.根据前述权利要求中任一项所述的转化方法,其中,供给至所述炉(6)的用于热水解的干水蒸气的温度为250℃至450℃,优选为300℃至400℃。


9.根据前述权利要求中任一项所述的转化方法,其中,供给至所述炉(6)的H2的体积流量是10Nm3/h至25Nm3/h,特别是15Nm3/h至20Nm3/h。


10.根据前述权利要求中任一项所述的转化方法,其中,供给至所述反应器(4)的中性清扫气体的流量为1.5Nm3/h至5Nm3/h,供给至所述反应器(4)的中性清扫气体的温度为80℃至130℃,并且供给至所述反应器(4)的中性清扫气体的相对压力高于所述反应器(4)内部的相对压力,并且优选低于1巴。


11.根据前述权利要求中任一项所述的转化方法,所述转化方法包括将气态UF6从...

【专利技术属性】
技术研发人员:安德烈·弗吉耶布鲁诺·梅索纳
申请(专利权)人:法玛通公司
类型:发明
国别省市:法国;FR

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