一种在MgO(111)基片上外延生长多种相结构氮化铁薄膜的方法技术

本发明专利技术公开了一种在MgO(111)基片上外延生长多种相结构氮化铁薄膜的方法，涉及薄膜材料技术领域，包括如下步骤：将Fe靶固定在溅射腔室内强磁靶上；将单晶MgO基片和玻璃同时固定在基片托上，放入溅射腔室，进行抽真空；待溅射腔室的真空度到2.0×10

Method for epitaxial growth of multi phase iron nitride thin film on MgO (111) substrate

The invention discloses a method based on MgO (111) on the epitaxial growth of many kinds of phase structure of iron nitride thin films, which relates to the technical field of thin film materials, comprising the following steps: Fe target sputtering chamber is fixed on the magnetic target; the MgO single crystal substrate and glass substrate and fixed on the support, in the sputtering chamber, the vacuum; the sputtering chamber vacuum to 2 x 10

【技术实现步骤摘要】
一种在MgO(111)基片上外延生长多种相结构氮化铁薄膜的方法
本专利技术属于薄膜材料
，具体涉及一种外延生长多种相结构的氮化铁薄膜的方法。
技术介绍
氮化铁是典型的填隙合金，直径小的N原子有序占据Fe原子形成的间隙位，在Fe的晶格中引入化学应力。随着氮含量和温度的变化，在应力诱导下，氮化铁展现出了丰富的相结构，包括α-Fe(N)、α′-Fe8N、α″-Fe16N2、γ′-Fe4N、ε-Fe3-xN、ζ-Fe2N、γ″-FeN和γ″′-FeN等，和多样的磁结构，包括铁磁性、顺磁性和反铁磁性。图1中给出了氮化铁在常温常压下能够稳定存在的相结构，图中N:Fe小于0.5的α″-Fe16N2、γ′-Fe4N和ε-Fe3-xN(0≤x<1)具有高的饱和磁化强度和低的矫顽力，是理想的软磁材料。特别是γ′-Fe4N和ε-Fe3-xN还具有高居里温度、高自旋极化率、良好的热稳定性和耐磨损性，因此是制备磁传感器、读出磁头等自旋电子器件所需的磁性材料，迫使人们对其制备工艺、磁性、电子输运性质以及在自旋电子器件中的应用进行深入的研究。在器件制备方面，以γ′-Fe4N外延薄膜为磁性电极，相继制备和研究了Fe4N/Cu3N/Fe4N、Fe3N(多晶)/AlN/Fe4N、Fe4N/MgO/Fe、和CoFeB/MgO/Fe4N隧道结的磁电性质，观察到了电流诱导的磁开关行为隧穿磁电阻(TMR)的数值提高到了75％。由于磁随机存储器要求TMR的数值要高于150％，用γ′-Fe4N外延薄膜制备的隧道结还远不能达到器件应用要求。为了进一步提高TMR的数值，最终实现氮化铁在自旋器件中的应用，需要从影响隧道结TMR的两个关键点切入，一方面从磁性电极材料选择方面入手，根据Jullière模型，从氮化铁中寻找自旋极化率更高的相来替代γ′-Fe4N相，进而提高TMR；另一方面从制备工艺角度入手，使隧道结的两个磁性层和非磁性层相互之间高度外延，以降低乃至消除电子在界面的散射，利用相干电子隧穿提高TMR。由于氮化铁外延薄膜制备工艺的不足，导致氮化铁在以上两个方面的研究进展缓慢，限制了氮化铁在自旋电子器件中的应用。理论预言ε-Fe3-xN具有比γ′-Fe4N更高的自旋极化率，并且用氮含量x能够连续调控ε-Fe3-xN的磁性(ε-Fe3-xN的磁化强度和居里温度随着x的增大而减小，x＝3时，MS～1400emu/cm3，Fe原子磁矩约为2.2μB，TC＝575K；x＝2时，转变为ζ-Fe2N相，磁性消失)。若将ε-Fe3-xN外延薄膜应用于隧道结中，将能够进一步提高TMR的数值。但ε-Fe3-xN相对复杂的六角结构和亚稳特性，导致了ε-Fe3-xN薄膜的外延生长，以及薄膜中氮含量(即磁性)的连续调控始终没有得到很好的解决。因此文献中对ε-Fe3-xN薄膜的研究相对较少，同时造成了ε-Fe3-xN的磁各向异性、载流子浓度，电子迁移率，各向异性磁电阻，乃至自旋极化率等基本实验参数的不足乃至空白，局限了ε-Fe3-xN在自旋电子器件中的应用。除器件应用外，ε-Fe3-xN外延薄膜的制备和氮含量可连续调控性还对当前反常霍尔效应Berry相理论机制的研究、深化人们对电子自旋输运性质的认识具有重要的推动作用。因此，实现ε-Fe3-xN薄膜外延生长与氮含量的连续调控是当前氮化铁研究与应用中亟待解决的重要课题。
技术实现思路
本专利技术要解决的技术问题是针对上述现有技术的不足，提供一种在MgO(111)基片上外延生长多种相结构氮化铁薄膜的方法，解决ε-Fe3-xN薄膜外延生长与氮含量的连续调控的问题，具有实现了ε-Fe3-xN(0≤x<1)薄膜外延生长的突破，并在同种单晶基片上实现α-Fe、γ′-Fe4N、ζ-Fe2N、γ″-FeN和γ″′-FeN薄膜的外延生长和氮含量的精确调控的特点，为氮化铁研究与其在自旋电子器件中的应用奠定了基础。为解决上述技术问题，本专利技术所采取的技术方案是：一种在MgO(111)基片上外延生长多种相结构氮化铁薄膜的方法，包括如下步骤：(1)将Fe靶固定在溅射腔室内强磁靶上；(2)将单晶MgO(111)基片和玻璃同时固定在基片托上，放入溅射腔室，进行抽真空；(3)待溅射腔室的真空度到2.0×10-4Pa以下后，对基片托进行加热直至350℃；(4)通入Ar和N2的混合气体，其中，Ar和N2气流总量等于50sccm，调好通入腔室气体流量后通过调节分子泵的旁抽阀来稳定溅射腔室内的气压；(5)溅射腔室内气压稳定在0.2Pa，调整溅射电流为0.08mA，先预溅射5min，后生长溅射30min；(6)溅射完毕后停止通气，原位退火60min，抽真空至自然冷却至80℃，关闭真空泵，取出样品，即为此氮流量下相应的相结构的氮化铁薄膜；(7)最后以同样的步骤分别在室温、200℃、450℃和600℃制备氮化铁外延薄膜，以获得氮化铁外延薄膜的相图。进一步地，所述步骤(1)中，Fe靶为合肥科晶有限公司的纯度为99.99％的Fe靶。进一步地，所述步骤(2)中，单晶MgO(111)尺寸为5×5×0.5mm。进一步地，所述步骤(4)中，Ar和N2纯度为99.999％，N2气流量变化量为1sccm，N2气流量达到20sccm后，N2气流量变化量为5sccm。进一步地，所述步骤(4)中，N2气流量为0-50sccm，相对应的Ar气流量为50-0sccm。进一步地，所述步骤(6)中，相应氮流量下，氮化铁薄膜为α-Fe、γ′-Fe4N、ε-Fe3-xN(0≤x<1)、ζ-Fe2N、γ″-FeN或γ″′-FeN薄膜；实现了ε-Fe3-xN(0≤x<1)薄膜的外延生长和氮含量调控，通过磁性和电子输运性质的系统研究，填补目前ε-Fe3-xN磁各向异性和各向异性磁电阻等研究内容的空白，揭示ε-Fe3-xN的电子输运性质随相结构、磁性、氮含量和磁有序度的变化规律。进一步地，所述步骤(6)中，相应氮流量下，氮化铁薄膜为α-Fe、γ′-Fe4N、ε-Fe3-xN(0≤x<1)、ζ-Fe2N、γ″-FeN和γ″′-FeN邻两个相共存的外延薄膜；基于氮化铁薄膜异质外延生长工艺，制备双层膜、多层膜、自旋阀和隧道结，拓展氮化铁在自旋电子学中的应用空间，设计开发全氮化物自旋电子器件。进一步地，所述步骤(7)中，氮化铁外延薄膜的相图为不同温度和氮流量下的氮化铁外延薄膜的二元相图。在玻璃上和MgO基片上相同相的薄膜是在同一条件下同时生长的，用生长在玻璃上的薄膜的XRD图来判断所长薄膜属于哪一个相，在用生长在MgO上的相应相的薄膜的XRD图来判断薄膜是否是外延生长。采用上述技术方案所产生的有益效果在于：本专利技术一种在MgO(111)基片上外延生长多种相结构氮化铁薄膜的方法，实现了ε-Fe3-xN(0≤x<1)薄膜外延生长的突破，并在同种单晶基片上实现α-Fe、γ′-Fe4N、ζ-Fe2N、γ″-FeN和γ″′-FeN薄膜的外延生长和氮含量的精确调控，系统表征氮化铁的磁性、电阻率、各向异性磁电阻、载流子浓度和电子迁移率随氮化铁相结构和氮含量的变化关系，确定内禀反常霍尔电导率随氮化铁相结构的变化关系，基于Berry相理论，阐明电子能带结构对反常霍尔效应的影响规律，也为为氮化铁在自旋电本文档来自技高网...

【技术保护点】
一种在MgO(111)基片上外延生长多种相结构氮化铁薄膜的方法，其特征在于包括如下步骤：(1)将Fe靶固定在溅射腔室内强磁靶上；(2)将单晶MgO(111)基片和玻璃同时固定在基片托上，放入溅射腔室，进行抽真空；(3)待溅射腔室的真空度到2.0×10

【技术特征摘要】
1.一种在MgO(111)基片上外延生长多种相结构氮化铁薄膜的方法，其特征在于包括如下步骤：(1)将Fe靶固定在溅射腔室内强磁靶上；(2)将单晶MgO(111)基片和玻璃同时固定在基片托上，放入溅射腔室，进行抽真空；(3)待溅射腔室的真空度到2.0×10-4Pa以下后，对基片托进行加热直至350℃；(4)通入Ar和N2的混合气体，其中，Ar和N2气流总量等于50sccm，调好通入腔室气体流量后通过调节分子泵的旁抽阀来稳定溅射腔室内的气压；(5)溅射腔室内气压稳定在0.2Pa，调整溅射电流为0.08mA，先预溅射5min，后生长溅射30min；(6)溅射完毕后停止通气，原位退火60min,抽真空至自然冷却至80℃，关闭真空泵，取出样品，即为此氮流量下对应的相结构的氮化铁薄膜；(7)最后以同样的步骤分别在室温、200℃、450℃和600℃制备氮化铁外延薄膜，以获得氮化铁外延薄膜的相图。2.根据权利要求1所述的一种在MgO(111)基片上外延生长多种相结构氮化铁薄膜的方法，其特征在于所述步骤(1)中，Fe靶为合肥科晶有限公司的纯度为99.99％的Fe靶。3.根据权利要求1所述的一种在MgO(111)基片上外延生长多种相结构氮化铁薄膜的方法，其特征在于所述步骤(2)中，单晶MgO(111)基片尺寸为5×5×0.5mm。4...

【专利技术属性】
技术研发人员：李国科，元利勇，刘迪迪，侯登录，马丽，
申请(专利权)人：石家庄铁道大学，
类型：发明
国别省市：河北,13