用于产生放射性同位素的辐照靶及其制备方法技术

本发明专利技术提供一种制备用于在核动力反应堆的仪表管中产生放射性同位素的辐照靶的方法，所述方法包括以下步骤：提供由稀土金属氧化物组成的粉末以及任选的有机粘合剂，所述稀土金属氧化物具有大于99％纯度；对所述粉末和任选的有机粘合剂进行制粒以形成实质上球形的生坯，所述生坯具有1mm‑10mm的直径；以及对处于固相的球形生坯进行烧结，所述烧结在该稀土金属氧化物粉末固相线温度的至少70％的温度下进行足以形成圆形的、经烧结的稀土金属氧化物靶的时间，所述稀土金属氧化物靶具有理论密度至少80％的烧结密度。

Irradiation target for producing radioisotope and preparation method thereof

The invention provides a preparation method for irradiation target by radioactive isotopes in nuclear power reactor instrumentation tube, the method comprises the following steps: providing an organic binder composed of rare earth metal oxide powder and optionally, the rare earth metal oxide is greater than 99% purity; organic binder to the powder and optionally the granulation to form a substantially spherical green, the green body with 1mm 10mm diameter; and sintering in a spherical solid green, the sintering was enough to form a circular, the rare earth metal oxide target sintering time in at least 70% of the rare earth metal oxide powder solidus temperature temperature, the rare earth metal oxide target with sintering density of at least 80% of the theoretical density.

【技术实现步骤摘要】
【国外来华专利技术】用于产生放射性同位素的辐照靶及其制备方法
本专利技术涉及一种制备用于在核动力反应堆的仪表管中产生放射性同位素的辐照靶的方法，以及由该方法获得的辐照靶。
技术介绍
放射性同位素可以应用于不同领域，比如工业、研究、农业和医药。通常通过将合适的靶材料在研究型核反应堆或回旋加速器中的中子通量中暴露适当的时间，来产生人造放射性同位素。研究型核反应堆的辐照座(irradiationsite)昂贵，并且由于反应堆因寿命原因而停堆，辐照座在今后将会变得更加稀缺。EP2093773A2涉及一种使用商业核动力反应堆的仪表管产生放射性同位素的方法，该方法包括：选择至少一种具有已知中子截面的辐照靶；将辐照靶插入到核反应堆的仪表管中，该仪表管延伸到反应堆中并且具有可通向反应堆外部的开口(以便在运行时辐照靶暴露于在核反应堆中遇到的中子通量)，当辐照靶暴露于在核反应堆中遇到的中子通量时，辐照靶充分转化为放射性同位素，其中所述插入包括将辐照靶放置在仪表管中的轴向位置上一段时间，所述时间相当于基于运行核反应堆的轴向中子通量曲线，以轴向位置对应的通量水平将全部的辐照靶充分转化为放射性同位素所需的时间量；以及从仪表管中移除辐照靶和所产生的放射性同位素。大致呈球形的辐照靶一般可以是中空的，并且包括转化成有用的气体、液体和/或固体放射性同位素的液体、气体和/或固体材料。靶材料周围的壳体可具有在暴露于中子通量时可忽略的物理变化。或者，辐照靶一般可以是固体的，并且由暴露于运行的商业核反应堆中存在的中子通量时转化为有用的放射性同位素的材料制成。尤其是，使用加压空气驱动探针，将球体测量系统的固体球形探针引入穿过反应堆芯的仪表管，来测量商业核反应堆芯中的中子通量密度。然而，迄今为止，还不存在具有插入球体测量系统的仪表管并从中取出所需的机械和化学稳定性、并且能够承受核反应堆芯中存在的条件的适当的辐照靶。EP1336596B1公开了由通式R2O3表示的透明的经烧结的稀土金属氧化物体，其中R是包括Y、Dy、Ho、Er、Tm、Yb和Lu的组中的至少一种元素。通过提供粘合剂和高纯度稀土金属氧化物材料粉末(具有99.9％以上的纯度，以金属重量计Al的含量为5wtppm-100wtppm，以金属重量计Si的含量为10wtppm以下)的混合物来制备烧结体，从而制备模制体，该模制体具有理论密度58％以上的生坯密度。通过热处理来去除粘合剂，并且将模制体在氢气或非活性气体气氛中或在真空中、在1450℃至1700℃的温度下烧结0.5小时以上。添加Al作为烧结助剂，并且通过小心地控制使得烧结体具有2μm至20μm的平均粒度。US8679998B2公开了一种用于半导体制造装置的耐腐蚀构件。将纯度至少为99.9％的Yb2O3原料在200kgf/cm2(19.6MPa)的压强下进行单轴压力成型，以得到直径约为35mm、厚度约为10mm的圆盘状压坯。将该压坯放入用于焙烧的石墨模具中。使用热压法在1800℃的温度下、Ar气氛下焙烧至少4小时，得到用于半导体制造装置的耐腐蚀构件。焙烧时的压强为200kgf/cm2(19.6MPa)。所得的Yb2O3烧结体具有0.2％的开孔孔隙度。上述方法一般提供适用于特定应用(例如耐腐蚀性或光学透明性)的经烧结的稀土金属氧化物体。然而，通过这些方法制造的烧结体都不具有用于在商业核动力反应堆中产生放射性同位素的辐照靶所需的性质。粉末团聚技术为制造压实球体领域的技术人员所知晓，综述文献N.Clausen，G.Petzow，“KugelherstellungdurchPulveragglomeration”，Z.f.Werkstofftechnik3(1973)，第148-156页公开了标准的团聚方法以及相关的物理参数。用于粉末团聚的转筒已经在例如EP0887102A2中公开。
技术实现思路
本专利技术的一个目的是提供合适的靶，所述靶可以用作通过暴露于商用核反应堆中的中子通量而产生预定放射性同位素的前体，并且同时能够承受以气动方式运行的球体测量系统中的特定条件。本专利技术的进一步的目的是提供一种生产所述辐照靶的方法，所述方法性价比高并且适合于批量生产。根据本专利技术，所述目的通过根据权利要求1所述的用于生产辐照靶的方法来实现。在从属权利要求中给出了本专利技术的优选实施方式，所述优选实施方式可以彼此自由组合。通过本专利技术的方法获得的辐照靶具有适用于商业上现有的球体测量系统的小尺寸，并且也满足耐压性、耐温性和抗剪切性方面的要求，从而其在插入到球体测量系统并经由加压空气输送通过反应堆芯时足够稳定。此外，能够提供具有光滑表面的靶，从而避免仪表管磨损。另外，辐照靶具有使其有效产生放射性同位素的化学纯度。具体而言，本专利技术提供一种制备用于在核动力反应堆的仪表管中产生放射性同位素的辐照靶的方法，所述方法包括以下步骤：提供由稀土金属氧化物组成的粉末以及任选的有机粘合剂，所述稀土金属氧化物具有大于99％纯度；对所述粉末和任选的有机粘合剂进行制粒以形成实质上球形的生坯，所述生坯具有1mm-10mm的直径；以及将处于固相的所述球形生坯进行烧结，所述烧结在所述稀土金属氧化物粉末固相线温度的至少70％的温度下进行足以形成实质上球形的、经烧结的稀土金属氧化物靶的时间，所述稀土金属氧化物靶具有理论密度至少80％的烧结密度。本专利技术采取已知的制造烧结陶瓷的工艺，因此能够利用可商购的设备(包括合适的制丸或造粒设备以及烧结设备)实施。粉末团聚还允许提供丸粒(颗粒)粒径分布窄且实质上为球状的靶，这有助于将其用于现有的球体测量系统的仪表管中。因此，由于合适的放射性同位素前体靶的批量生产是可行的，可将制备辐照靶的成本保持在低水平。就生产具有所需化学纯度的多种不同的靶而言，所述方法也是可调整的也是有用的。除此以外，发现经烧结的靶是机械性稳定的，特别地，即便在核反应堆芯存在的高达400℃的温度下，该靶对在仪表管内使用加压空气的输送也具有耐受性。根据优选实施方式，氧化物由通式R2O3表示，其中R是选自于由以下所组成的组中的稀土金属：Nd、Sm、Y、Dy、Ho、Er、Tm、Yb和Lu。更优选地，稀土金属是Sm、Y、Ho或Yb，优选对于产生Lu-177而言有用的Yb-176或者可用于产生Yb-169的Yb-168。最优选地，稀土金属氧化物中的稀土金属是单同位素的(monoisotopic)。这保证了所期望的放射性同位素的高产率，并减少了纯化工作和成本。根据进一步的优选实施方式，稀土金属氧化物的粉末具有大于99％、更优选大于99.9％/TREO(TREO＝总稀土氧化物)、或甚至大于99.99％的纯度。专利技术人预料的是，不存在作为杂质的氧化铝对于稀土金属氧化物的烧结性以及将经烧结的靶进一步用作放射性同位素的前体而言是有益的。专利技术人还预料的是，不应存在中子捕获杂质(如B、Cd、Gd)。优选地，稀土金属氧化物的粉末具有5μm-50μm的平均粒度。粒度的分布优选为：从d50＝10μm、d100＝30μm至d50＝25μm、d100＝50μm。适于粉末团聚的氧化物粉末可从ITMIsotopenTechnologieMünchenAG购得。最优选地，所述粉末富含浓缩度>99％的Yb-176。在进一步优选的实施方式中，通过在转筒中或粒化盘上本文档来自技高网...

【技术保护点】
一种制备用于在核动力反应堆的仪表管中产生放射性同位素的辐照靶的方法，所述方法包括以下步骤：提供由稀土金属氧化物组成的粉末以及任选的有机粘合剂，所述稀土金属氧化物具有大于99％纯度；对所述粉末和所述任选的有机粘合剂进行制粒以形成实质上球形的生坯，所述生坯具有1mm‑10mm的直径；以及对处于固相的所述生坯进行烧结，所述烧结在所述稀土金属氧化物粉末固相线温度的至少70％的温度下进行足以形成实质上球形的、经烧结的稀土金属氧化物靶的时间，所述稀土金属氧化物靶具有理论密度至少80％的烧结密度。

【技术特征摘要】
【国外来华专利技术】1.一种制备用于在核动力反应堆的仪表管中产生放射性同位素的辐照靶的方法，所述方法包括以下步骤：提供由稀土金属氧化物组成的粉末以及任选的有机粘合剂，所述稀土金属氧化物具有大于99％纯度；对所述粉末和所述任选的有机粘合剂进行制粒以形成实质上球形的生坯，所述生坯具有1mm-10mm的直径；以及对处于固相的所述生坯进行烧结，所述烧结在所述稀土金属氧化物粉末固相线温度的至少70％的温度下进行足以形成实质上球形的、经烧结的稀土金属氧化物靶的时间，所述稀土金属氧化物靶具有理论密度至少80％的烧结密度。2.根据权利要求1所述的方法，其中，所述稀土金属选自于由以下所组成的组：Nd、Sm、Y、Dy、Ho、Er、Tm、Yb和Lu。3.根据权利要求2所述的方法，其中，所述稀土金属是Sm、Y、Ho或Yb，优选Yb-176。4.根据权利要求1-3中任一项所述的方法，其中，所述稀土金属氧化物粉末具有大于99％、优选大于99.9％的纯度。5.根据权利要求1-4中任一项所述的方法，其中，所述稀土金属是单同位素的。6.根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中，所述粉末在转筒中或转盘上团聚。7.根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中，在对所述稀土金属氧化物粉末进行制粒之前或制粒期间，加入所述有机粘合剂。8.根据权利要求7所述的方法，其中，在所述制粒期间，通过将所述粘合剂的水性溶液喷洒在所述稀土金属氧化物的粉末上，将所述有机粘合剂加入所述粉末。9.根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中，所述有机粘合剂选自于由聚乙烯醇和甲基纤维素所组成的组。10.根据前述权利要求中任一项所述的方法，其中，所述生坯以基...

【专利技术属性】
技术研发人员：比阿特里斯·舒斯特，沃尔夫冈·施密德，
申请(专利权)人：阿海珐有限公司，
类型：发明
国别省市：德国,DE