用于清除醛的涂层及其制备方法技术

一种用于将甲醛转化成二氧化碳的涂层包括固定于固体颗粒载体上的醇/醛氧化酶和甲酸盐氧化酶；以及乳胶粘合剂。

【技术实现步骤摘要】
【国外来华专利技术】用于清除醛的涂层及其制备方法
技术介绍
本专利技术涉及甲醛的清除，确切地说，使用固定的酶的组合来清除甲醛。固定的生物试剂，确切地说是固定的酶，已被用于从废水中去除有机化合物到用于生物传感器、生物柴油和抗生素生产以及食品行业等广泛多种应用。然而，适当酶的识别、这些酶的固定和使这些酶发挥作用的特定条件的确定是很难预测的。因此，使用固定的酶来实现特定目的是本领域中所面临的持续挑战。例如，尚无可商购的用于清除甲醛的酶系统。甲醛可被视为环境污染物，尤其是在建筑物内部。由于消费者对在建筑物中居住的舒适度和身心健康需求的意识增加，室内空气质量(IAQ)成为一个新兴的领域。因此，从环境，如在建筑物内部清除甲醛的新方法将是极合乎需要的。
技术实现思路
在一个方面，用于将甲醛转化成二氧化碳的涂层包含醇/醛氧化酶(AOX)和甲酸盐氧化酶(FOX)，其中醇/醛氧化酶和甲酸盐氧化酶都被固定于固体颗粒载体上；以及乳胶粘合剂。在另一方面，用于形成前述涂层的液体涂层组合物包含固定于固体颗粒载体上的醛氧化酶和甲酸盐氧化酶；以及液体乳胶粘合剂组合物。在又一方面，一种用于形成涂层的方法包含：将前述液体涂层组合物涂布到衬底上；以及干燥液体涂层组合物，以形成涂层。在另一方面，一种用于将大气甲醛转化成二氧化碳的方法包含：使前述涂层与包含甲醛的大气接触；以及将所述甲醛的至少一部分转化成二氧化碳。在另一方面，一种醇/醛氧化酶具有含R241K突变或N218D突变的SEQIDNO:1。上述特征和其它特征将通过以下图式和具体实施方式举例说明。附图说明以下图式是例示性实施例，其中相同的元件以相同方式编号。图1是所提出的用于酶促分解甲醛的机制的示意图。图2展示，野生型FOX因非共价结合的8-甲酰基黄素腺嘌呤二核苷酸(FAD)代替存在于大部分葡萄糖-甲醇-胆碱(GMC)氧化还原酶中的典型FAD辅因子而呈现出异常UV吸收光谱。图3展示在纯化程序期间AOX的纯度增加。图4展示通过AOX和FOX酶将经13C标记的甲醛转化成经13C标记的CO2，所述AOX和FOX酶负载于介孔结构的二氧化硅泡沫(MCF)二氧化硅粒子上，分散在乳胶介质中，随后在表面上干燥为涂层形式。具体实施方式本专利技术人已出人意料地发现，包含固定于固体颗粒载体上且与乳胶粘合剂组合的酶醇/醛氧化酶(AOX)和甲酸盐氧化酶(FOD或FOX)的组合物可用于形成生物活性涂层。可将包含固定于固体颗粒载体上的AOX和FOX且另外包含乳胶粘合剂的液体组合物涂布到衬底上并进行干燥，以形成涂层。生物活性涂层可在24小时内催化甲醛转化成二氧化碳。提出的用于酶促分解甲醛的机制展示于图1中。所述组合物包括醇/醛氧化酶(AOX)。例如，来自甲基营养型酵母的醇氧化酶是一种具有80kD亚基的八聚体酶。其功能是通过醛将如甲醇和乙醇之类醇氧化成其酸及通过消耗分子氧等摩尔产生过氧化氢的能力的一部分。甲醇极敏感地诱导并大量产生AOX，随后将其储存于过氧化物酶体中。AOX是含黄素腺嘌呤二核苷酸(FAD)的酶，且每个亚基具有1单位黄素腺嘌呤二核苷酸(FAD。其启动子受甲醇诱导的能力使其成为异源酵母表达的早期目标，所述异源酵母表达使得将毕赤酵母(Pichiapastoris)确定为异源表达系统。已从毕赤酵母属物种(现称为Komatagaella)、汉森酵母属物种(现称为Ogataea)和假丝酵母属物种(Candidaspecies)中分离AOX。每种具有多种菌株，每种菌株均具有AOX基因。不与之紧密相关但仍具有活性且可用于本文所述的组合物和方法中的其它物质包括来自以下的AOX：曲霉属物种、镰孢菌属物种和炭疽菌属物种，所述物种与毕赤酵母AOX具有约60％到70％的一致性。在一个方面，AOX是来自具有SEQIDNO:1的毕赤酵母(诸如毕赤酵母)的野生型AOX，或与其具有超过70％、75％、80％、85％、90％、95％、98％或99％同源性的变异体。MAIPEEFDILVLGGGSSGSCIAGRLANLDHSLKVGLIEAGENNLNNPWVYLPGIYPRNMKLDSKTASFYTSNPSPHLNGRRAIVPCANVLGGGSSINFMMYTRGSASDYDDFQAEGWKTKDLLPLMKKTETYQRACNNPDIHGFEGPIKVSFGNYTYPVCQDFLRASESQGIPYVDDLEDLVTAHGAEHWLKWINRDTGRRSDSAHAFVHSTMRNHDNLYLICNTKVDKIIVEDGRAAAVRTVPSKPLNPKKPSHKIYRARKQIVLSCGTISSPLVLQRSGFGDPIKLRAAGVKPLVNLPGVGRNFQDHYCFFSPYRIKPQYESFDDFVRGDAEIQKRVFDQWYANGTGPLATNGIEAGVKIRPTPEELSQMDESFQEGYREYFEDKPDKPVMHYSIIAGFFGDHTKIPPGKYMTMFHFLEYPFSRGSIHITSPDPYAAPDFDPGFMNDERDMAPMVWAYKKSRETARRMDHFAGEVTSHHPLFPYSSEARALEMDLETSNAYGGPLNLSAGLAHGSWTQPLKKPTAKNEGHVTSNQVELHPDIEYDEEDDKAIENYIREHTETTWHCLGTCSIGPREGSKIVKWGGVLDHRSNVYGVKGLKVGDLSVCPDNVGCNTYTTALLIGEKTATLVGEDLGYSGEALDMTVPQFKLGTYEKTGLARF(SEQIDNO:1)在一个方面，AOX是SEQIDNO:1所示的新颖R241K变异体。在另一方面，AOX是SEQIDNO:1所示的N218D变异体。组合物还包括甲酸盐氧化酶。来自米曲霉(Aspergillusoryzae)的甲酸盐氧化酶(FOX；E.C.1.2.3.1)已被鉴别为葡糖-甲醇-胆碱(GMC)氧化还原酶超家族的第一和唯一成员，以使碳酸氧化。另外，已表明野生型FOX呈现出异常UV吸收光谱，其归因于非共价结合的8-甲酰基黄素腺嘌呤二核苷酸(FAD)代替存在于大部分GMC氧化还原酶中的典型FAD辅因子。(图2)尽管因对乳酸氧化酶(LOX)进行定点突变研究，先前报道了与酶结合的8-甲酰基黄素单核苷酸(FMN)的存在，但FOX是存在于野生型酶中的第一个报道的8-甲酰基FAD。由于先前已表明在LOX中形成8-甲酰基FMN导致酶完全失活，因此FOX中所存在8-甲酰基FAD被认为是一种伪像。因此，通过使用稳态动力学、快速反应动力学、动力学同位素效应、定点突变诱发、ICP分析、UV和荧光光谱测定法、LCMS、电子顺磁共振(EPR)光谱法、分析超速离心(AUC)和曝光研究，对8-甲酰基FAD辅因子在甲酸盐氧化酶中的形成和作用进行研究。出人意料地，这些研究的结果不仅表明8-甲酰基-FAD以FOX的活性形式存在，而且其自催化形成对活性来说是至关重要的。结果，甲酸盐氧化酶充当报道具有作为辅因本文档来自技高网...

【技术保护点】
1.一种用于将甲醛转化成二氧化碳的涂层，所述涂层包含：/n醇/醛氧化酶和甲酸盐氧化酶，其中所述醇/醛氧化酶和所述甲酸盐氧化酶都被固定于固体颗粒载体上；以及/n乳胶粘合剂。/n

【技术特征摘要】
【国外来华专利技术】20170630 US 62/5274811.一种用于将甲醛转化成二氧化碳的涂层，所述涂层包含：
醇/醛氧化酶和甲酸盐氧化酶，其中所述醇/醛氧化酶和所述甲酸盐氧化酶都被固定于固体颗粒载体上；以及
乳胶粘合剂。


2.根据权利要求1所述的涂层，其中所述醇/醛氧化酶与SEQIDNO:1所示醇/醛氧化酶具有超过95％的序列同源性，具体来说与SEQIDNO:1具有超过99％的序列同源性。


3.根据权利要求1所述的涂层，其中所述醇/醛氧化酶具有含R241K突变或N218D突变的SEQIDNO:1。


4.根据权利要求1所述的涂层，其中所述甲酸盐氧化酶具有SEQIDNO:2。


5.根据权利要求1至4中任一项或多项所述的涂层，其中所述固体颗粒载体是无机载体，优选地是多孔无机载体。


6.根据权利要求5所述的涂层，其中无机颗粒载体的粒径是0.1到800微米，优选地是0.5到100微米，且其孔径是50埃到200纳米，优选地是100埃到50纳米。


7.根据权利要求1至6中任一项或多项所述的涂层，
其中所述固体颗粒载体包含二氧化硅，
优选地，其中所述二氧化硅是介孔泡沫、多孔微球、多孔核-壳粒子、多孔纳米粒子、具有多孔二氧化硅层的粒子或包含前述至少一种的组合。


8.根据权利要求1至7中任一项或多项所述的涂层，
其中所述乳胶粘合剂是丙烯酸乳胶、丙烯腈-丁二烯乳胶、醇酸树脂乳胶、乙烯-乙酸乙烯酯乳胶、天然橡胶乳胶、氯丁橡胶乳胶、聚酰胺乳胶、聚丁二烯乳胶、聚丁烯乳胶、聚氯丁二烯乳胶、聚酯乳胶、聚异戊二烯乳胶、聚丙烯乳胶、聚氨酯乳胶、聚乙烯醇乳胶、聚乙烯醇缩丁醛乳胶、聚氯乙烯乳胶、聚偏二氯乙烯乳胶、有机硅乳液乳胶、苯乙烯-丙烯酸乳胶、苯乙烯-丙烯腈乳胶、苯乙烯-丁二烯橡胶乳胶、苯乙烯-异戊二烯乳胶、乙酸乙烯酯乳胶、乙烯-丙烯酰基乳胶或包含前述至少一种的组合，
优选地，其中所述乳胶粘合剂包含丙烯酸乳胶、苯乙烯-丙烯酸乳胶、乙酸乙烯酯乳胶或包含前述至少一种的组合。


9.根...

【专利技术属性】
技术研发人员：J·A·罗珀三世，S·布莱杰帕里，P·多尔，A·S·博马吕斯，C·W·琼斯，C·R·默多克，J·M·罗宾斯，野村明宏，B·R·博马吕斯，A·霍列文斯基，G·加达，
申请(专利权)人：陶氏环球技术有限责任公司，罗门哈斯公司，乔治亚技术研究公司，乔治亚州立大学研究基金会股份有限公司，
类型：发明
国别省市：美国;US