一种钕钐掺杂NiO/MgO复合物负载铂催化剂制备方法和应用技术

本发明专利技术公开了一种钕钐掺杂NiO/MgO复合物负载铂催化剂制备方法和应用。该催化剂的制备是在分散剂和表面活性剂的调节下，硝酸镍浸渍氧化镁制备出NiO/MgO复合物，通过NiO/MgO、稀土复合物及介孔碳共混掺杂稀土，再通过沉积沉淀法和氢气还原负载贵金属铂，制备出高比表面积(100～130m

Preparation and application of a neodymium samarium doped NiO / MgO composite supported platinum catalyst

【技术实现步骤摘要】
一种钕钐掺杂NiO/MgO复合物负载铂催化剂制备方法和应用
本专利技术涉及一种用于催化燃烧消除消除挥发性有机物(VOCs，苯和甲醛为代表)的钕和钐掺杂的镍镁复合氧化物负载铂Pt/Nd-Sm/NiO/MgO催化剂的制备，及其用于低温高效催化燃烧消除VOCs。
技术介绍
苯系物是VOCs的主要成分之一。它通常包括苯、甲苯、乙苯、邻二甲苯等八种化合物，其中苯系物已经被美国环保署(USEPA)制定的大气有毒污染物名单列为优先控制污染物。空气中的苯系物可以通过呼吸道、消化道和皮肤进入人体，导致人体呈现种种不适，从而诱发疾病进而致癌，其对环境和人体健康造成较大的影响。甲醛(HCHO)是一种典型的挥发性有机化合物(VOCs)，来源主要有建筑材料，塑料，水泥和油漆等。长时间暴露于含有甲醛的空气中会对人体的健康造成严重的危害，因此，消除苯系物和甲醛是亟待解决的挥发性有机物(VOCs)处理问题。VOCs的处理技术主要是焚烧，焚烧处理的方式有直接燃烧和催化燃烧两种，直接燃烧生成的产物易造成二次污染，催化燃烧是借助催化剂使苯系物在较低的起燃温度下进行无焰燃烧分解为二氧化碳和水蒸气。由于苯和甲苯为苯系物中为最难催化燃烧消除的物种，所以本专利技术以苯和甲苯代表苯系物，用苯和甲醛代表VOCs气体。目前国内外对苯系物的催化燃烧消除研究较少，而且完全催化消除苯系物的反应温度较高。例如：韩国GonSeoO课题组研究发表的“Theeffectofmasstransferonthecatalyticcombustionofbenzeneandmethaneoverpalladiumcatalystssupportedonporousmaterials”(Catal.Today,83(2003)131–139)论文中，在空速为60,000h-1，苯的浓度为10,000ppm时(空速低于本专利技术的100,000h-1，苯浓度高于本专利技术的1000ppm)，使用FAU沸石、MCM-41和KIT-1负载Pd催化剂对苯进行催化燃烧反应，其完全催化燃烧消除苯的温度大多在300℃以上。本项目制备的钕钐掺杂镍镁复合物(Nd-Sm/NiO/MgO)载体，因有多孔结构、具有混合价态的镍镁离子、表面的酸碱性温和及具有优良的离子交换性能，成为继沸石型四面体分子筛之后又一个新的研究热点。作为一种新型的功能材料，已有报道负载型NiO/MgO在催化热分解和氧化有机物中都具有较为理想的催化活性，因而具有广阔地工业应用前景。本项目的实施得到：国家自然科学基金项目(编号：21277008；20777005)；国家重点研发计划(2I005011201702)的资助，也是这些项目的研究内容。
技术实现思路
本专利技术的目的是提供一种使用廉价硝酸镍和MgO为原料，使用分散剂和表面活性剂调节，通过浸渍法制备NiO/MgO复合物，再通过NiO/MgO、稀土配合物和介孔碳负载稀土，再通过沉积沉淀法和氢气还原负载贵金属铂，制备出高比表面积和高热稳定性的钕钐掺杂的镍镁复合氧化物负载铂Pt/Nd-Sm/NiO/MgO催化剂，并将其用于低温催化燃烧消除VOCs。本专利技术提供一种用于催化燃烧消除苯系物催化剂的制备方法。(1)本专利技术所提供的上述催化剂的制备方法，包括如下步骤：将50～100mL浓度为8～10mg/L的聚丙烯酸PAA溶液加入50～100mL浓度为1.5～2.0mol/L的D-葡萄糖溶液中，其中D-葡萄糖：PAA比值为(10-15)mol：2g，充分混合搅拌均匀，形成混合溶液。将0.1g–0.5g的Ni(NO3)2·6H2O和5-10g比表面积为20-40m2/g的MgO固体粉末同时加到以上混合溶液中，其中n[Ni(NO3)2]：n[MgO]摩尔比为0.002～0.005：1。充分混合搅拌，并以5-9W/cm2的强度超声1～2h，再持续搅拌24-48h，然后80～90℃旋转蒸发将溶剂蒸发掉，得到固体物质，去离子水洗涤致中性，再用乙醇洗涤，再放入烘箱，90-120℃干燥12-24h，并在流动空气中在700-800℃焙烧10-12h。得到NiO/MgO。将50-100mL浓度为0.03～0.09mol/L的4-乙烯基苯甲酸的乙醇溶液加入到三口烧瓶中搅拌均匀，并加热到60–70℃。另外，将50～100mL浓度为0.01～0.03mol/L的氯化钕NdCl3·6H2O溶液和等体积浓度为0.01～0.03mol/L的氯化钐SmCl3·6H2O溶液混合均匀形成溶液，其中n[NdCl3]：n[SmCl3]＝1：1，在不断搅拌下将其滴入以上三口烧瓶的乙醇溶液中。其中，n[NdCl3]：n[4-乙烯基苯甲酸]＝1mol：(3-4)mol，并同时用氨水调节溶液的pH＝7-8，产生白色沉淀，继续搅拌6-12h，滤出沉淀，用去离子水洗涤至无Cl-及pH值中性，然后再用乙醇洗涤，得到4-乙烯基苯甲酸根稀土配合物Nd-Sm(C9H7O2)3·2H2O。将NiO/MgO、Nd-Sm(C9H7O2)3·2H2O和FDU-16(YanMeng,DongGu,FuqiangZhang,YifengShi,HaifengYang,ZhengLi,ChengzhongYu,BoTu,andDongyuanZhao,Angew.Chem.Int.Ed.2005,44,7053–7059)加入到50-100mL水中，NiO/MgO浓度为5-10g/L，其中Nd-Sm(C9H7O2)3·2H2O：NiO/MgO：FDU-16＝(0.002～0.005)mol：1g：(0.5-1.0)g，充分搅拌，并以5-9W/cm2的强度超声1～2h，再持续搅拌24-48h，然后80～90℃旋转蒸发将溶剂蒸发掉，得到固体物质，去离子水洗涤致中性，再用乙醇洗涤，再放入烘箱，90-120℃干燥12-24h，并在流动空气中在700-800℃焙烧10-12h，得到Nd-Sm/NiO/MgO。将Nd-Sm/NiO/MgO加入到50～100mL浓度为0.01～0.05mol/L的H2PtCl6水溶液中，其中[H2PtCl6]：Nd-Sm/NiO/MgO比为(0.002～0.005)mol：1g，充分搅拌，然后将0.2-0.5g的尿素添加到以上浆液中，直至pH＝9，并在室温下搅拌5-10h。然后将混合物加热至80–90℃持续12-24h。将产物离心并用去离子水洗涤至中性。在80-100℃干燥12-24h，并在流动空气中在700-800℃加热12-24h。然后在H2和Ar氩气的混合气氛下的管式炉瓷舟中于700-800℃进行处理4-5h，H2和Ar氩气的混合气氛中氩气体积百分含量为5％；升温速率为5℃min-1。自然冷却至室温后，将热处理过的样品在盐酸溶液HCl中洗涤12-24h。最终，将样品离心分离，用去离子水洗涤数次，然后在于80-100℃干燥，得到所得产物Pt/Nd-Sm/NiO/MgO。(2)本专利技术还提供一种所述催化剂在低温催化燃烧消除苯系物中的应用。苯(或甲醛)的催化燃烧消除反应在固定床石英管反应器中进行。石英反应管，外径本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.一种钕钐掺杂NiO/MgO复合物负载铂催化剂制备方法，其特征在于：/n将50～100mL浓度为8～10mg/L的聚丙烯酸PAA溶液加入50～100mL浓度为1.5～2.0mol/L的D-葡萄糖溶液中，其中D-葡萄糖：PAA比值为(10-15)mol：2g，充分混合搅拌均匀，形成混合溶液；将0.1g–0.5g的Ni(NO

【技术特征摘要】
1.一种钕钐掺杂NiO/MgO复合物负载铂催化剂制备方法，其特征在于：
将50～100mL浓度为8～10mg/L的聚丙烯酸PAA溶液加入50～100mL浓度为1.5～2.0mol/L的D-葡萄糖溶液中，其中D-葡萄糖：PAA比值为(10-15)mol：2g，充分混合搅拌均匀，形成混合溶液；将0.1g–0.5g的Ni(NO3)2·6H2O和5-10g比表面积为20-40m2/g的MgO固体粉末同时加到以上混合溶液中，其中n[Ni(NO3)2]：n[MgO]摩尔比为0.002～0.005：1；充分混合搅拌，并以5-9W/cm2的强度超声1～2h，再持续搅拌24-48h，然后80～90℃旋转蒸发将溶剂蒸发掉，得到固体物质，去离子水洗涤致中性，再用乙醇洗涤，再放入烘箱，90-120℃干燥12-24h，并在流动空气中在700-800℃焙烧10-12h；得到NiO/MgO；
将50-100mL浓度为0.03～0.09mol/L的4-乙烯基苯甲酸的乙醇溶液加入到三口烧瓶中搅拌均匀，并加热到60–70℃；另外，将50～100mL浓度为0.01～0.03mol/L的氯化钕NdCl3·6H2O溶液和等体积浓度为0.01～0.03mol/L的氯化钐SmCl3·6H2O溶液混合均匀形成溶液，其中n[NdCl3]：n[SmCl3]＝1：1，在不断搅拌下将其滴入以上三口烧瓶的乙醇溶液中；其中，n[NdCl3]：n[4-乙烯基苯甲酸]＝1mol：(3-4)mol，并同时用氨水调节溶液的pH＝7-8，产生白色沉淀，继续搅拌6-12h，滤出沉淀，用去离子水洗涤至无Cl-及pH值中性，然后再用乙醇洗涤，得到4-乙烯基苯甲酸根稀土配合物Nd-Sm(C9H7O2)3·2H2O；
将NiO/MgO、Nd-Sm(C9H7O2)3·2H2O和FDU-16加入到50-100mL水中，NiO/MgO浓度为5-10g/L，其中Nd-Sm(C9H7O2)3·2H2O：NiO/MgO：FDU-16＝(0.00...

【专利技术属性】
技术研发人员：叶青，武润平，吴凯，陈永宝，傅之丹，
申请(专利权)人：北京工业大学，
类型：发明
国别省市：北京;11